Luận án tiến sĩ: Chế tạo và ứng dụng polyme chứa nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ

• Tác giả: Hoàng Thị Phương
• Người hướng dẫn: GS. Nguyễn Văn Khôi
• Trường học: Học viện Khoa học và Công nghệ
• Chuyên ngành: Hóa Hữu cơ
• Đề tài: Nghiên cứu chế tạo và ứng dụng các polyme có nhóm chức thích hợp để tách một số nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ
• Loại tài liệu: Luận án tiến sỹ
• Năm xuất bản: 2018
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. CHƯƠNG I: TỔNG QUAN VỀ ĐẤT HIẾM VÀ PHƯƠNG PHÁP TÁCH NGUYÊN TỐ ĐẤT HIẾM
• 1.1. Tổng quan về nguyên tố đất hiếm
• 1.2. Phân loại nguyên tố đất hiếm
• 1.3. Trữ lượng và tài nguyên đất hiếm
• 1.4. Đặc điểm đất hiếm Việt Nam
• 2. CHƯƠNG II: NGUYÊN LIỆU, HÓA CHẤT, DỤNG CỤ VÀ THIẾT BỊ NGHIÊN CỨU
• 2.1. Nguyên liệu, hóa chất
• 2.2. Dụng cụ, thiết bị nghiên cứu
• 2.3. Nội dung nghiên cứu và phương pháp tiến hành
• 2.3.1. Tổng hợp poly(hydroxamic axit) trên cơ sở acrylamit
• 2.3.2. Tổng hợp poly(hydroxamic axit) từ acrylamit và natri vinyl sunphonat
• 2.3.3. Hấp phụ và giải hấp phụ các ion đất hiếm bằng PHA-PAM và PHA-VSA
• 2.3.4. Nghiên cứu tái sử dụng poly(hydroxamic axit)
• 2.3.5. Nghiên cứu quá trình hấp phụ các ion kim loại đất hiếm phân nhóm nhẹ bằng nhựa Dowex, Amberlite và nhựa PHA-PAM
• 2.3.6. Hấp phụ trên cột các ion đất hiếm từ dung dịch tổng đất hiếm nhóm nhẹ bằng PHA-PAM
• 2.3.7. Nghiên cứu tách các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ bằng nhựa PHA-PAM
• 3. CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Nghiên cứu tổng hợp poly(hydroxamic axit) trên cơ sở acrylamit
• 3.2. Nghiên cứu tổng hợp polyacrylamit tạo lưới (PAM-gel)
• 3.3. Tổng hợp poly(hydroxamic axit) trên cơ sở chuyển hóa PAM-gel
• 3.4. Tóm tắt kết quả mục 3
• 3.5. Tổng hợp poly(hydroxamic axit) từ acrylamit và natri vinyl sunphonat
• 3.6. Tổng hợp copolyme của acrylamit và natri vinyl sunphonat
• 3.7. Tổng hợp copolyme của acrylamit- natri vinyl sunfonat bằng phương pháp huyền phù
• 3.8. Tổng hợp poly(hydroxamic axit) trên cơ sở chuyển hóa hóa P[AM-co- VSA]
• 3.9. Tóm tắt kết quả mục 3
• 3.10. Hấp phụ và giải hấp các ion đất hiếm bằng PHA-PAM và PHA-VSA
• 3.11. Hấp phụ các ion đất hiếm bằng PHA-PAM và PHA-VSA
• 3.12. Giải hấp phụ từng ion đất hiếm khi sử dụng PHA-PAM
• 3.13. Nghiên cứu khả năng tái sử dụng PHA-PAM
• 3.14. So sánh quá trình hấp phụ và giải hấp các ion kim loại đất hiếm của nhựa Dowex, Amberlit và PHA-PAM
• 3.15. Tóm tắt kết quả mục 3
• 3.16. Tách riêng rẽ từng ion trong dung dịch tổng đất hiếm nhóm nhẹ bằng PHA-PAM trên cột trao đổi ion
• 3.17. Nghiên cứu quá trình rửa giải
• 3.18. Quá trình tách riêng rẽ từng ion La(III), Ce(IV), Pr(III) và Nd(III) từ các phân đoạn giàu tương ứng
• 3.19. Tóm tắt kết quả mục 3
• KẾT LUẬN CHUNG
• NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng quan về polyme và nguyên tố đất hiếm

Polyme và nguyên tố đất hiếm là hai lĩnh vực nghiên cứu quan trọng trong khoa học vật liệu. Polyme là các hợp chất cao phân tử có cấu trúc lặp lại, trong khi nguyên tố đất hiếm là các nguyên tố hóa học thuộc nhóm lantan và một số nguyên tố khác có tính chất tương tự. Nhóm nhẹ của nguyên tố đất hiếm bao gồm các nguyên tố như La, Ce, Pr, và Nd, có vai trò quan trọng trong các ứng dụng công nghệ cao. Nghiên cứu này tập trung vào việc chế tạo polyme chứa các nhóm chức thích hợp để tách và ứng dụng các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ.

1.1. Khái niệm và phân loại polyme

Polyme là các hợp chất cao phân tử được tạo thành từ các đơn vị monome lặp lại. Chúng được phân loại dựa trên cấu trúc, tính chất hóa học và ứng dụng. Polyme chức năng là loại polyme có các nhóm chức đặc biệt, cho phép tương tác với các nguyên tố khác như nguyên tố đất hiếm. Trong nghiên cứu này, poly(hydroxamic axit) (PHA) được sử dụng do khả năng tạo phức mạnh với các ion kim loại đất hiếm.

1.2. Đặc điểm và ứng dụng của nguyên tố đất hiếm

Nguyên tố đất hiếm là các nguyên tố có tính chất hóa học và vật lý đặc biệt, được sử dụng rộng rãi trong các ngành công nghiệp công nghệ cao. Nhóm nhẹ của nguyên tố đất hiếm bao gồm La, Ce, Pr, và Nd, có ứng dụng trong sản xuất nam châm, chất phát quang và vật liệu siêu dẫn. Việc tách và làm giàu các nguyên tố này từ quặng đất hiếm là một thách thức lớn, đòi hỏi các phương pháp hiệu quả như sử dụng polyme chứa nhóm chức thích hợp.

II. Chế tạo polyme chứa nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ

Quá trình chế tạo polyme chứa nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ bao gồm các bước tổng hợp và biến đổi hóa học để tạo ra các nhóm chức có khả năng tương tác với các ion kim loại. Poly(hydroxamic axit) (PHA) được tổng hợp từ acrylamit và các dẫn xuất của nó, với các nhóm chức hydroxamic axit (-CONHOH) có khả năng tạo phức mạnh với các ion đất hiếm. Quá trình này đòi hỏi sự kiểm soát chặt chẽ các điều kiện phản ứng như nhiệt độ, thời gian và tỷ lệ các chất tham gia.

2.1. Tổng hợp poly hydroxamic axit từ acrylamit

Poly(hydroxamic axit) (PHA) được tổng hợp từ acrylamit thông qua quá trình trùng hợp và chuyển hóa hóa học. Các nhóm chức hydroxamic axit được tạo thành bằng cách phản ứng giữa acrylamit và hydroxylamin trong môi trường kiềm. Quá trình này đòi hỏi sự kiểm soát chặt chẽ các điều kiện phản ứng để đảm bảo hiệu suất và độ tinh khiết của sản phẩm.

2.2. Tổng hợp poly hydroxamic axit từ acrylamit và vinyl sunphonat

Ngoài acrylamit, vinyl sunphonat cũng được sử dụng để tổng hợp poly(hydroxamic axit). Quá trình đồng trùng hợp giữa acrylamit và vinyl sunphonat tạo ra copolyme có cấu trúc linh hoạt hơn, giúp cải thiện khả năng tạo phức với các ion đất hiếm. Các thông số như tỷ lệ monome, nhiệt độ và thời gian phản ứng được tối ưu hóa để đạt hiệu quả cao nhất.

III. Ứng dụng polyme trong tách nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ

Polyme chứa nguyên tố đất hiếm được ứng dụng rộng rãi trong việc tách và làm giàu các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ từ quặng và các nguồn khác. Poly(hydroxamic axit) (PHA) được sử dụng như một vật liệu hấp phụ hiệu quả, cho phép tách riêng rẽ các ion La, Ce, Pr, và Nd từ dung dịch tổng đất hiếm. Quá trình hấp phụ và giải hấp phụ được nghiên cứu kỹ lưỡng để đảm bảo hiệu quả tách và khả năng tái sử dụng của vật liệu.

3.1. Hấp phụ và giải hấp phụ các ion đất hiếm

Quá trình hấp phụ các ion đất hiếm bằng poly(hydroxamic axit) được thực hiện trong các điều kiện pH và nồng độ ion kim loại được kiểm soát chặt chẽ. Các ion đất hiếm được hấp phụ lên bề mặt polyme thông qua tương tác với các nhóm chức hydroxamic axit. Quá trình giải hấp phụ được thực hiện bằng cách sử dụng các dung dịch axit hoặc muối để thu hồi các ion đất hiếm với độ tinh khiết cao.

3.2. Tách riêng rẽ các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ

Poly(hydroxamic axit) được sử dụng để tách riêng rẽ các nguyên tố đất hiếm nhóm nhẹ từ dung dịch tổng đất hiếm. Quá trình tách được thực hiện trên cột trao đổi ion, với các điều kiện rửa giải được tối ưu hóa để đạt hiệu quả tách cao nhất. Kết quả nghiên cứu cho thấy khả năng tách riêng rẽ các ion La, Ce, Pr, và Nd với độ tinh khiết cao, mở ra tiềm năng ứng dụng trong công nghiệp đất hiếm.