Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu phản ứng hydrogen hóa CO bằng xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu

• Tác giả: Nguyễn Bình Long
• Người hướng dẫn: PGS. Nguyễn Ngọc Hà
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
• Đề tài: Nghiên Cứu Phản Ứng Hydrogen Hóa CO Bằng Các Hệ Xúc Tác Lưỡng Kim Loại Ni-Cu, Co-Cu Phân Tán Trên Các Chất Mang Than Hoạt Tính, MgO, Al2O3 Theo Phương Pháp Phiếm Hàm Mật Độ
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2020
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. MỞ ĐẦU
• 1.1. Lý do chọn đề tài
• 1.2. Mục đích nghiên cứu
• 1.3. Nhiệm vụ nghiên cứu
• 1.4. Phạm vi và đối tượng nghiên cứu
• 1.5. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án
• 1.6. Những điểm mới của luận án
• 1.7. Bố cục của luận án
• 1.8. Phương trình Schrödinger
• 1.9. Toán tử Hamilton
• 1.10. Hàm sóng của hệ nhiều eletron
• 1.11. Các phương pháp gần đúng hóa học lượng tử
• 1.12. Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT - Density Functional Theory)
• 1.13. Mô hình Thomas - Fermi
• 1.14. Các định lý Hohenberg-Kohn
• 1.15. Các phương trình Hohenberg-Kohn. Phiếm hàm tương quan - trao đổi
• 1.16. Bộ hàm cơ sở
• 1.17. Phương pháp CI-NEB xác định trạng thái chuyển tiếp
• 1.18. Một số khái niệm
• 2. TỔNG QUAN HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU
• 2.1. Tổng quan tình hình nghiên cứu về chuyển hóa syngas trên thế giới. Các nghiên cứu thực nghiệm. Các nghiên cứu lý thuyết
• 2.2. Tình hình nghiên cứu trong nước
• 2.3. Định hướng mục tiêu của luận án
• 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Phương pháp tính
• 3.2. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Ni-Cu trên chất mang than hoạt tính (AC)
• 3.3. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Ni2Cu2 trên chất mang than hoạt tính (AC)
• 3.4. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Ni2Cu2 trên chất mang magnesium oxide (MgO)
• 3.5. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Co2Cu2 trên chất mang MgO
• 3.6. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Co4, Cu4 trên chất mang Al2O3
• 3.7. Phản ứng hydrogen hóa CO bằng hệ xúc tác Co2Cu2 trên chất mang nhôm oxide (Al2O3)
• 3.8. So sánh các quá trình chuyển hóa CO và H2 trên các hệ xúc tác
• KẾT LUẬN CHUNG
• KIẾN NGHỊ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO
• DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• PHỤ LỤC

I. Giới thiệu về phản ứng hydrogen hóa CO

Phản ứng hydrogen hóa CO là một quá trình quan trọng trong ngành công nghiệp hóa chất, đặc biệt trong việc chuyển hóa syngas thành các sản phẩm hữu ích như methanol và ethanol. Quá trình này không chỉ giúp giảm thiểu khí thải CO2 mà còn tạo ra nguồn nhiên liệu tái tạo. Nghiên cứu này tập trung vào việc sử dụng xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu trên chất mang than hoạt tính để tối ưu hóa hiệu suất phản ứng. Theo các nghiên cứu trước đây, xúc tác lưỡng kim loại có thể cải thiện đáng kể khả năng chuyển hóa và độ chọn lọc của sản phẩm. Việc sử dụng than hoạt tính làm chất mang cũng mang lại nhiều lợi ích nhờ vào bề mặt riêng lớn và khả năng tương tác tốt với các kim loại hoạt động.

1.1. Tầm quan trọng của phản ứng hydrogen hóa CO

Phản ứng hydrogen hóa CO đóng vai trò quan trọng trong việc sản xuất nhiên liệu sạch từ các nguồn carbon khác nhau. Việc chuyển hóa syngas thành các sản phẩm như methanol và ethanol không chỉ giúp giảm thiểu ô nhiễm môi trường mà còn tạo ra nguồn năng lượng bền vững. Các sản phẩm này có thể được sử dụng trực tiếp làm nhiên liệu hoặc làm nguyên liệu cho các quá trình hóa học khác. Nghiên cứu này nhằm mục đích tìm hiểu sâu hơn về cơ chế phản ứng và tối ưu hóa các điều kiện phản ứng để đạt được hiệu suất cao nhất.

II. Xúc tác lưỡng kim loại Ni Cu

Xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu đã được chứng minh là có khả năng cải thiện hiệu suất của phản ứng hydrogen hóa CO. Các nghiên cứu cho thấy rằng sự kết hợp giữa Ni và Cu có thể tạo ra các vị trí hoạt động hiệu quả hơn so với việc sử dụng từng kim loại đơn lẻ. Sự tương tác giữa hai kim loại này giúp tăng cường khả năng hấp phụ và chuyển hóa CO, từ đó nâng cao hiệu suất phản ứng. Việc nghiên cứu các hệ xúc tác này trên chất mang than hoạt tính cũng cho thấy sự cải thiện đáng kể về độ chọn lọc sản phẩm, đặc biệt là trong việc sản xuất các alcohol mạch cao.

2.1. Cơ chế hoạt động của xúc tác Ni Cu

Cơ chế hoạt động của xúc tác Ni-Cu trong phản ứng hydrogen hóa CO liên quan đến sự hấp phụ của CO và H2 trên bề mặt xúc tác. Khi CO được hấp phụ, nó sẽ tương tác với các nguyên tử Ni và Cu, tạo ra các trạng thái trung gian cần thiết cho quá trình chuyển hóa. Sự hiện diện của Cu giúp tăng cường khả năng hấp phụ H2, trong khi Ni đóng vai trò chính trong việc chuyển hóa CO thành các sản phẩm mong muốn. Nghiên cứu này sẽ phân tích chi tiết các bước trong cơ chế phản ứng và vai trò của từng kim loại trong hệ xúc tác.

III. Ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu

Nghiên cứu về phản ứng hydrogen hóa CO với xúc tác lưỡng kim loại Ni-Cu trên chất mang than hoạt tính không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn mang lại nhiều ứng dụng thực tiễn. Việc phát triển các hệ xúc tác hiệu quả có thể giúp giảm thiểu ô nhiễm môi trường và tạo ra nguồn nhiên liệu tái tạo. Các sản phẩm như methanol và ethanol có thể được sử dụng trong ngành công nghiệp năng lượng, góp phần vào việc giảm thiểu sự phụ thuộc vào nhiên liệu hóa thạch. Hơn nữa, nghiên cứu này cũng mở ra hướng đi mới cho việc phát triển các hệ xúc tác khác, từ đó nâng cao hiệu suất và độ chọn lọc trong các quá trình chuyển hóa syngas.

3.1. Tác động đến môi trường

Việc chuyển hóa syngas thành các sản phẩm hữu ích như methanol và ethanol thông qua phản ứng hydrogen hóa CO có thể giúp giảm thiểu lượng khí thải CO2 ra môi trường. Các sản phẩm này không chỉ có thể thay thế nhiên liệu hóa thạch mà còn có thể được sản xuất từ các nguồn carbon tái tạo, góp phần vào việc bảo vệ môi trường. Nghiên cứu này sẽ cung cấp các thông tin quan trọng về cách thức tối ưu hóa quá trình chuyển hóa, từ đó giảm thiểu tác động tiêu cực đến môi trường.