Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu cấu trúc hợp chất ZrIV và khả năng hấp phụ asen, selen trong môi trường nước

• Tác giả: Đào Thị Phương Thảo
• Người hướng dẫn: PGS. Đỗ Quang Trung
• Trường học: Đại học Quốc gia Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa môi trường
• Đề tài: Nghiên Cứu Tổng Hợp, Đặc Trưng Cấu Trúc Của Hợp Chất Zr(IV) Cố Định Trên Các Chất Mang Và Khả Năng Hấp Phụ Asen, Selen Trong Môi Trường Nước
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2016
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• MỤC LỤC
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. TÌNH HÌNH Ô NHIỄM ASEN, SELEN TRONG NƯỚC
• 1.2. Hiện trạng ô nhiễm asen, selen trong nước
• 1.3. Ảnh hưởng của asen, selen đến sức khỏe con người
• 1.4. Các dạng tồn tại của asen, selen trong nước
• 1.5. Các phương pháp xử lý asen, selen trong nước
• 1.6. Vật liệu hấp phụ asen, selen
• 1.7. VẬT LIỆU ZIRCONI
• 1.7.1. Zirconi hiđroxit
• 1.8. VẬT LIỆU MANG THAN HOẠT TÍNH
• 1.8.1. Tính chất của than hoạt tính
• 1.8.2. Ứng dụng của than hoạt tính
• 2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. HÓA CHẤT VÀ THIẾT BỊ
• 2.2. TỔNG HỢP VẬT LIỆU
• 2.2.1. Tổng hợp Zirconi hiđroxit
• 2.2.2. Tổng hợp vật liệu zirconi oxit
• 2.2.3. Tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên các vật liệu: nhựa Purolite C100, Muromac-B1, ống nano cacbon, than hoạt tính Trà Bắc
• 2.2.4. Tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính Trà Bắc
• 2.3. NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG HẤP PHỤ ASEN CỦA VẬT LIỆU
• 2.3.1. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen của zirconi hiđroxit
• 2.3.2. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen của ZrO2
• 2.3.3. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen của các vật liệu Zr/PC-100, Zr/M-B1, Zr/CNT, Zr/AC
• 2.3.4. Nghiên cứu khả năng hấp phụ asen của các vật liệu Zr/AC, Zr/AC/H, Zr/AC/N
• 2.3.5. Nghiên cứu ảnh hưởng của các ion cản đến khả năng hấp phụ Zr/AC/N
• 2.3.6. Nghiên cứu khả năng tái sinh của vật liệu Zr/AC/N
• 2.4. BƯỚC ĐẦU NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG HẤP PHỤ SELEN CỦA VẬT LIỆU Zr/AC/N
• 2.5. CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐÁNH GIÁ ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC VẬT LIỆU
• 2.5.1. Phương pháp phân tích nhiệt (TA)
• 2.5.2. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)
• 2.5.3. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM)
• 2.5.4. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
• 2.5.5. Phân tích phổ hồng ngoại (IR)
• 2.5.6. Phương pháp quang điện tử tia X (XPS)
• 2.5.7. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ – giải hấp phụ nitơ (BET)
• 2.5.8. Phương pháp xác định điểm đẳng điện của vật liệu (pHPZC)
• 2.5.9. Phương pháp nghiên cứu khả năng hấp phụ của vật liệu
• 2.5.10. Phương pháp xác định nồng độ asen, selen còn lại trong dung dịch
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. TỔNG HỢP VẬT LIỆU ZIRCONI HIĐROXIT, ZIRCONI OXIT VÀ LỰA CHỌN VẬT LIỆU MANG
• 3.1.1. Tổng hợp vật liệu zirconi hiđroxit trong môi trường H2O2 và NH3
• 3.1.2. Tổng hợp vật liệu ZrO2 theo phương pháp kết tủa
• 3.1.3. Tổng hợp vật liệu ZrO2 theo phương pháp thủy nhiệt
• 3.2. CỐ ĐỊNH Zr(IV) TRÊN VẬT LIỆU MANG
• 3.2.1. Cố định Zr(IV) trên các chất mang và lựa chọn vật liệu mang thích hợp
• 3.2.2. Tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính Trà Bắc theo phương pháp kết tủa (Zr/AC)
• 3.2.3. Tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính theo phương pháp thủy nhiệt trong môi trường H2O2 (Zr/AC/H)
• 3.2.4. Tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính theo phương pháp thủy nhiệt trong môi trường NH3 (Zr/AC/N)
• 3.3. KHẢ NĂNG HẤP PHỤ ASEN VÀ TÁI SINH CỦA VẬT LIỆU
• 3.3.1. Ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ asen của các vật liệu Zr4/AC, Zr4/AC/H4-180-72, Zr4/AC/N3-180-60
• 3.3.2. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ asen, selen của các vật liệu Zr4/AC, Zr4/AC/H4-180-72, Zr4/AC/N3-180-60
• 3.3.3. Dung lượng hấp phụ asen cực đại của các vật liệu Zr4/AC, Zr4/AC/H4-180-72, Zr4/AC/N3-180-60
• 3.3.4. Ảnh hưởng của các ion cản đến khả năng hấp phụ asen của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.3.5. Khả năng tái sinh của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.4. BƯỚC ĐẦU NGHIÊN CỨU KHẢ NĂNG HẤP PHỤ SELEN CỦA VẬT LIỆU
• 3.4.1. Ảnh hưởng của thời gian đến khả năng hấp phụ selen của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.4.2. Ảnh hưởng của pH đến khả năng hấp phụ selen của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.4.3. Dung lượng hấp phụ selen cực đại của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.4.4. Ảnh hưởng của các ion cản đến khả năng hấp phụ selen của vật liệu Zr4/AC/N3-180-60
• 3.5. ĐẶC TRƯNG CẤU TRÚC CỦA VẬT LIỆU
• 3.5.1. Kết quả phân tích nhiệt TGA
• 3.5.2. Kết quả phân tích XRD của các vật liệu Zr/AC-200, Zr4/AC/H4-180-72, Zr4/AC/N3-180-60
• 3.5.3. Kết quả chụp SEM
• 3.5.4. Kết quả chụp TEM
• 3.5.5. Kết quả đo BET
• 3.5.6. Kết quả phân tích ICP – MS
• 3.5.7. Kết quả phân tích IR
• 3.5.8. Kết quả phân tích XPS
• NHỮNG CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ LIÊN QUAN ĐẾN ĐỀ TÀI
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng quan về ô nhiễm asen selen trong nước

Ô nhiễm asen và selen trong nước là vấn đề nghiêm trọng, ảnh hưởng đến sức khỏe con người và môi trường. Hợp chất ZrIV được nghiên cứu như một giải pháp tiềm năng để xử lý ô nhiễm này. Asen và selen tồn tại dưới nhiều dạng khác nhau trong nước, và việc hiểu rõ các dạng này là cần thiết để phát triển các phương pháp xử lý hiệu quả. Các nghiên cứu cho thấy rằng hấp phụ asen và hấp phụ selen có thể đạt hiệu quả cao khi sử dụng các vật liệu hấp phụ phù hợp, như oxit kim loại. Việc phát triển các vật liệu hấp phụ mới, đặc biệt là từ kim loại nặng, có thể giúp cải thiện khả năng xử lý ô nhiễm trong nước.

1.1. Hiện trạng ô nhiễm asen trong nước

Asen có mặt trong nhiều khoáng vật và có thể xâm nhập vào nguồn nước qua quá trình phong hóa. Tình trạng ô nhiễm asen trong nước đã được ghi nhận ở nhiều quốc gia, trong đó có Việt Nam. Nghiên cứu cho thấy nồng độ asen trong nước ở một số khu vực vượt quá giới hạn an toàn của WHO. Việc xử lý asen trong nước là cấp thiết, và phương pháp hấp phụ được coi là một trong những giải pháp hiệu quả nhất. Các vật liệu như zirconi oxit đã cho thấy khả năng hấp phụ tốt đối với asen, nhờ vào cấu trúc và tính chất hóa học của chúng.

1.2. Hiện trạng ô nhiễm selen trong nước

Selen, mặc dù là nguyên tố vi lượng, cũng gây ra nhiều vấn đề sức khỏe khi tồn tại trong nước. Nồng độ selen trong nước phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm hoạt động của con người và môi trường địa chất. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng selen có thể tích tụ trong các hệ sinh thái, gây ra tác động tiêu cực đến sức khỏe con người. Việc phát triển các vật liệu hấp phụ hiệu quả cho selen cũng là một phần quan trọng trong nghiên cứu này. Hợp chất ZrIV có thể là một lựa chọn khả thi cho việc hấp phụ selen, nhờ vào khả năng tương tác với các anion trong nước.

II. Nghiên cứu cấu trúc hợp chất ZrIV

Nghiên cứu cấu trúc của hợp chất ZrIV là một phần quan trọng trong việc phát triển vật liệu hấp phụ cho asen và selen. Các phương pháp như phân tích nhiệt (TGA), nhiễu xạ tia X (XRD), và hiển vi điện tử (SEM, TEM) đã được sử dụng để xác định cấu trúc và tính chất của vật liệu. Kết quả cho thấy rằng hợp chất ZrIV có khả năng tạo phức với các anion asen và selen, từ đó nâng cao khả năng hấp phụ. Việc tối ưu hóa các điều kiện tổng hợp như pH, nhiệt độ và thời gian cũng đã được thực hiện để cải thiện hiệu suất hấp phụ của vật liệu.

2.1. Tổng hợp vật liệu Zr IV cố định

Quá trình tổng hợp vật liệu Zr(IV) cố định trên các chất mang như than hoạt tính đã được thực hiện qua các phương pháp kết tủa và thủy nhiệt. Kết quả cho thấy rằng việc cố định Zr(IV) trên than hoạt tính không chỉ cải thiện khả năng hấp phụ mà còn giúp dễ dàng thu hồi vật liệu sau khi xử lý. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng hợp chất ZrIV có thể tương tác mạnh mẽ với các ion asen và selen, tạo ra các phức chất ổn định, từ đó nâng cao hiệu quả xử lý ô nhiễm trong nước.

2.2. Đánh giá khả năng hấp phụ

Khả năng hấp phụ của vật liệu Zr(IV) đã được đánh giá thông qua các thí nghiệm hấp phụ asen và selen. Kết quả cho thấy rằng vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính có khả năng hấp phụ cao, đặc biệt là trong các điều kiện tối ưu về pH và thời gian. Việc nghiên cứu khả năng tái sinh của vật liệu cũng đã được thực hiện, cho thấy rằng vật liệu có thể được sử dụng nhiều lần mà không làm giảm hiệu suất hấp phụ. Điều này mở ra triển vọng cho việc ứng dụng vật liệu này trong xử lý ô nhiễm nước trong thực tế.

III. Ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu

Nghiên cứu về hợp chất ZrIV và khả năng hấp phụ asen, selen trong nước không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn mang lại nhiều ứng dụng thực tiễn. Việc phát triển các vật liệu hấp phụ hiệu quả có thể giúp giải quyết vấn đề ô nhiễm nước, bảo vệ sức khỏe cộng đồng và môi trường. Các vật liệu này có thể được ứng dụng trong các hệ thống xử lý nước, từ quy mô nhỏ đến lớn, nhằm loại bỏ các chất độc hại ra khỏi nguồn nước. Hơn nữa, việc sử dụng các vật liệu thân thiện với môi trường như than hoạt tính kết hợp với hợp chất ZrIV sẽ góp phần vào sự phát triển bền vững trong lĩnh vực xử lý nước.

3.1. Tính khả thi trong ứng dụng

Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc sử dụng vật liệu Zr(IV) cố định trên than hoạt tính có thể thực hiện được trong các điều kiện thực tế. Vật liệu này không chỉ có khả năng hấp phụ cao mà còn dễ dàng thu hồi và tái sử dụng. Điều này làm cho nó trở thành một lựa chọn hấp dẫn cho các hệ thống xử lý nước hiện nay. Hơn nữa, việc phát triển các quy trình sản xuất vật liệu này có thể được thực hiện với chi phí hợp lý, tạo điều kiện cho việc áp dụng rộng rãi trong thực tế.

3.2. Đóng góp cho nghiên cứu khoa học

Nghiên cứu này không chỉ đóng góp vào việc hiểu biết sâu sắc hơn về cấu trúc và tính chất của hợp chất ZrIV, mà còn mở ra hướng đi mới cho các nghiên cứu tiếp theo trong lĩnh vực xử lý ô nhiễm nước. Việc phát triển các vật liệu hấp phụ mới có thể dẫn đến những giải pháp hiệu quả hơn trong việc xử lý các chất ô nhiễm khác, từ đó nâng cao chất lượng nước và bảo vệ sức khỏe cộng đồng.