Luận án tiến sĩ hóa học: Nghiên cứu sự hình thành tác nhân oxi hóa peroxymonocarbonate và ứng dụng xử lý hợp chất màu hữu cơ

• Tác giả: Nguyễn Thị Hạnh
• Người hướng dẫn: TS. Nguyễn Bích Ngân
• Trường học: Đại học Sư phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa phân tích
• Đề tài: Nghiên cứu sự hình thành tác nhân oxi hóa peroxymonocarbonate và ứng dụng xử lý một số hợp chất màu hữu cơ
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ hóa học
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VÀ VIẾT TẮT
• 1. MỞ ĐẦU
• 1.1. Tính cấp thiết của luận án
• 1.2. Mục đích nghiên cứu
• 1.3. Đối tượng và nội dung nghiên cứu
• 1.4. Ý nghĩa khoa học, thực tiễn và đóng góp mới của luận án
• 1.5. Bố cục của luận án
• 1.6. Ô nhiễm nước thải dệt nhuộm tại Việt Nam
• 1.7. Chất màu hữu cơ - Thuốc nhuộm
• 1.8. Các phương pháp xử lý nước thải dệt nhuộm
• 1.8.1. Các phương pháp xử lý truyền thống
• 1.8.2. Quá trình oxi hóa nâng cao (Advanced Oxidation Process - AOP)
• 1.8.3. Tác nhân oxi hóa peroxymonocarbonate tạo ra từ hệ hydrogen peroxide – bicarbonate
• 1.8.4. Tính chất của hệ hydrogen peroxide - bicarbonate
• 1.8.5. Tác nhân oxi hóa peroxymonocarbonate
• 1.8.6. Phương pháp phân tích xác định peroxymonocarbonate và các peracid
• 1.8.7. Ứng dụng của peroxymonocarbonate
• 2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. Hóa chất, dụng cụ và thiết bị
• 2.2. Dụng cụ, thiết bị
• 2.3. Quy trình thực nghiệm
• 2.4. Khảo sát nhiệt độ tối ưu để phân tích hàm lượng peroxymonocarbonate trong dung dịch
• 2.5. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến sự hình thành và phân hủy peroxymonocarbonate
• 2.6. Đánh giá khả năng xử lý màu RB19 của peroxymonocarbonate
• 2.7. Đánh giá khả năng xử lý các chất màu khác của peroxymonocarbonate
• 2.8. So sánh khả năng phân hủy của các chất màu
• 2.9. Phương pháp nghiên cứu
• 2.9.1. Phương pháp phổ cộng hưởng từ hạt nhân 13C NMR
• 2.9.2. Phương pháp chuẩn độ iodine - thiosulfate
• 2.9.3. Phương pháp phổ hấp thụ phân tử UV-Vis
• 2.9.4. Phương pháp sắc kí lỏng hiệu năng cao HPLC
• 2.9.5. Phương pháp phân tích chỉ số COD
• 2.9.6. Phương pháp phân tích chỉ số TOC
• 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Sự hình thành và phân hủy peroxymonocarbonate trong dung dịch
• 3.1.1. Sự hình thành peroxymonocarbonate trong hệ phản ứng
• 3.1.2. Khảo sát nhiệt độ tối ưu để phân tích hàm lượng peroxymonocarbonate
• 3.1.3. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hình thành và phân hủy peroxymonocarbonate
• 3.2. Đánh giá khả năng xử lý chất màu RB19 của peroxymonocarbonate
• 3.2.1. Xây dựng và đánh giá đường chuẩn RB19
• 3.2.2. Khả năng khử màu RB19 của H2O2
• 3.2.3. Ảnh hưởng của nồng độ chất oxi hóa peroxymonocarbonate
• 3.2.4. Ảnh hưởng của xúc tác ion kim loại
• 3.2.5. Ảnh hưởng của nồng độ ion xúc tác Co2+
• 3.2.6. Ảnh hưởng của pH
• 3.2.7. Động học của phản ứng theo nồng độ HCO3- và nồng độ Co2+
• 3.2.8. Đánh giá khả năng xử lý màu khi kết hợp peroxymonocarbonate và UV
• 3.2.9. Các sản phẩm sau khi xử lý RB19 bằng peroxymonocarbonate
• 3.3. Đánh giá khả năng xử lý các chất màu khác của peroxymonocarbonate
• 3.3.1. Khả năng xử lý chất màu của peroxymonocarbonate theo nồng độ chất oxi hóa
• 3.3.2. Khả năng xử lý chất màu của peroxymonocarbonate khi có mặt xúc tác ion kim loại
• 3.3.3. Khả năng xử lý chất màu của peroxymonocarbonate theo pH
• 3.3.4. Khả năng xử lý màu khi kết hợp peroxymonocarbonate và UV
• 3.4. So sánh khả năng phân hủy của các chất màu
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• PHỤ LỤC

Tóm tắt

I. Sự hình thành peroxymonocarbonate

Sự hình thành peroxymonocarbonate (PMC) từ phản ứng giữa hydrogen peroxide (H2O2) và sodium bicarbonate (NaHCO3) là một quá trình quan trọng trong hóa học môi trường. Nghiên cứu đã chỉ ra rằng, điều kiện tối ưu cho sự hình thành PMC bao gồm tỉ lệ mol H2O2 : HCO3-, pH và nhiệt độ. Các yếu tố này ảnh hưởng trực tiếp đến hiệu suất tạo thành PMC. Theo các nghiên cứu trước đây, việc tối ưu hóa các điều kiện này có thể giúp tăng cường khả năng oxi hóa của PMC, từ đó nâng cao hiệu quả xử lý các hợp chất màu hữu cơ. Đặc biệt, việc sử dụng phương pháp phân tích như cộng hưởng từ hạt nhân 13C NMR đã cho phép xác định chính xác hàm lượng PMC trong dung dịch. Điều này mở ra hướng đi mới cho việc phát triển các phương pháp phân tích đơn giản và hiệu quả hơn. Như một ví dụ, nghiên cứu đã chỉ ra rằng, ở pH 9, sự hình thành PMC diễn ra hiệu quả hơn so với các pH khác, nhờ vào sự ổn định của ion bicarbonate trong môi trường kiềm.

1.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự hình thành PMC

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng, tỉ lệ mol H2O2 : HCO3- là yếu tố quyết định đến sự hình thành peroxymonocarbonate. Khi tỉ lệ này được tối ưu hóa, khả năng tạo thành PMC tăng lên đáng kể. Ngoài ra, pH cũng đóng vai trò quan trọng trong quá trình này. Ở pH thấp, sự phân hủy H2O2 diễn ra nhanh chóng, làm giảm khả năng tạo thành PMC. Ngược lại, ở pH cao, ion bicarbonate ổn định hơn, tạo điều kiện thuận lợi cho sự hình thành PMC. Nghiên cứu cũng chỉ ra rằng, nhiệt độ có ảnh hưởng đến tốc độ phản ứng. Nhiệt độ cao có thể làm tăng tốc độ phản ứng, nhưng cũng có thể dẫn đến sự phân hủy của PMC. Do đó, việc xác định nhiệt độ tối ưu là cần thiết để đảm bảo hiệu suất cao nhất trong quá trình hình thành PMC.

II. Ứng dụng xử lý hợp chất màu hữu cơ

Ứng dụng của peroxymonocarbonate trong xử lý hợp chất màu hữu cơ đã được nghiên cứu sâu rộng. PMC có khả năng oxi hóa mạnh mẽ, giúp phân hủy các hợp chất màu bền khó phân hủy sinh học. Các nghiên cứu cho thấy, PMC có thể xử lý hiệu quả nhiều loại thuốc nhuộm như Reactive Blue 19 (RB19), Reactive Yellow 145 (RY145) và Rhodamine B (RhB). Việc kết hợp PMC với các xúc tác ion kim loại và tia UV đã cho thấy hiệu quả xử lý màu cao hơn so với việc sử dụng PMC đơn thuần. Điều này cho thấy, việc tối ưu hóa các điều kiện xử lý có thể nâng cao khả năng khử màu và khoáng hóa các chất màu hữu cơ, từ đó giảm thiểu ô nhiễm môi trường. Kết quả nghiên cứu cũng chỉ ra rằng, việc sử dụng PMC không chỉ giúp giảm thiểu ô nhiễm mà còn có thể làm giảm giá trị COD và TOC trong nước thải, góp phần bảo vệ môi trường.

2.1. Khả năng xử lý màu của PMC

Khả năng xử lý màu của peroxymonocarbonate đã được đánh giá qua nhiều thí nghiệm. Các thí nghiệm cho thấy, PMC có thể khử màu hiệu quả các hợp chất màu hữu cơ trong nước thải dệt nhuộm. Đặc biệt, nghiên cứu đã chỉ ra rằng, khi kết hợp PMC với xúc tác ion kim loại như Co2+, khả năng khử màu tăng lên đáng kể. Điều này có thể giải thích bởi sự tăng cường hoạt tính oxi hóa của PMC trong môi trường có mặt của các ion kim loại. Hơn nữa, việc sử dụng tia UV trong quá trình xử lý cũng đã chứng minh là một yếu tố quan trọng, giúp tăng cường hiệu quả xử lý màu. Các kết quả này không chỉ khẳng định tính khả thi của PMC trong xử lý nước thải mà còn mở ra hướng đi mới cho việc phát triển công nghệ xử lý nước thải thân thiện với môi trường.