Luận Văn Thạc Sĩ: Biến Tính Zeolite ZSM-5 Thành Zeolite ZSM-5 Chứa Mao Quản Trung Bình Ứng Dụng Trong Hợp Chất Dị Vòng

• Tác giả: Nguyễn Thị Thanh Toại
• Người hướng dẫn: TS. Trương Thanh Tâm
• Trường học: Đại học Quy Nhơn
• Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
• Đề tài: Nghiên cứu biến tính Zeolite ZSM-5 thành Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình ứng dụng trong tổng hợp một số hợp chất dị vòng
• Loại tài liệu: luận văn thạc sĩ
• Năm xuất bản: 2019
• Địa điểm: Bình Định

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
• MỞ ĐẦU
• 0.1. Lý do chọn đề tài
• 0.2. Mục tiêu đề tài
• 0.3. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
• 0.4. Phương pháp nghiên cứu
• 0.5. Nội dung nghiên cứu
• 0.6. Cấu trúc luận văn
• 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU
• 1.1. Tổng quan về zeolite ZSM-5 và phương pháp biến tính
• 1.1.1. Tổng quan về zeolite ZSM-5
• 1.1.1.1. Giới thiệu về zeolite ZSM-5
• 1.1.1.2. Cấu trúc của zeolite ZSM-5
• 1.1.1.3. Tính chất của zeolite ZSM-5
• 1.1.2. Vật liệu mao quản trung bình
• 1.1.2.1. Giới thiệu về vật liệu mao quản trung bình
• 1.1.2.2. Sự hình thành các cấu trúc MQTB khác nhau
• 1.1.2.3. Vật liệu MQTB chứa cấu trúc zeolite
• 1.1.2.4. Các phương pháp biến tính zeolite ZSM-5
• 1.1.3. Ứng dụng zeolite làm xúc tác dị thể cho tổng hợp dị vòng chứa nitơ
• 1.1.4. Tình hình nghiên cứu về ứng dụng của zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình và quá trình tổng hợp một số hợp chất dị vòng ở trên thế giới và Việt nam
• 1.1.4.1. Tình hình nghiên cứu trong nước
• 1.1.4.2. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
• 1.2. Hóa chất và dụng cụ
• 1.2.1. Dụng cụ và một số thiết bị
• 1.3. Biến tính zeolite ZSM-5 bằng xử lý kiềm-axit
• 1.4. Tổng hợp dị vòng
• 1.4.1. Tổng hợp 2-phenylquinoxaline
• 1.4.2. Tổng hợp vòng 1,5-benzodiazepine
• 1.4.3. Tổng hợp dẫn xuất imidazo-pyridine
• 1.4.4. Tổng hợp vòng 2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• 1.4.5. Tổng hợp vòng 6-methyl-2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• 1.4.6. Tổng hợp vòng 8-methyl-2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• 1.5. Các phương pháp hóa lý đặc trưng xúc tác
• 1.5.1. Nhiễu xạ tia X (XRD)
• 1.5.2. Phương pháp hấp phụ/giải hấp phụ nitơ
• 1.5.3. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)
• 1.5.4. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua
• 1.5.5. Phương pháp phân tích nguyên tố bằng phổ hấp phụ nguyên tử (AAS) và phổ phát xạ plasma (ICP)
• 1.5.6. Phương pháp giải hấp phụ NH3 theo chương trình nhiệt độ
• 1.5.7. Các phương pháp phân tích sản phẩm phản ứng
• 1.5.7.1. Phương pháp sắc ký bản mỏng (TLC)
• 1.5.7.2. Sắc ký cột thường (CC)
• 1.5.7.3. Phổ khối lượng (MS)
• 1.5.7.4. Phổ cộng hưởng từ hạt nhân (NMR)
• 2. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 2.1. Nghiên cứu biến tính ZSM-5 thành ZSM-5 chứa mao quản trung bình. Tối ưu hóa điều kiện xử lý kiềm-axit
• 2.1.1. Nghiên cứu tính chất axit
• 2.2. Tổng hợp một số hợp chất dị vòng chứa nitơ
• 2.2.1. Hiệu quả của xúc tác ZSM-5 trước và sau khi biến tính
• 2.2.2. Tổng hợp 1,5-benzodiazepine
• 2.2.3. Tổng hợp dẫn xuất imidazo-pyridin
• 2.2.4. Tổng hợp 2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• 2.2.5. Tổng hợp vòng 6-methyl-2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• 2.2.6. Kết quả tổng hợp vòng 8-methyl-2-phenylimidazo[1,2-a]pyridine
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• PHỤ LỤC QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (BẢN SAO)

I. Zeolite ZSM 5 và biến tính Zeolite

Zeolite ZSM-5 là một loại vật liệu xốp có cấu trúc vi mao quản, được sử dụng rộng rãi trong các quá trình xúc tác hóa học. Biến tính Zeolite là quá trình thay đổi cấu trúc và tính chất của Zeolite để cải thiện hiệu suất xúc tác. Trong nghiên cứu này, phương pháp xử lý kiềm-axit được áp dụng để biến tính Zeolite ZSM-5 thành Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình, nhằm tăng cường khả năng tiếp cận của các tâm axit và cải thiện hiệu quả xúc tác trong tổng hợp các hợp chất dị vòng.

1.1. Cấu trúc và tính chất của Zeolite ZSM 5

Zeolite ZSM-5 có cấu trúc tinh thể với hệ thống mao quản ba chiều, được hình thành từ các tứ diện TO4 (T là Si hoặc Al). Cấu trúc này tạo ra các kênh mao quản có kích thước nhỏ (khoảng 5.5 Å), giúp Zeolite ZSM-5 có tính chọn lọc hình dạng cao. Tuy nhiên, kích thước mao quản nhỏ cũng gây ra trở lực khuếch tán, hạn chế hiệu quả xúc tác đối với các phân tử lớn. Tính chất Zeolite như độ bền nhiệt, diện tích bề mặt lớn, và hoạt độ axit mạnh làm cho nó trở thành vật liệu lý tưởng cho các ứng dụng xúc tác.

1.2. Phương pháp biến tính Zeolite ZSM 5

Phương pháp xử lý kiềm-axit được sử dụng để tạo ra mao quản trung bình trong Zeolite ZSM-5. Quá trình này bao gồm việc xử lý Zeolite với dung dịch kiềm để loại bỏ một phần cấu trúc tinh thể, sau đó xử lý với axit để ổn định cấu trúc mới. Kết quả là Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình có kích thước mao quản từ 2-30 nm, giúp cải thiện khả năng khuếch tán của các phân tử lớn và tăng hiệu quả xúc tác.

II. Ứng dụng Zeolite trong tổng hợp hợp chất dị vòng

Hợp chất dị vòng là các hợp chất vòng chứa nguyên tố không phải là carbon, thường được sử dụng trong dược phẩm và hóa học hữu cơ. Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình được nghiên cứu để ứng dụng làm xúc tác trong tổng hợp các hợp chất dị vòng, đặc biệt là các hợp chất có kích thước phân tử lớn. Phương pháp này mang lại hiệu quả cao, giảm chi phí và thân thiện với môi trường.

2.1. Tổng hợp 2 phenylquinoxaline

2-phenylquinoxaline là một hợp chất dị vòng quan trọng, được tổng hợp bằng cách sử dụng Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình làm xúc tác. Kết quả nghiên cứu cho thấy, xúc tác này giúp tăng hiệu suất phản ứng và độ chọn lọc sản phẩm. Phương pháp sắc ký và phổ NMR được sử dụng để phân tích và xác định cấu trúc sản phẩm.

2.2. Tổng hợp 1 5 benzodiazepine

1,5-benzodiazepine là một hợp chất dị vòng khác được tổng hợp thành công với sự hỗ trợ của Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình. Xúc tác này giúp cải thiện tốc độ phản ứng và giảm thiểu sự hình thành sản phẩm phụ. Các phương pháp phân tích như GC-MS và NMR được áp dụng để đánh giá hiệu quả của quá trình tổng hợp.

III. Công nghệ Zeolite và nghiên cứu Zeolite

Công nghệ Zeolite đóng vai trò quan trọng trong việc phát triển các vật liệu xúc tác mới. Nghiên cứu Zeolite tập trung vào việc cải tiến cấu trúc và tính chất của Zeolite để ứng dụng trong các quá trình hóa học phức tạp. Nghiên cứu này đã chứng minh tiềm năng của Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình trong việc tổng hợp các hợp chất dị vòng, mở ra hướng đi mới trong lĩnh vực xúc tác dị thể.

3.1. Phương pháp đặc trưng Zeolite

Các phương pháp như nhiễu xạ tia X (XRD), hiển vi điện tử quét (SEM), và phương pháp hấp phụ/giải hấp phụ nitơ được sử dụng để đặc trưng cấu trúc và tính chất của Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình. Kết quả cho thấy, vật liệu này có diện tích bề mặt lớn và hệ thống mao quản đồng đều, phù hợp cho các ứng dụng xúc tác.

3.2. Đánh giá hiệu quả xúc tác

Hiệu quả xúc tác của Zeolite ZSM-5 chứa mao quản trung bình được đánh giá thông qua các phản ứng tổng hợp hợp chất dị vòng. Kết quả cho thấy, xúc tác này có hoạt tính cao, độ chọn lọc tốt và khả năng tái sinh nhiều lần, mang lại giá trị kinh tế và môi trường đáng kể.