Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Trong xu hướng phát triển y dược học hiện đại, các hợp chất tự nhiên có nguồn gốc thảo dược ngày càng được quan tâm nghiên cứu nhằm phục vụ công tác chăm sóc sức khỏe và điều trị bệnh. Chi Sâm (Panax), đặc biệt là loài tam thất (Panax pseudoginseng (Burk.) F.Chen, họ Araliaceae), là vị thuốc y học cổ truyền quý giá với lịch sử sử dụng lâu đời nhằm bồi bổ cơ thể suy nhược và cầm máu. Các nghiên cứu hóa thực vật hiện đại đã phân lập được hơn 200 hợp chất từ cây tam thất, trong đó nhóm hoạt chất chính quyết định tác dụng sinh học là các saponin triterpenoid khung dammarane (hàm lượng dao động từ 4,42% đến 12%), bao gồm notoginsenosid R1, ginsenosid Rg1, Rb1, Rd và Re. Trong đó, ba saponin R1, Rg1 và Rb1 chiếm tỷ lệ chủ yếu và được sử dụng làm chất đánh dấu tiêu chuẩn để kiểm soát chất lượng dược liệu.

Mặc dù có tiềm năng ứng dụng to lớn trong điều trị các bệnh tim mạch, xơ vữa động mạch, đái tháo đường và hỗ trợ chống khối u, các nghiên cứu trong nước về xây dựng quy trình chiết xuất cao chuẩn hóa giàu saponin cũng như tinh chế phân lập từng saponin tinh khiết từ tam thất vẫn còn nhiều hạn chế. Đa phần các phương pháp chiết xuất hiện đại còn khó triển khai ở quy mô sản xuất do chi phí dung môi và thiết bị. Xuất phát từ thực tế đó, đề tài khóa luận "Xây dựng quy trình chiết xuất cao chuẩn hoá giàu saponin và tinh chế saponin từ củ tam thất Panax pseudoginseng (Burk.) F.Chen" được thực hiện nhằm giải quyết các nhiệm vụ kỹ thuật trong phân tích, chiết xuất và tinh chế hoạt chất.

Nhiệm vụ và mục tiêu nghiên cứu của đề tài được xác định cụ thể gồm hai nội dung chính:

  1. Xây dựng và thẩm định quy trình định lượng đồng thời ba loại saponin notoginsenosid R1, ginsenosid Rg1 và ginsenosid Rb1 có trong củ tam thất bằng phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC).
  2. Xây dựng quy trình chiết xuất, bào chế cao chuẩn hóa giàu saponin từ củ tam thất và tinh sạch hai loại saponin điển hình (ginsenosid Rg1 và ginsenosid Rb1) từ cao chuẩn hóa thu được.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng nghiên cứu: Mẫu củ tam thất (Panax pseudoginseng (Burk.) F.Chen) được thu hái tại huyện Si Ma Cai, tỉnh Lào Cai vào tháng 9 năm 2019.
  • Phạm vi nghiên cứu: Đề tài tập trung vào quy trình hóa lý thực nghiệm gồm tối ưu hóa phương pháp chiết xuất saponin toàn phần ở quy mô phòng thí nghiệm, tinh chế cao bằng nhựa hấp phụ macroporous D101, phân lập hoạt chất tinh khiết bằng sắc ký lỏng điều chế (Prep-HPLC) và xác định cấu trúc bằng phổ khối lượng (LC-MS/MS).

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Nghiên cứu được thiết kế dựa trên các nguyên tắc phân tích kiểm nghiệm dược liệu theo quy định của Dược điển Việt Nam V và hướng dẫn thẩm định phương pháp phân tích của Hiệp hội các nhà phân tích hóa học chính thống (AOAC). Cơ sở lý thuyết của quá trình phân tách dựa trên ái lực hấp phụ khác nhau của các hợp chất phân cực lên nhựa macroporous D101 và cơ chế phân bố pha đảo trên pha tĩnh C18.

Nguyên vật liệu và trang thiết bị nghiên cứu

  • Chất chuẩn đối chiếu: Notoginsenosid R1, Ginsenosid Rg1 và Ginsenosid Rb1 (cung cấp bởi Chengdu Must Bio-Technology Co., Ltd, Trung Quốc).
  • Vật liệu hấp phụ và hóa chất: Nhựa hấp phụ macroporous D101 (Donghong Chemical Co., Trung Quốc), methanol và acetonitril đạt tiêu chuẩn sắc ký HPLC (Merck, Đức), ammonium chloride (Merck), ethanol 96% và nước cất tinh khiết.
  • Thiết bị chính: Hệ thống HPLC Agilent 1260 tích hợp đầu dò DAD và bộ bơm mẫu tự động; hệ thống sắc ký lỏng điều chế Prep-HPLC đầu dò PDA (Agilent Technologies); hệ thống khối phổ LC-MS/MS 6420 Triple Quad (Agilent Technologies); máy cô quay chân không Buchi R-210; máy đông khô Eyela; máy đo hàm ẩm MB45 (Ohaus).

Phương pháp phân tích và thẩm định HPLC

Phương pháp định lượng đồng thời ba saponin được thiết lập trên cột sắc ký Agilent C18 (250 × 4,6 mm; kích thước hạt 3,5 µm). Pha động gồm dung môi A (acetonitril) và dung môi B (nước tinh khiết) chạy theo chương trình gradient: 0–20 phút (20–25% A), 20–25 phút (25–31% A), 25–34 phút (31–34% A), 34–54 phút (34–35% A), 54–55 phút (35–20% A), 55–60 phút (20% A). Bước sóng phát hiện UV là 203 nm, nhiệt độ cột 35 ± 0,1 °C, tốc độ dòng 1,0 ml/phút, thể tích tiêm 20 µl. Quy trình phân tích được thẩm định đầy đủ về độ đặc hiệu, tính thích hợp hệ thống (n=6), độ tuyến tính (10–160 µg/ml), độ lặp lại (n=6) và độ đúng (thực nghiệm thêm chuẩn ở 3 mức 80%, 100%, 120%).

Phương pháp chiết xuất và tinh chế thực nghiệm

  • Khảo sát phương pháp chiết: Tiến hành so sánh song song 3 phương pháp chiết xuất từ bột củ tam thất (rây qua rây 350): ngâm lạnh với ethanol 70% trong 24 giờ; đun hồi lưu với ethanol 70% ở 70 °C trong 3 giờ; chiết nóng bằng nước tinh khiết ở 50 °C trên nồi cách thủy (lần 1 trong 2 giờ với tỷ lệ dung môi 1/7, lần 2 trong 1,5 giờ với tỷ lệ dung môi 1/5).
  • Tinh chế cao giàu saponin: Sử dụng cột sắc ký chứa 300 g nhựa hấp phụ macroporous D101 (thể tích khối nhựa 500 ml). Dung dịch cao lỏng tam thất 1:1 pha loãng trong nước (tỷ lệ 1/10) được nạp vào cột với tốc độ 10 ml/phút. Cột được rửa tạp phân cực bằng 2500 ml nước tinh khiết (tốc độ 30 ml/phút), sau đó rửa giải phân đoạn giàu saponin bằng 2500 ml ethanol 70% (tốc độ 20 ml/phút). Dịch rửa giải được cô quay thu hồi cồn và đông khô ở -85 °C, áp suất 10 Pa.
  • Tinh chế saponin đơn chất: Dung dịch cao giàu saponin (50 mg/ml trong ethanol 70%) được phân tách trên cột Prep-C18 (250 × 21,2 mm; 10 µm), tốc độ dòng 20 ml/phút, đầu dò PDA 203 nm.
  • Xác định cấu trúc: Dùng hệ thống LC-MS/MS với nguồn ion hóa bụi điện tử ESI âm (chế độ quét scan 100–1500 m/z, áp suất nebulizer 30 psi, lưu lượng khí N2 11 lít/phút, thế va đập CE 4 V).

Nội dung chính theo từng chương

Tổng quan về cây tam thất (Panax pseudoginseng)

Chương này tổng hợp các dữ liệu khoa học về vị trí phân loại thực vật học, nguồn gốc địa lý, thành phần hóa học và tác dụng sinh học của Panax pseudoginseng. Về thành phần hóa học, saponin triterpenoid là nhóm chất chủ đạo, gồm hai nhóm cấu trúc chính là 20(S)-protopanaxadiol (ginsenosid Rb1, Rd) và 20(S)-protopanaxatriol (ginsenosid Rg1, Re, notoginsenosid R1). Điểm khác biệt quan trọng của tam thất so với nhân sâm (Panax ginseng) là không chứa saponin dẫn xuất từ axit oleanolic (nhóm Ro). Bên cạnh saponin, tam thất còn chứa 14 loại peptid vòng, các polysaccarid có hoạt tính kích thích miễn dịch, flavonoid, hợp chất bay hơi và các acid amin. Về mặt dược lý, các tài liệu ghi nhận saponin tam thất có tác dụng bảo vệ tế bào cơ tim, hạ huyết áp thông qua điều hòa NO và ET-1, chống xơ vữa động mạch qua ức chế p65 NF-κB, hạ đường huyết trên mô hình chuột KK-Ay, bảo vệ tế bào gan và thần kinh. Chương tổng quan cũng phân tích các sáng chế và công trình quốc tế về kỹ thuật chiết hồi lưu, ngâm chiết và làm sạch saponin bằng nhựa macroporous D101 hoặc sắc ký cột silica gel.

Đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 2 mô tả chi tiết quy chuẩn nguyên vật liệu, thông số thiết bị và các bước thực nghiệm. Mẫu dược liệu tam thất Si Ma Cai có độ ẩm ban đầu xác định là 11,21% - 11,35%. Chương này thiết lập tường minh các thông số chạy sắc ký HPLC định lượng, các tiêu chí chấp nhận thẩm định phương pháp theo Dược điển Việt Nam V và AOAC, cũng như sơ đồ quy trình chiết xuất - tinh chế - định danh cấu trúc hai phân đoạn saponin tinh khiết S1 và S2.

Kết quả và bàn luận

1. Thẩm định phương pháp định lượng HPLC

Quy trình sắc ký xây dựng cho thấy độ chọn lọc cao: thời gian lưu của R1 khoảng 14,25 phút, Rg1 khoảng 17,88 phút và Rb1 khoảng 35,20 phút; pic sắc ký của ba chất phân tích tách hoàn toàn khỏi các tạp chất nền và không có pic gây nhiễu trong mẫu trắng.

Thông số thẩm định Notoginsenosid R1 Ginsenosid Rg1 Ginsenosid Rb1 Tiêu chuẩn đánh giá
Tính thích hợp hệ thống (RSD %) Thời gian lưu: 0,24%
Diện tích pic: 0,75%
Thời gian lưu: 0,12%
Diện tích pic: 0,28%
Thời gian lưu: 0,07%
Diện tích pic: 0,75%
RSD < 2,0%
Phương trình hồi quy tuyến tính y = 1,7365x - 5,4487 y = 2,494x - 1,4398 y = 1,5816x - 0,0961 Khoảng 10 - 160 µg/ml
Hệ số tương quan ($R^2$ / $r$) $R^2 = 0,9998$ ($r = 0,9999$) $R^2 = 0,9997$ ($r = 0,9999$) $R^2 = 0,9999$ ($r = 0,9999$) $r \ge 0,995$
Độ lặp lại ($n=6$, RSD %) 1,48% 0,80% 1,49% RSD < 2,0%
Độ đúng (Tỷ lệ thu hồi %) 97,0% - 102,8% 98,6% - 101,8% 98,2% - 102,2% Đạt chuẩn AOAC (97 - 103%)

Kết quả phân tích mẫu củ tam thất nguyên liệu cho thấy hàm lượng R1 là 0,69%, Rg1 là 3,50%, Rb1 là 3,65%, tổng hàm lượng ba saponin đạt 7,84% (tính theo dược liệu khô kiệt), đáp ứng tiêu chuẩn quy định của Dược điển Việt Nam V (yêu cầu R1 $\ge$ 0,4% và tổng ba chất $\ge$ 5,0%).

2. Khảo sát và tối ưu hóa quy trình chiết xuất

So sánh hiệu suất chiết xuất giữa ba phương pháp thực nghiệm cho thấy sự vượt trội của phương pháp chiết nóng:

Phương pháp chiết xuất Dung môi & Điều kiện Tỷ lệ R1 chiết (%) Tỷ lệ Rg1 chiết (%) Tỷ lệ Rb1 chiết (%) Tổng 3 saponin chiết (%) Hiệu suất chiết xuất (%)
Đun hồi lưu Ethanol 70%, 70 °C, 3 giờ 0,74 3,24 3,19 7,17 91,90%
Ngâm lạnh Ethanol 70%, 24 giờ 0,72 3,20 3,14 7,06 90,43%
Chiết nóng Nước tinh khiết, 50 °C, 3,5 giờ 0,70 3,52 3,13 7,35 92,48%

Phương pháp chiết nóng với nước tinh khiết được lựa chọn do đạt hiệu suất cao nhất, đồng thời dung môi nước có tính an toàn cao, không gây nguy cơ cháy nổ, thân thiện môi trường và tiết kiệm chi phí sản xuất. Thực nghiệm kiểm chứng trên 3 mẻ chiết nóng (100 g dược liệu/mẻ) ghi nhận hiệu suất chiết trung bình đạt 92,52%, thu hồi được 7,25% tổng saponin tính trên khối lượng dược liệu thô ban đầu.

3. Tinh chế cao giàu saponin và phân lập saponin điển hình

Quá trình làm sạch dịch chiết qua cột nhựa hấp phụ macroporous D101 đạt hiệu suất tinh chế trung bình 98,11%, đưa hiệu suất toàn bộ quy trình đạt 90,78%. Mẫu cao khô sau đông khô có hàm lượng saponin rất cao:

Thành phần trong cao khô tinh chế Hàm lượng trung bình (%) Khối lượng tương ứng trong 100 mg cao
Notoginsenosid R1 6,50% 6,5 mg
Ginsenosid Rg1 33,70% 33,7 mg
Ginsenosid Rb1 33,50% 33,5 mg
Tổng ba saponin chính 73,67% 73,8 mg

Từ 250,3 mg cao tinh chế giàu saponin, qua sắc ký điều chế Prep-HPLC đã thu nhận được 73,3 mg phân đoạn S1 và 71,8 mg phân đoạn S2. Kết quả phân tích phổ khối LC-MS/MS ghi nhận phân đoạn S1 xuất hiện pic ion giả phân tử ở $m/z = 835,3$ tương ứng với adduct $[Rg1 + Cl]^-$; phân đoạn S2 xuất hiện pic ion ở $m/z = 1143,5$ tương ứng với adduct $[Rb1 + Cl]^-$. Thời gian lưu của S1 và S2 hoàn toàn trùng khớp với chuẩn đối chiếu Rg1 và Rb1. Kiểm tra sắc ký HPLC cho thấy saponin Rg1 đạt độ tinh khiết 98,3% và saponin Rb1 đạt độ tinh khiết 97,4%.

Kết quả và đóng góp

Kết quả định lượng và công nghệ chính

  • Thiết lập thành công phương pháp định lượng đồng thời notoginsenosid R1, ginsenosid Rg1 và ginsenosid Rb1 bằng HPLC-DAD với đầy đủ các chỉ số thẩm định đạt yêu cầu Dược điển Việt Nam V và AOAC.
  • Xây dựng quy trình chiết xuất saponin bằng nước tinh khiết ở 50 °C đạt hiệu suất chiết 92,52%, giúp loại bỏ sự phụ thuộc vào dung môi hữu cơ dễ cháy nổ trong giai đoạn chiết xuất thô ban đầu.
  • Xây dựng quy trình tinh chế cao tam thất bằng cột nhựa macroporous D101 với hiệu suất tinh chế đạt 98,11%, hiệu suất toàn quy trình đạt 90,78%, tạo ra sản phẩm cao khô chứa hàm lượng 3 saponin chính lên tới 73,67%.
  • Tinh chế thành công ginsenosid Rg1 và Rb1 từ cao chuẩn hóa bằng sắc ký lỏng điều chế với độ tinh khiết đạt trên 95% (Rg1: 98,3%; Rb1: 97,4%).

Giải pháp và kiến nghị của tác giả

  • Tác giả đề xuất nâng cấp quy mô thực nghiệm lên quy mô bán công nghiệp đối với quy trình chiết nóng bằng nước kết hợp cột nhựa hấp phụ D101 nhằm hoàn thiện dây chuyền sản xuất cao chuẩn hóa giàu saponin.
  • Kiến nghị tiếp tục sử dụng hai hoạt chất ginsenosid Rg1 và ginsenosid Rb1 đã tinh chế đạt độ tinh khiết cao để thử nghiệm hoạt tính sinh học trên các mô hình dược lý in vivo trên động vật hoặc phát triển thành chất chuẩn đối chiếu phục vụ kiểm nghiệm.

Đóng góp học thuật và thực tiễn

Quy trình nghiên cứu đã kết hợp tối ưu giữa dung môi chiết thân thiện môi trường (nước tinh khiết) và công nghệ làm sạch chọn lọc bằng nhựa D101. Kết quả thu được cao khô giàu hoạt chất với tỷ lệ saponin vượt trội (>70%) và hiệu suất toàn quy trình đạt 90,78%, cao hơn so với một số nghiên cứu chiết xuất tam thất đã công bố trước đây.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

  • Hạn chế của đề tài: Các thực nghiệm chiết xuất và tinh chế mới dừng lại ở quy mô phòng thí nghiệm (mỗi mẻ 100 g bột dược liệu); chưa tiến hành khảo sát mở rộng trên các bộ phận khác của cây tam thất (như thân, rễ nhánh, nụ hoa) hoặc các vùng thu hái khác nhau; chưa thực hiện xác định cấu trúc bằng phổ cộng hưởng từ hạt nhân (NMR) để khẳng định lập thể.
  • Hướng nghiên cứu tiếp:
    • Tối ưu hóa các thông số kỹ thuật để nâng quy mô chiết xuất lên mức pilot và công nghiệp.
    • Phối hợp phân tích cấu trúc chuyên sâu bằng phương pháp phổ cộng hưởng từ hạt nhân ($^1\text{H-NMR}$, $^{13}\text{C-NMR}$) nhằm bổ trợ cho dữ liệu LC-MS/MS.
    • Triển khai các nghiên cứu đánh giá tác dụng dược lý in vivo của chế phẩm cao chuẩn hóa và các saponin tinh chế trên mô hình bệnh lý tim mạch, tiểu đường và bảo vệ tế bào gan.

Giá trị tham khảo

Công trình khóa luận là tài liệu tham khảo hữu ích cho:

  • Sinh viên, học viên cao học và cán bộ nghiên cứu thuộc ngành Dược học, Hóa học các hợp chất thiên nhiên, Công nghệ Dược phẩm và Kiểm nghiệm thuốc.
  • Các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp sản xuất dược liệu đang tìm kiếm giải pháp kỹ thuật chiết xuất saponin hiệu suất cao, tiết kiệm chi phí dung môi và bảo đảm an toàn cháy nổ.
  • Nội dung có giá trị tham khảo ứng dụng cao nhất bao gồm: điều kiện sắc ký gradient HPLC phân tích đồng thời ba saponin, thông số vận hành cột nhựa macroporous D101 (tỷ lệ pha loãng dịch nạp, tốc độ nạp mẫu 10 ml/phút, thể tích rửa giải nước và ethanol 70%), cùng phương pháp vận hành sắc ký điều chế Prep-HPLC phân lập đơn chất.

Câu hỏi thường gặp

1. Tại sao phương pháp chiết nóng bằng nước lại được lựa chọn thay thế cho phương pháp chiết hồi lưu bằng ethanol 70%? Thực nghiệm so sánh cho thấy phương pháp chiết nóng bằng nước ở 50 °C đạt hiệu suất chiết xuất saponin cao nhất (92,48%), vượt trội hơn so với đun hồi lưu bằng ethanol 70% (91,90%) và ngâm lạnh (90,43%). Ngoài ra, dung môi nước tinh khiết có ưu điểm không độc hại, không nguy cơ cháy nổ, giá thành thấp và an toàn với môi trường trong sản xuất quy mô lớn.

2. Hàm lượng 3 saponin chính trong mẫu củ tam thất Si Ma Cai nghiên cứu là bao nhiêu và có đạt chuẩn Dược điển không? Mẫu củ tam thất thu hái tại Si Ma Cai (Lào Cai) có hàm lượng notoginsenosid R1 đạt 0,69%, ginsenosid Rg1 đạt 3,50% và ginsenosid Rb1 đạt 3,65%, tổng hàm lượng 3 chất là 7,84%. Kết quả này đáp ứng đầy đủ tiêu chuẩn của Dược điển Việt Nam V (quy định R1 $\ge$ 0,4% và tổng ba saponin $\ge$ 5,0%).

3. Quá trình làm sạch qua cột nhựa macroporous D101 mang lại hiệu quả như thế nào cho chất lượng cao tam thất? Quá trình hấp phụ trên cột nhựa D101 và rửa giải phân đoạn bằng ethanol 70% đạt hiệu suất tinh chế 98,11%. Sản phẩm cao khô thu được có tổng hàm lượng ba saponin R1, Rg1 và Rb1 chiếm tới 73,67% khối lượng cao (trong đó R1 chiếm 6,5%, Rg1 chiếm 33,7% và Rb1 chiếm 33,5%), loại bỏ hiệu quả các tạp chất phân cực như đường saccarid và amino acid.

4. Dữ liệu nào chứng minh hai chất tinh chế S1 và S2 chính là ginsenosid Rg1 và ginsenosid Rb1? Phân đoạn S1 và S2 có thời gian lưu trên sắc ký đồ trùng khớp hoàn toàn với chất chuẩn Rg1 và Rb1 tương ứng. Trên phổ khối LC-MS/MS ở chế độ ion hóa ESI âm, phân đoạn S1 cho pic ion $m/z = 835,3$ tương ứng với ion cộng $[Rg1 + Cl]^-$, và phân đoạn S2 cho pic ion $m/z = 1143,5$ tương ứng với $[Rb1 + Cl]^-$. Độ tinh khiết sắc ký HPLC của Rg1 đạt 98,3% và Rb1 đạt 97,4%.

Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của sinh viên Ngô Hải Hà đã giải quyết trọn vẹn hai mục tiêu khoa học đặt ra thông qua việc xây dựng thành công phương pháp định lượng HPLC thẩm định đồng thời ba saponin chủ chốt và thiết lập quy trình công nghệ chiết xuất - tinh chế từ củ tam thất. Nghiên cứu đã chứng minh tính ưu việt của phương pháp chiết nóng bằng nước kết hợp làm sạch bằng nhựa macroporous D101, tạo ra cao chuẩn hóa giàu saponin đạt hàm lượng 73,67% với hiệu suất toàn quy trình 90,78%. Đồng thời, việc phân lập thành công ginsenosid Rg1 (độ tinh khiết 98,3%) và ginsenosid Rb1 (độ tinh khiết 97,4%) bằng sắc ký lỏng điều chế đã cung cấp cơ sở kỹ thuật vững chắc cho việc phát triển chất chuẩn đối chiếu và phục vụ các nghiên cứu dược lý chuyên sâu tiếp theo.