Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Tang ký sinh (hay tầm gửi cây dâu), tên khoa học là Scurrula parasitica L. (hoặc Loranthus parasiticus (L.) Merr.), thuộc họ Tầm gửi (Loranthaceae), là loài thực vật sống ký sinh trên cây Dâu tằm (Morus alba L., họ Moraceae). Dược liệu này được phân bố tại một số quốc gia châu Á như Trung Quốc, Ấn Độ, Myanmar, Campuchia, Thái Lan, Malaysia, Indonesia, Philippines và tại Việt Nam (Bắc Giang, Hưng Yên, Hà Nội, Đắk Lắk, Đắk Nông). Trong y học cổ truyền, Tang ký sinh có vị đắng, tính bình, quy kinh can và thận; có công năng bổ can thận, mạnh gân xương, trừ phong thấp, an thai, lợi sữa, thông kinh hoạt lạc. Các nghiên cứu hiện đại chứng minh thành phần hóa học chính mang lại tác dụng sinh học (chống oxy hóa, hạ huyết áp, bảo vệ thận, kháng u) của loài này là nhóm flavonoid, tiêu biểu là quercitrin và quercetin.

Tuy nhiên, Dược điển Việt Nam V hiện tại mới chỉ quy định phương pháp định tính nhóm flavonoid trong Tang ký sinh bằng phản ứng hóa học Cyanidin, chưa xây dựng tiêu chuẩn định lượng flavonoid toàn phần cũng như các flavonoid đặc trưng. Trên thế giới đã có một số công bố định lượng các hoạt chất như 1-deoxynojirimycin hay dẫn xuất digitoxigenin trên Tang ký sinh ký sinh trên các cây chủ khác nhau, nhưng tại Việt Nam chưa có công bố nghiên cứu nào về việc định lượng đồng thời quercitrin và quercetin trong dược liệu Tang ký sinh bằng phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC).

Xuất phát từ thực tiễn trên, khóa luận tốt nghiệp Dược sĩ của sinh viên Lê Quang Huy thực hiện đề tài nhằm giải quyết 2 mục tiêu cụ thể:

  1. Xây dựng và thẩm định phương pháp định lượng đồng thời 2 flavonoid: Quercitrin và Quercetin trong dược liệu Tang ký sinh (Scurrula parasitica L.) bằng phương pháp HPLC.
  2. Áp dụng phương pháp đã xây dựng để định lượng Quercitrin và Quercetin trong một số mẫu dược liệu Tang ký sinh thu thập được trên thị trường tại một số địa phương ở Việt Nam.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng nghiên cứu: Dược liệu Tang ký sinh (Scurrula parasitica L.) ký sinh trên cây Dâu tằm (Morus alba L.), được giám định tên khoa học bởi Trung tâm Tài nguyên Dược liệu – Viện Dược liệu.
  • Phạm vi không gian: Thu thập mẫu lá Tang ký sinh tại 4 tỉnh/thành phố gồm Hà Nội, Bắc Giang, Hưng Yên và Đắk Lắk. Nghiên cứu thực nghiệm được triển khai tại Khoa Hóa phân tích – Tiêu chuẩn (Viện Dược liệu) và Khoa Hóa phân tích – Kiểm nghiệm (Trường Đại học Dược Hà Nội).
  • Phạm vi thời gian: Các mẫu nghiên cứu được thu thập đồng loạt vào ngày 29/12/2023; khóa luận hoàn thành và bảo vệ năm 2024.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Khóa luận dựa trên cơ sở hóa học phân tích hiện đại và tiêu chuẩn kiểm nghiệm dược liệu:

  • Cơ sở hóa học và hợp chất mục tiêu: Nhóm flavonoid có cấu trúc cơ bản diphenylpropan ($C_6-C_3-C_6$). Quercetin ($C_{15}H_{10}O_7$, phân tử lượng 302,24 g/mol) thuộc nhóm flavonol và dẫn xuất glycosid của nó là Quercitrin (Quercetin 3-O-$\alpha$-L-rhamnosid, $C_{21}H_{20}O_{11}$, phân tử lượng 448,1 g/mol) được lựa chọn làm chất đánh dấu (marker) để kiểm soát chất lượng do chiếm hàm lượng cao và thể hiện hoạt tính sinh học rõ rệt.
  • Tiêu chuẩn thẩm định: Quy trình phân tích được thẩm định theo hướng dẫn của Hiệp hội các nhà hóa phân tích chính thống (AOAC 2016) và hướng dẫn của ICH, bao gồm các chỉ tiêu: độ thích hợp hệ thống, độ đặc hiệu, khoảng tuyến tính, độ lặp lại, độ chính xác trung gian, độ đúng (tỷ lệ thu hồi), giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng (LOQ).

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm:

  • Kỹ thuật phân tích: Sắc ký lỏng hiệu năng cao pha đảo (RP-HPLC) sử dụng hệ thống sắc ký Shimadzu LC-20AD kết nối đầu dò mảng Diod quang (PDA/DAD), điều khiển và xử lý dữ liệu qua phần mềm LabSolutions. Pha tĩnh là cột Agilent Eclipse Plus C18 ($250 \times 4,6$ mm; kích thước hạt $5\ \mu\text{m}$).
  • Kỹ thuật xử lý mẫu: Khảo sát tối ưu hóa dung môi chiết (methanol, ethanol ở các dải nồng độ từ 10% đến 100% và nước), kỹ thuật chiết (chiết siêu âm và chiết hồi lưu cách thủy), thời gian chiết (15, 30, 45, 60, 90, 120 phút), tỷ lệ dược liệu/dung môi ($0,5\text{g} : 10\text{ml}$; $0,5\text{g} : 25\text{ml}$; $0,5\text{g} : 50\text{ml}$) và số lần chiết (1 lần, 2 lần).

Hóa chất, chất chuẩn và nguồn dữ liệu:

  • Chất chuẩn: Quercetin (độ tinh khiết 95,00%, Sigma-Aldrich) và Quercitrin (độ tinh khiết 99,20%, Chemfaces).
  • Dung môi, hóa chất: Acetonitril (HPLC grade, Merck), Acid formic (HPLC grade, Merck), Ethanol và Methanol (tinh khiết phân tích), nước khử ion lọc RO của Viện Dược liệu.
  • Mẫu thực nghiệm: Gồm 6 mẫu dược liệu ký hiệu QN46A (Hà Nội - dùng phát triển phương pháp) và 5 mẫu khảo sát thực tế: PT01 (Bắc Giang), QN23A (Đắk Lắk), QN28A (Hà Nội), QN32A (Hà Nội), QN39A (Hưng Yên).

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan

Chương 1 hệ thống hóa các tài liệu khoa học về dược liệu Tang ký sinh và phương pháp phân tích:

  • Đặc điểm thực vật và phân bố: Mô tả hình thái cây nhỏ thường xanh, sống ký sinh nhờ rễ mút bám vào cành cây dâu tằm, lá mọc so le, hoa cụm màu đỏ hoặc hồng tím, quả hình bầu dục có vết tích đài hoa; mùa hoa quả rơi vào tháng 1 – 3.
  • Thành phần hóa học và tác dụng sinh học: Liệt kê hơn 32 hợp chất đã được phân lập từ Scurrula parasitica gồm flavonoid ((+)-catechin, avicularin, kaempferol 3-O-$\alpha$-L-rhamnosid, quercetin, quercitrin), hydrocarbon, sesquiterpen (corianin, tutin, coriamyrtin), sitosterol, triterpen (lupeol, acid ursolic) và glycosid tim. Tác dụng dược lý ghi nhận khả năng chống oxy hóa cao (quercitrin có giá trị $\text{IC}{50} = 5,00\ \mu\text{g/ml}$), ức chế tế bào ung thư buồng trứng (SKOV3, CAOV3, OVCAR-3), hỗ trợ tâm thần phân liệt, hạ huyết áp trên mô hình động vật và giảm độc tính thận do cisplatin trên tế bào HEK 293 ($\text{EC}{50} = 3,810 \times 10^{-10}\ \text{mg/ml}$).
  • Tổng quan phân tích HPLC: Phân tích cấu tạo, tính chất lý hóa, phổ hấp thụ tử ngoại (UV) của quercetin ($\lambda_{\max}$ tại 255 nm và 371 nm) và quercitrin ($\lambda_{\max}$ tại 258 nm và 350 nm). Tổng thuật các nghiên cứu định lượng flavonoid trên các dược liệu khác (Ilex asprella, Fagopyrum, Cosmos caudatus) chỉ ra rằng cột C18 kết hợp hệ dung môi acetonitril – dung dịch acid formic loãng chạy chương trình gradient là lựa chọn tối ưu.

Chương 2: Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 2 mô tả chi tiết thiết kế nghiên cứu thực nghiệm:

  • Tiêu chuẩn hóa nguyên liệu: Bột dược liệu Tang ký sinh sấy khô, rây qua rây cỡ lỗ $355\ \mu\text{m}$, kiểm soát độ ẩm không quá 13,0% bằng cân sấy ẩm hồng ngoại SCALTEC.
  • Quy trình khảo sát: Thiết kế các bước thực nghiệm tối ưu hóa điều kiện sắc ký (lựa chọn bước sóng phát hiện, tốc độ dòng, thành phần và tỷ lệ acid trong pha động, chương trình rửa giải gradient) và điều kiện chiết xuất.
  • Phương pháp thẩm định: Thiết lập công thức tính toán hàm lượng hoạt chất $X\ (%)$ theo dược liệu khô kiệt: $$C\ (\mu\text{g/ml}) = \frac{S - b}{a}$$ $$X\ (%) = \frac{C \times 50 \times 100}{10^6 \times m \times (1 - h)}$$ Trong đó $S$ là diện tích pic, $a$ là hệ số góc, $b$ là hệ số chặn đường chuẩn, $m$ là khối lượng mẫu thử (g), $h$ là độ ẩm mẫu thử (tỷ lệ phần thập phân).

Chương 3: Kết quả nghiên cứu

Trình bày toàn bộ số liệu thực nghiệm thu được từ quá trình tối ưu, thẩm định và định lượng mẫu:

  • Tối ưu hóa điều kiện sắc ký:
    • Bước sóng phát hiện chọn 254 nm.
    • Hệ pha động: Kênh A (Acetonitril) và Kênh B (Dung dịch acid formic 0,1% trong nước).
    • Chương trình gradient dung môi và tốc độ dòng: $0,1 - 50$ phút (10% $\rightarrow$ 30% A, tốc độ $0,5\ \text{ml/phút}$); $50 - 52$ phút (50% $\rightarrow$ 52% A, tốc độ tăng từ $0,5 \rightarrow 0,8\ \text{ml/phút}$); $52 - 65$ phút (52% $\rightarrow$ 65% A, tốc độ $0,8\ \text{ml/phút}$). Nhiệt độ cột duy trì $40^\circ\text{C}$, thể tích tiêm $10\ \mu\text{l}$.
  • Tối ưu hóa điều kiện xử lý mẫu:
    • Dung môi chiết: Ethanol 60% cho hiệu suất chiết quercitrin tối ưu nhất và đảm bảo an toàn, thân thiện môi trường hơn methanol.
    • Kỹ thuật và thời gian: Chiết hồi lưu cách thủy trong 30 phút cho hiệu suất cao hơn chiết siêu âm.
    • Tỷ lệ và số lần chiết: Chiết 2 lần, mỗi lần sử dụng 25 ml dung môi ethanol 60% trên 0,5 g bột dược liệu.
  • Kết quả thẩm định quy trình:
    • Độ thích hợp hệ thống: Độ lệch chuẩn tương đối (RSD) của 6 lần tiêm lặp lại dung dịch chuẩn hỗn hợp về thời gian lưu đều $< 1,0%$; RSD diện tích pic của quercitrin là 0,28% và quercetin là 0,47% (đáp ứng tiêu chuẩn $< 2,0%$).
    • Độ đặc hiệu: Pic quercitrin ($t_R \approx 35,280$ phút) và quercetin ($t_R \approx 50,195$ phút) tách hoàn toàn khỏi nhau và khỏi các pic tạp nền mẫu; phổ UV tại đỉnh pic mẫu thử trùng khớp với mẫu chuẩn (hệ số tương quan Match $\ge 0,998$); mẫu trắng không xuất hiện pic gây nhiễu.
    • Độ tuyến tính: Quercitrin đạt $r = 0,9997$ trong khoảng nồng độ $15,94 - 510,00\ \mu\text{g/ml}$ ($y = 57080x + 188136$); Quercetin đạt $r = 1,0000$ trong khoảng nồng độ $1,23 - 78,75\ \mu\text{g/ml}$ ($y = 82862x - 75603$).
    • Độ lặp lại và độ chính xác trung gian: Độ lặp lại trong ngày ($n=6$) đạt RSD lần lượt là 1,3% (quercitrin) và 2,1% (quercetin). Độ chính xác trung gian ($n=12$, thực hiện bởi 2 kiểm nghiệm viên vào 2 ngày khác nhau) đạt RSD lần lượt là 2,1% (quercitrin) và 3,7% (quercetin), đều nằm trong giới hạn cho phép của AOAC.
    • Độ đúng: Tỷ lệ thu hồi trung bình ở 3 mức nồng độ (50%, 100%, 150%) dao động từ 98,5% đến 100,5% đối với quercitrin (RSD từ 0,9% đến 2,4%) và từ 96,4% đến 99,1% đối với quercetin (RSD từ 2,7% đến 4,1%).
    • Giới hạn phát hiện và định lượng: LOD và LOQ trong dung dịch tiêm lần lượt là $0,019\ \mu\text{g/ml}$ và $0,062\ \mu\text{g/ml}$ đối với quercitrin; $0,081\ \mu\text{g/ml}$ và $0,243\ \mu\text{g/ml}$ đối với quercetin.
  • Định lượng trên mẫu thực tế: Áp dụng quy trình định lượng trên 5 mẫu thu thập tại các vùng địa lý khác nhau.

Chương 4: Bàn luận

Chương 4 tập trung phân tích các khía cạnh kỹ thuật và kết quả ứng dụng:

  • Quy trình phân tích và xử lý mẫu: Khẳng định tính ưu việt của phương pháp chiết hồi lưu cách thủy so với siêu âm (hiệu suất cao hơn, kiểm soát ổn định thể tích dung môi và nhiệt độ). Việc lựa chọn ethanol 60% giúp giảm thiểu độc hại cho kiểm nghiệm viên so với methanol mà vẫn đảm bảo độ phân cực để hòa tan hoạt chất.
  • Điều kiện sắc ký: Việc sử dụng cột C18 thông dụng cùng pha động acetonitril – acid formic 0,1% giúp dễ dàng triển khai tại các phòng kiểm nghiệm tại Việt Nam. Việc tăng tốc độ dòng lên $0,8\ \text{ml/phút}$ ở giai đoạn cuối giúp rửa giải nhanh các cấu tử phân cực kém, rút ngắn tổng thời gian phân tích và bảo vệ cột.
  • Ứng dụng thực tiễn: Kết quả phân tích cho thấy hàm lượng quercitrin chiếm ưu thế vượt trội so với quercetin trong lá Tang ký sinh. Sự biến thiên hàm lượng giữa các vùng thu hái mở ra yêu cầu cần nghiên cứu sâu hơn về các yếu tố ảnh hưởng như thổ nhưỡng, khí hậu và tuổi cây dâu tằm.

Kết quả và đóng góp

Số liệu thực nghiệm chính

Bảng tổng hợp các thông số thẩm định phương pháp HPLC định lượng Quercitrin và Quercetin:

Thông số thẩm định Quercitrin Quercetin Tiêu chuẩn chấp nhận (AOAC)
Thời gian lưu trung bình ($t_R$, phút) 35,280 50,195 -
Độ thích hợp hệ thống (RSD diện tích pic, %) 0,28 0,47 $\text{RSD} < 2,0%$
Khoảng tuyến tính ($\mu\text{g/ml}$) 15,94 – 510,00 1,23 – 78,75 -
Phương trình hồi quy $y = 57080x + 188136$ $y = 82862x - 75603$ -
Hệ số tương quan ($r$) 0,9997 1,0000 $r \ge 0,998$
Độ lặp lại ($n=6$, RSD %) 1,3 2,1 $\text{RSD} \le 2,7%$ (với mức hàm lượng $0,1 - 1,0%$)
Độ chính xác trung gian ($n=12$, RSD %) 2,1 3,7 $\text{RSD} \le 3,7%$ (với mức hàm lượng $0,01 - 0,1%$)
Độ thu hồi trung bình (%) 98,5 – 100,5 96,4 – 99,1 Đạt tiêu chuẩn AOAC
LOD trong mẫu (% kl/kl) 0,000003 0,00001 -
LOQ trong mẫu (% kl/kl) 0,00001 0,00003 -

Bảng kết quả xác định hàm lượng Quercitrin và Quercetin trên 5 mẫu dược liệu Tang ký sinh thực tế (tính theo dược liệu khô kiệt, $n=3$):

STT Ký hiệu mẫu Nơi thu hái Độ ẩm (%) Hàm lượng Quercitrin (% kl/kl) Hàm lượng Quercetin (% kl/kl) Tổng hàm lượng 2 chất (%)
1 PT01 Bắc Giang 12,60 $1,03 \pm 0,003$ $0,016 \pm 0,000$ 1,046
2 QN23A Đắk Lắk 13,00 $1,43 \pm 0,080$ $0,022 \pm 0,010$ 1,452
3 QN28A Hà Nội 12,40 $1,22 \pm 0,040$ $0,021 \pm 0,010$ 1,241
4 QN32A Hà Nội 12,10 $1,46 \pm 0,030$ $0,016 \pm 0,000$ 1,476
5 QN39A Hưng Yên 12,75 $1,04 \pm 0,030$ $0,021 \pm 0,010$ 1,061

Đóng góp học thuật và thực tiễn

  • Đóng góp mới: Đây là công trình đầu tiên tại Việt Nam xây dựng và thẩm định thành công quy trình định lượng đồng thời 2 hoạt chất quercitrin và quercetin trong Tang ký sinh (Scurrula parasitica L.) bằng phương pháp HPLC.
  • Giá trị thực tiễn: Cung cấp quy trình xử lý mẫu đơn giản bằng dung môi ethanol 60% an toàn và điều kiện sắc ký tương thích với trang thiết bị phổ biến tại các phòng kiểm nghiệm Việt Nam.
  • Đề xuất khoa học: Đề xuất lựa chọn quercitrin và quercetin làm chất đánh dấu (chemical markers) phục vụ việc xây dựng tiêu chuẩn định lượng trong Dược điển Việt Nam, thay thế cho phương pháp định tính đơn thuần bằng phản ứng hóa học hiện nay.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

  • Hạn chế: Số lượng mẫu khảo sát thực tế còn hạn chế (mới thực hiện trên 5 mẫu khảo sát độc lập thu hái tại một thời điểm 29/12/2023), chưa phản ánh toàn diện sự biến thiên hàm lượng hoạt chất theo mùa thu hái, các giai đoạn sinh trưởng khác nhau và các vùng sinh thái trên phạm vi cả nước. Khóa luận tập trung phân tích bộ phận lá, chưa đánh giá chi tiết sự phân bố hoạt chất giữa phần cành và lá theo tỷ lệ sử dụng thực tế của dược liệu thương phẩm.
  • Hướng nghiên cứu tiếp: Mở rộng nghiên cứu định lượng trên quy mô số lượng mẫu lớn hơn, đa dạng hóa các vùng thu hái, nghiên cứu sự tích lũy hoạt chất theo các mùa trong năm và đánh giá hàm lượng trên các bộ phận dùng khác nhau (thân, cành, lá) để cung cấp đầy đủ dữ liệu khoa học cho việc tiêu chuẩn hóa dược liệu Tang ký sinh.

Giá trị tham khảo

Khóa luận có giá trị tham khảo chuyên môn đối với:

  • Sinh viên, học viên ngành Dược học, Hóa phân tích, Kiểm nghiệm thuốc: Tham khảo cấu trúc hoàn chỉnh của một đề tài thẩm định phương pháp phân tích sắc ký HPLC theo hướng dẫn quốc tế (AOAC, ICH).
  • Cán bộ nghiên cứu tại các Viện/Trung tâm kiểm nghiệm dược phẩm: Trực tiếp ứng dụng quy trình xử lý mẫu và điều kiện chạy sắc ký để kiểm tra, đánh giá chất lượng nguyên liệu Tang ký sinh trên thị trường.
  • Nhà nghiên cứu tiêu chuẩn hóa dược liệu: Sử dụng dữ liệu thực nghiệm về khoảng tuyến tính, giới hạn LOQ/LOD và hàm lượng hoạt chất thực tế để xây dựng chuyên luận kiểm nghiệm dược liệu Tang ký sinh trong Dược điển Việt Nam các ấn bản tiếp theo.

Câu hỏi thường gặp

1. Vì sao đề tài chọn Quercitrin và Quercetin làm chất đánh dấu (marker) để định lượng thay vì các hợp chất khác?
Quercitrin và Quercetin là hai flavonoid chính chiếm tỷ lệ hàm lượng lớn nhất trong Tang ký sinh, đã được chứng minh có nhiều tác dụng dược lý quan trọng (chống oxy hóa mạnh với $\text{IC}_{50}$ của quercitrin là $5,00\ \mu\text{g/ml}$, chống viêm, bảo vệ thận). Đồng thời, đây là hai chất có sẵn chất chuẩn thương mại với độ tinh khiết cao để thiết lập đường chuẩn phân tích.

2. Phương pháp xử lý mẫu tối ưu được lựa chọn trong khóa luận là gì và vì sao?
Phương pháp tối ưu là chiết hồi lưu cách thủy bột dược liệu (cỡ hạt qua rây $355\ \mu\text{m}$) với 2 lần chiết, mỗi lần 25 ml dung môi Ethanol 60% trong thời gian 30 phút. Kỹ thuật hồi lưu cho hiệu suất chiết cao hơn và ổn định nhiệt độ/thể tích tốt hơn so với chiết siêu âm, đồng thời ethanol 60% cho khả năng chiết kiệt flavonoid và ít độc hại hơn methanol.

3. Điều kiện sắc ký HPLC được tối ưu hóa như thế nào?
Sử dụng cột sắc ký Agilent Eclipse Plus C18 ($250 \times 4,6\text{ mm}, 5\ \mu\text{m}$), nhiệt độ cột $40^\circ\text{C}$, bước sóng phát hiện UV 254 nm, thể tích tiêm $10\ \mu\text{l}$. Pha động gồm Acetonitril (kênh A) và Acid formic 0,1% trong nước (kênh B) chạy theo chương trình gradient nồng độ kết hợp gradient tốc độ dòng từ $0,5\ \text{ml/phút}$ lên $0,8\ \text{ml/phút}$ trong 65 phút.

4. Kết quả định lượng Quercitrin và Quercetin trên các mẫu Tang ký sinh thực tế cho thấy điều gì?
Hàm lượng Quercitrin trong lá Tang ký sinh ($1,03% - 1,46%$) cao hơn rất nhiều so với Quercetin ($0,016% - 0,022%$). Mẫu thu hái tại Hà Nội (QN32A) có tổng hàm lượng 2 hoạt chất cao nhất ($1,476%$), tiếp theo là Đắk Lắk (QN23A đạt $1,452%$), cho thấy sự khác biệt về hàm lượng hoạt chất giữa các vùng sinh thái.


Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của tác giả Lê Quang Huy đã xây dựng và thẩm định thành công phương pháp định lượng đồng thời Quercitrin và Quercetin trong dược liệu Tang ký sinh (Scurrula parasitica L.) bằng HPLC-PDA đáp ứng đầy đủ các tiêu chuẩn của AOAC và ICH. Quy trình thực nghiệm có độ đặc hiệu cao, khoảng tuyến tính rộng, độ lặp lại và độ đúng tin cậy, sử dụng dung môi ethanol 60% thân thiện và kỹ thuật chiết hồi lưu dễ triển khai. Kết quả ứng dụng trên 5 mẫu dược liệu tại các địa phương đã cung cấp cơ sở dữ liệu thực nghiệm quan trọng, đóng góp thiết thực cho công tác kiểm nghiệm và tiêu chuẩn hóa dược liệu Tang ký sinh tại Việt Nam.