Nghiên cứu khả năng hấp thụ phân tử hữu cơ chứa vòng benzen trên vật liệu TiO2

LỜI CAM ĐOAN

LỜI CẢM ƠN

1. MỞ ĐẦU

1.1. Lý do chọn đề tài

1.2. Tổng quan tài liệu và tình hình nghiên cứu đề tài

1.3. Mục đích nghiên cứu

1.4. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

1.5. Phương pháp nghiên cứu

1.6. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài

1.7. Cấu trúc luận văn

2. CƠ SỞ LÍ THUYẾT HÓA HỌC LƯỢNG TỬ

2.1. Phương trình Schrödinger

2.2. Nguyên lí không phân biệt các hạt đồng nhất, mô hình các hạt độc lập

2.2.1. Nguyên lý phản đối xứng (nguyên lý loại trừ Pauli)

2.2.2. Hàm sóng của hệ nhiều electron

2.2.3. Cấu hình electron

2.3. Bộ hàm cơ sở

2.3.1. Orbital kiểu Slater và Gaussian

2.3.2. Một số khái niệm về bộ hàm cơ sở

2.3.3. Phân loại bộ hàm cơ sở

2.4. Các phương pháp gần đúng hoá học lượng tử

2.4.1. Phương pháp bán kinh nghiệm

2.4.2. Phương pháp Hartree–Fock và phương trình Roothaan

2.4.2.1. Phương pháp Hartree-Fock (HF)

2.4.2.2. Phương pháp Roothaan

2.4.3. Phương pháp nhiễu loạn Møller−Plesset (MPn)

2.4.4. Các thành phần nhỏ trong toán tử Hamilton

2.4.5. Phương pháp tương tác chùm (Coupled Cluster−CC)

2.4.6. Thuyết phiếm hàm mật độ (Density Functional Theory−DFT)

2.4.6.1. Các định lý Hohenberg-Kohn

2.4.6.2. Phương pháp Kohn-Sham (KS)

2.4.6.3. Sự gần đúng mật độ tại chỗ

2.4.6.4. Sự gần đúng gradient tổng quát (GGA)

2.4.6.5. Phương pháp hỗn hợp

2.4.6.6. Một số phương pháp DFT thường dùng

2.5. Orbital phân tử khu trú (LMO), orbital thích hợp (NO), orbital nguyên tử thích hợp (NAO) và orbital liên kết thích hợp (NBO)

2.5.1. Orbital phân tử khu trú (LMO)

2.5.2. Orbital thích hợp (NO), orbital nguyên tử thích hợp (NAO) và orbital liên kết thích hợp (NBO)

2.6. Sóng phẳng và hệ tuần hoàn

3. TỔNG QUAN VỀ HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU

3.1. Sự hấp phụ

3.1.1. Một số khái niệm

3.1.2. Phân loại hấp phụ

3.2. Hệ chất nghiên cứu

3.3. Sơ lược về một số phân tử hữu cơ chứa vòng benzen

3.4. Vật liệu TiO2

3.5. Phương pháp tính toán cho hệ nghiên cứu

4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

4.1. Cấu trúc các phân tử dẫn xuất vòng benzen và bề mặt TiO2

4.2. Phân bố điện tích, năng lượng tách proton và ái lực proton của các phân tử hữu cơ

4.2.1. Phân bố điện tích NBO và MEP của các phân tử hữu cơ

4.2.2. Năng lượng tách proton và ái lực proton tại các vị trí trong các phân tử hợp chất hữu cơ

4.3. Sự hấp phụ các phân tử hữu cơ lên bề mặt rutile-TiO2 (110)

4.3.1. Cấu trúc hình học

4.3.2. Các giá trị năng lượng của quá trình hấp phụ

4.3.3. Phân tích AIM

4.3.4. Phân tích NBO

4.4. Sự hấp phụ các phân tử hữu cơ lên bề mặt anatase-TiO2 (101)

4.4.1. Cấu trúc hình học

4.4.2. Các giá trị năng lượng đối với các quá trình hấp phụ

4.4.3. Phân tích AIM

4.4.4. Phân tích NBO

KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ LIÊN QUAN CỦA TÁC GIẢ

DANH MỤC TÀI LIỆU THAM KHẢO

QUYẾT ĐỊNH GIAO ĐỀ TÀI LUẬN VĂN THẠC SĨ (Bản sao)

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ CÁI VIẾT TẮT

DANH MỤC BẢNG

DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ

I. Giới thiệu về vật liệu TiO2

Vật liệu TiO2 (Titanium dioxide) là một oxit kim loại bán dẫn với nhiều ứng dụng trong lĩnh vực hóa học và công nghệ. TiO2 có hai dạng chính là rutile và anatase, trong đó rutile là pha bền nhất và anatase có hoạt tính xúc tác cao hơn. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng bề mặt rutile (110) và anatase (101) có khả năng tương tác tốt với các phân tử hữu cơ chứa vòng benzen. Điều này mở ra cơ hội cho việc sử dụng TiO2 trong việc xử lý ô nhiễm môi trường, đặc biệt là các hợp chất hữu cơ độc hại. Theo nghiên cứu, TiO2 có diện tích bề mặt lớn, ổn định và không độc hại, làm cho nó trở thành một lựa chọn lý tưởng cho các ứng dụng hấp phụ. Việc hiểu rõ về cấu trúc và tính chất của TiO2 là rất quan trọng để phát triển các phương pháp xử lý ô nhiễm hiệu quả.

1.1. Tính chất vật lý và hóa học của TiO2

TiO2 có nhiều tính chất vật lý và hóa học đặc biệt, bao gồm độ ổn định nhiệt cao và khả năng hấp thụ ánh sáng. Các nghiên cứu cho thấy TiO2 có thể hoạt động như một chất xúc tác quang, giúp chuyển hóa các chất ô nhiễm thành các sản phẩm thân thiện với môi trường. Đặc biệt, bề mặt của TiO2 có khả năng tương tác mạnh với các phân tử hữu cơ, nhờ vào sự hiện diện của các nhóm chức trên bề mặt. Điều này tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình hấp phụ các phân tử hữu cơ chứa vòng benzen, từ đó giúp loại bỏ các chất gây ô nhiễm trong môi trường nước và đất.

II. Khả năng hấp phụ của các phân tử hữu cơ chứa vòng benzen

Các phân tử hữu cơ chứa vòng benzen như benzaldehyde, benzoic acid, và phenol có vai trò quan trọng trong nhiều ngành công nghiệp. Tuy nhiên, sự tồn tại của chúng trong môi trường có thể gây ra ô nhiễm nghiêm trọng. Nghiên cứu khả năng hấp phụ của các phân tử này lên bề mặt TiO2 là cần thiết để tìm ra các phương pháp xử lý hiệu quả. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng TiO2 có khả năng hấp phụ mạnh mẽ các phân tử hữu cơ này thông qua các tương tác hóa học và vật lý. Sự hấp phụ này không chỉ phụ thuộc vào cấu trúc của phân tử mà còn vào điều kiện môi trường như pH và nhiệt độ. Việc hiểu rõ cơ chế hấp phụ sẽ giúp tối ưu hóa quy trình xử lý ô nhiễm.

2.1. Cơ chế hấp phụ

Cơ chế hấp phụ của các phân tử hữu cơ lên bề mặt TiO2 thường liên quan đến các tương tác như liên kết hydro, tương tác Van der Waals và tương tác tĩnh điện. Các nghiên cứu cho thấy rằng các nhóm chức trên phân tử hữu cơ có thể tạo ra các liên kết mạnh với bề mặt TiO2, từ đó làm tăng khả năng hấp phụ. Đặc biệt, các phân tử chứa vòng benzen có khả năng tạo ra các tương tác yếu với bề mặt, góp phần làm tăng độ bền của các phức hình thành. Việc phân tích các tương tác này sẽ giúp hiểu rõ hơn về khả năng hấp phụ của TiO2 đối với các hợp chất hữu cơ khác nhau.

III. Ứng dụng của TiO2 trong xử lý ô nhiễm

Vật liệu TiO2 đã được ứng dụng rộng rãi trong việc xử lý ô nhiễm môi trường, đặc biệt là trong lĩnh vực xử lý nước thải. Nhờ vào khả năng hấp phụ mạnh mẽ các phân tử hữu cơ, TiO2 có thể giúp loại bỏ các chất độc hại ra khỏi nguồn nước. Các nghiên cứu cho thấy rằng việc sử dụng TiO2 trong các hệ thống xử lý nước có thể làm giảm đáng kể nồng độ các hợp chất hữu cơ độc hại. Hơn nữa, TiO2 còn có thể được sử dụng trong các ứng dụng xúc tác quang, giúp chuyển hóa các chất ô nhiễm thành các sản phẩm an toàn hơn cho môi trường.

3.1. Tiềm năng trong công nghiệp

TiO2 không chỉ có tiềm năng trong việc xử lý ô nhiễm mà còn có thể được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như sản xuất năng lượng, chế tạo vật liệu mới và trong ngành công nghiệp hóa chất. Việc nghiên cứu và phát triển các ứng dụng mới cho TiO2 sẽ mở ra nhiều cơ hội cho việc cải thiện chất lượng môi trường và phát triển bền vững. Các nhà khoa học đang tiếp tục tìm kiếm các phương pháp tối ưu hóa việc sử dụng TiO2 trong các ứng dụng công nghiệp, nhằm nâng cao hiệu quả và giảm chi phí sản xuất.

Khả năng hấp thụ phân tử hữu cơ chứa vòng benzen lên bề mặt vật liệu TiO2