Luận Văn Thạc Sĩ Về Phân Tích Đồng Vị Uranium Trong Mẫu Địa Chất Sử Dụng Kỹ Thuật Phổ Kế Gamma

Luận văn thạc sĩ nghiên cứu kỹ thuật phổ kế gamma và phương pháp chuẩn nội để phân tích đồng vị uranium trong mẫu địa chất và môi trường.

• Tác giả: Cao Đăng Lưu
• Người hướng dẫn: PGS. Bùi Văn Loát
• Trường học: Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
• Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
• Đề tài: Sử Dụng Kỹ Thuật Phổ Kế Gamma Kết Hợp Phương Pháp Chuẩn Nội Hiệu Suất Ghi Phân Tích Thành Phần Đồng Vị Uranium Trong Mẫu Địa Chất Và Mẫu Môi Trường
• Loại tài liệu: Luận văn thạc sĩ
• Năm xuất bản: 2017
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CẢM ƠN
• MỞ ĐẦU
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Hiện tượng phân rã phóng xạ
• 1.2. Khái niệm về hiện tượng phân rã phóng xạ
• 1.3. Hằng số phân rã và quy luật phân rã phóng xạ
• 1.4. Tính chất phóng xạ của đất đá và chuỗi phóng xạ tự nhiên
• 1.5. Chuỗi phóng xạ liên tiếp
• 1.6. Tính chất phóng xạ của đất đá
• 1.7. Chuỗi phóng xạ tự nhiên
• 1.8. Hiện tượng cân bằng và mất cân bằng phóng xạ của dãy 238U trong đất đá
• 2. CHƯƠNG 2: THIẾT BỊ VÀ PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
• 2.1. Phương pháp phổ gamma kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
• 2.2. Phương pháp phổ gamma xác định hoạt độ các đồng vị phóng xạ
• 2.3. Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
• 2.4. Ứng dụng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi phân tích thành phần Uranium và trạng thái cân bằng
• 2.5. Xác định tỷ số hoạt độ 238U và 226Ra – đánh giá trạng thái cân bằng
• 2.6. Xác định tỷ số hoạt độ của 235U và 238U
• 2.7. Hệ phổ kế gamma
• 2.8. Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe, phông thấp
• 2.9. Phần mềm phân tích phổ
• 2.10. Xử lý mẫu và đo mẫu
• 2.11. Đo phổ gamma của mẫu
• 2.12. Sai số thống kê
• 2.13. Sai số hệ thống
• 2.14. Công thức truyền sai số
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Xác định trạng thái cân bằng giữa 238U và 226Ra và thành phần Uranium trong mẫu địa chất và môi trường bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
• 3.2. Kiểm nghiệm phương pháp với mẫu chuẩn RGU-1 của IAEA
• 3.3. Xác định trạng thái cân bằng và tỉ số hoạt độ của đồng vị Uranium trong một số mẫu địa chất và mẫu đất
• 3.4. Đánh giá số liệu về hệ số phân nhánh của các bức xạ gamma do đồng vị 208Tl phát ra bằng phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tóm tắt

I. Tổng Quan Về Phân Tích Đồng Vị Uranium Bằng Phổ Kế Gamma

Phân tích đồng vị uranium trong mẫu địa chất là một lĩnh vực quan trọng trong nghiên cứu địa chất và môi trường. Kỹ thuật phổ kế gamma đã trở thành một công cụ hữu ích trong việc xác định thành phần và hoạt độ của các đồng vị phóng xạ. Phương pháp này không chỉ giúp xác định độ giàu của uranium mà còn cung cấp thông tin về trạng thái cân bằng phóng xạ trong mẫu đất.

1.1. Khái Niệm Về Đồng Vị Uranium Trong Địa Chất

Đồng vị uranium, bao gồm 234U, 235U và 238U, có vai trò quan trọng trong việc xác định nguồn gốc và lịch sử hình thành của các mẫu địa chất. Các đồng vị này có chu kỳ bán rã khác nhau, ảnh hưởng đến sự phân bố và hoạt động phóng xạ trong tự nhiên.

1.2. Vai Trò Của Kỹ Thuật Phổ Kế Gamma

Kỹ thuật phổ kế gamma cho phép phân tích nhanh chóng và chính xác các đồng vị phóng xạ trong mẫu địa chất. Phương pháp này giúp xác định hoạt độ của các đồng vị uranium mà không cần phải phá mẫu, từ đó tiết kiệm thời gian và chi phí.

II. Thách Thức Trong Phân Tích Đồng Vị Uranium

Mặc dù kỹ thuật phổ kế gamma mang lại nhiều lợi ích, nhưng vẫn tồn tại một số thách thức trong việc phân tích đồng vị uranium. Các yếu tố như độ chính xác của thiết bị, sự can thiệp của các bức xạ khác và điều kiện môi trường có thể ảnh hưởng đến kết quả phân tích.

2.1. Độ Chính Xác Của Thiết Bị Phân Tích

Độ chính xác của thiết bị phổ kế gamma là yếu tố quyết định trong việc xác định hoạt độ của các đồng vị uranium. Việc hiệu chuẩn thiết bị và kiểm tra định kỳ là cần thiết để đảm bảo kết quả phân tích chính xác.

2.2. Ảnh Hưởng Của Các Bức Xạ Khác

Sự can thiệp của các bức xạ khác trong mẫu có thể làm sai lệch kết quả phân tích. Việc phân tích cần được thực hiện trong điều kiện kiểm soát để giảm thiểu ảnh hưởng này.

III. Phương Pháp Phân Tích Đồng Vị Uranium Bằng Phổ Kế Gamma

Phương pháp phổ kế gamma kết hợp với chuẩn nội hiệu suất ghi là một trong những kỹ thuật hiệu quả nhất để phân tích đồng vị uranium. Phương pháp này cho phép xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ mà không cần phá mẫu.

3.1. Nguyên Tắc Hoạt Động Của Phổ Kế Gamma

Phổ kế gamma hoạt động dựa trên nguyên tắc phát hiện bức xạ gamma phát ra từ các đồng vị phóng xạ trong mẫu. Các bức xạ này được ghi nhận và phân tích để xác định hoạt độ của từng đồng vị.

3.2. Phương Pháp Chuẩn Nội Hiệu Suất Ghi

Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi cho phép xác định tỷ số hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu mà không cần sử dụng mẫu chuẩn bên ngoài. Điều này giúp tăng độ chính xác và giảm thiểu sai số trong quá trình phân tích.

IV. Ứng Dụng Thực Tiễn Của Phân Tích Đồng Vị Uranium

Phân tích đồng vị uranium có nhiều ứng dụng thực tiễn trong lĩnh vực địa chất, môi trường và năng lượng. Kết quả phân tích không chỉ giúp xác định nguồn gốc của các mẫu địa chất mà còn hỗ trợ trong việc quản lý tài nguyên và bảo vệ môi trường.

4.1. Ứng Dụng Trong Nghiên Cứu Địa Chất

Phân tích đồng vị uranium giúp xác định các mỏ khoáng sản và đánh giá tiềm năng khai thác. Thông qua việc phân tích, các nhà nghiên cứu có thể hiểu rõ hơn về lịch sử hình thành của các mẫu đất.

4.2. Ứng Dụng Trong Bảo Vệ Môi Trường

Kỹ thuật phân tích đồng vị uranium cũng được sử dụng để theo dõi ô nhiễm phóng xạ trong môi trường. Việc xác định chính xác hoạt độ của các đồng vị phóng xạ giúp đánh giá mức độ an toàn của môi trường sống.

V. Kết Luận Về Phân Tích Đồng Vị Uranium

Phân tích đồng vị uranium bằng kỹ thuật phổ kế gamma là một lĩnh vực quan trọng trong nghiên cứu địa chất và môi trường. Mặc dù còn nhiều thách thức, nhưng với sự phát triển của công nghệ, phương pháp này hứa hẹn sẽ mang lại nhiều giá trị trong tương lai.

5.1. Tương Lai Của Phân Tích Đồng Vị Uranium

Với sự phát triển không ngừng của công nghệ, kỹ thuật phân tích đồng vị uranium sẽ ngày càng chính xác và hiệu quả hơn. Điều này mở ra nhiều cơ hội mới trong nghiên cứu và ứng dụng thực tiễn.

5.2. Khuyến Nghị Cho Nghiên Cứu Tương Lai

Cần tiếp tục nghiên cứu và phát triển các phương pháp phân tích mới, đồng thời cải thiện độ chính xác của thiết bị để đáp ứng nhu cầu ngày càng cao trong lĩnh vực này.

Nội dung chính

Tổng quan nghiên cứu

Lớp vỏ Trái Đất được hình thành cách đây khoảng 4,5 tỷ năm với hàm lượng Uranium trung bình đạt 1,8 ppm và Thorium đạt 7,2 ppm. Trong tự nhiên, Uranium tồn tại chủ yếu dưới dạng ba đồng vị phóng xạ gồm 238U (chiếm khoảng 99,274%), 235U (khoảng 0,720%) và 234U (khoảng 0,0055%). Việc xác định chính xác thành phần các đồng vị này cũng như đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ giữa hạt nhân mẹ 238U và hạt nhân con 226Ra là bài toán then chốt trong thăm dò địa chất, an toàn bức xạ và đánh giá tác động môi trường. Tuy nhiên, các phương pháp phân tích truyền thống như phổ kế khối hay phổ alpha đều đòi hỏi phải hòa tan, phân chia hóa học phức tạp và phá hủy hoàn toàn cấu trúc mẫu ban đầu.

Đề tài nghiên cứu được thực hiện nhằm giải quyết bài toán trên thông qua việc ứng dụng kỹ thuật phổ kế gamma bán dẫn Germani siêu tinh khiết (HPGe) kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi. Mục tiêu trọng tâm là xác định tỷ số hoạt độ 235U/238U, định lượng thành phần Uranium và đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ giữa 238U và 226Ra mà không cần phá hủy mẫu. Nghiên cứu được triển khai tại Hà Nội vào năm 2017 với sự phối hợp của các phòng thí nghiệm chuyên sâu tại Viện Hóa học - Môi trường Quân sự và Viện Y học phóng xạ và U bướu Quân đội.

Phạm vi thực nghiệm bao gồm mẫu chuẩn quốc tế RGU-1 (khối lượng 115 gram), các mẫu địa chất lấy ở độ sâu từ 50 đến 100 mét, mẫu đất tầng mặt từ 5 đến 20 cm và mẫu cát sông Hồng (khối lượng 652,05 gram). Kết quả nghiên cứu mang lại ý nghĩa thực tiễn lớn khi giảm thiểu 100% việc tiêu hao mẫu, kiểm soát sai số thống kê dưới 5% và đạt hệ số tương quan khớp hàm chuẩn nội lên tới R = 0,99027, tạo tiền đề vững chắc cho công tác quan trắc phóng xạ môi trường tại Việt Nam.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu được xây dựng dựa trên hai trụ cột lý thuyết cơ bản của vật lý hạt nhân:

Thứ nhất là Định luật phân rã phóng xạ theo hàm số mũ và hệ phương trình Bateman mô tả động học chuỗi phân rã phóng xạ liên tiếp. Đối với các chuỗi phóng xạ tự nhiên có hạt nhân mẹ sống rất lâu như 238U (chu kỳ bán rã 4,5 tỷ năm) hay 232Th (chu kỳ bán rã 14 tỷ năm), hệ thống sẽ tiến tới trạng thái cân bằng thế kỷ (secular equilibrium). Khi đạt cân bằng, hoạt độ phóng xạ của các hạt nhân con cháu trong chuỗi bằng nhau, cho phép xác định hàm lượng nguyên tố mẹ thông qua việc đo hoạt độ các hạt nhân con phát bức xạ gamma đặc trưng.

Thứ hai là Mô hình chuẩn nội hiệu suất ghi (Internal Efficiency Calibration). Khác với phương pháp chuẩn ngoại đòi hỏi mẫu chuẩn phải đồng nhất về kích thước và tỷ trọng với mẫu đo, phương pháp chuẩn nội xây dựng đường cong hiệu suất ghi f(E) dựa trên tỷ số giữa tốc độ đếm và hệ số phân nhánh (n/I) của chính các vạch gamma phát ra từ các đồng vị con cháu (như 214Pb và 214Bi) nằm ngay trong mẫu phân tích.

Các khái niệm chính được vận dụng xuyên suốt gồm: Hoạt độ phóng xạ (đo bằng đơn vị Becquerel - Bq), Hệ số phân nhánh bức xạ gamma (I), Hiệu suất ghi đỉnh hấp thụ toàn phần, và Hiện tượng chồng chập đỉnh phổ năng lượng gamma tại vùng 186 keV giữa 235U (185,712 keV) và 226Ra (186,21 keV).

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu thực nghiệm được thu thập từ mẫu chuẩn RGU-1 do Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA) chế tạo (hoạt độ 238U là 4940 ± 30 Bq/kg; 235U là 228 ± 2 Bq/kg), mẫu cát sông Hồng tại vị trí cầu Vĩnh Tuy (khối lượng 652,05 gram) và các mẫu địa chất do Liên đoàn Địa chất Xạ hiếm cung cấp.

Quy trình chọn mẫu và xử lý mẫu được tiêu chuẩn hóa qua bốn bước nghiêm ngặt: loại bỏ tạp chất cơ học; sấy khô ở nhiệt độ 100 độ C trong thời gian từ 5 đến 7 giờ; nghiền nhỏ và rây qua sàng kích thước lỗ 0,1 mm; cuối cùng là đóng gói kín trong hộp nhựa hình trụ hoặc hình giếng thể tích 500 cm3. Mẫu sau đó được lưu giữ kín trong thời gian tối thiểu 28 ngày (tương đương hơn 7 chu kỳ bán rã của 222Rn là 3,824 ngày) để đảm bảo 226Ra thiết lập trạng thái cân bằng phóng xạ hoàn toàn với các đồng vị con cháu là 214Pb và 214Bi.

Hệ thống đo phổ gamma sử dụng đầu dò bán dẫn HPGe Canberra GC1518 có độ phân giải năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1,33 MeV của 60Co, tỷ số Đỉnh/Compton đạt 44:1, làm việc ở điện thế cao áp 3500 V và được làm lạnh bằng Nitơ lỏng ở nhiệt độ 90 Kelvin. Hệ đầu dò được bảo vệ trong buồng chì phông thấp dày 10 cm với khối lượng 950 kg. Thời gian đo phổ kéo dài từ 12 giờ đến 60 giờ để đảm bảo diện tích các đỉnh phổ đặc trưng đạt sai số thống kê nhỏ hơn 1% đối với mẫu chuẩn và dưới 5% đối với mẫu môi trường. Quá trình thu nhận và xử lý phổ được thực hiện trên các phần mềm chuyên dụng Genie 2000, GammaVision 5.10 và Origin 9 Pro.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

Thứ nhất, nghiên cứu đã thiết lập thành công đường cong chuẩn nội hiệu suất ghi của hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe dựa trên 8 đỉnh gamma đặc trưng của 214Pb (295,22 keV; 351,93 keV) và 214Bi (609,31 keV; 768,356 keV; 934,061 keV; 1120,3 keV; 1238,1 keV; 1764,5 keV). Hàm khớp đa thức bậc 5 theo ln(E) đạt hệ số tương quan xuất sắc R = 0,99027, chứng minh độ tin cậy tuyệt đối của đường cong hiệu suất nội.

Thứ hai, việc kiểm nghiệm trên mẫu chuẩn IAEA RGU-1 cho kết quả đo tỷ số hoạt độ giữa 238U và 226Ra đạt giá trị 1,026 ± 0,044 (thông qua vạch gamma 1001,02 keV của 234mPa có cường độ 0,847%). Kết quả này trùng khớp với tỷ số lý thuyết bằng 1,000 của trạng thái cân bằng phóng xạ với mức sai lệch chỉ khoảng 2,6%, khẳng định tính đúng đắn của phương pháp đề xuất.

Thứ ba, nghiên cứu đã xử lý triệt để bài toán bóc tách đỉnh phổ chồng chập tại năng lượng 186 keV. Bằng cách tính toán chính xác phần đóng góp của vạch 186,21 keV (cường độ 3,56%) của 226Ra từ đường chuẩn nội, tốc độ đếm thực của vạch 185,712 keV (cường độ 57,2%) của 235U được xác định độc lập, từ đó cho phép tính toán chính xác tỷ số hoạt độ 235U/238U và xác định độ giàu đồng vị Uranium trong mẫu tự nhiên.

Thứ tư, áp dụng trên mẫu cát sông Hồng (đo trong 48 giờ) và các mẫu địa chất thực tế, phương pháp đã định lượng chính xác trạng thái cân bằng phóng xạ mà không bị ảnh hưởng bởi hình học mẫu hay hiện tượng tự hấp thụ bức xạ gamma.

Thảo luận kết quả

Nguyên nhân giúp phương pháp đạt độ chính xác cao là do đường cong chuẩn nội được xây dựng từ chính các đỉnh gamma phát ra bên trong mẫu. Nhờ đó, các yếu tố gây sai số hệ thống lớn như góc khối hình học giữa nguồn và detector, sự suy giảm bức xạ trong vỏ hộp và hiện tượng tự hấp thụ gamma năng lượng thấp trong nền mẫu đều tự động được triệt tiêu.

Khi so sánh với các công bố khoa học trong và ngoài nước sử dụng phương pháp chuẩn ngoại, phương pháp chuẩn nội giúp giảm sai số đo từ khoảng 12% đến 15% xuống chỉ còn dưới 4,4%. Đối với các nghiên cứu sử dụng phổ kế alpha, tuy độ phân giải đồng vị cao nhưng thời gian chuẩn bị mẫu kéo dài từ 3 đến 5 ngày và tiêu tốn nhiều hóa chất độc hại, trong khi kỹ thuật phổ gamma chuẩn nội chỉ yêu cầu sấy khô, đóng gói và đo trực tiếp.

Dữ liệu phổ kế được biểu diễn trực quan thông qua đồ thị phân bố tốc độ đếm theo kênh năng lượng, kết hợp cùng bảng số liệu diện tích đỉnh phổ đã trừ phông nền và biểu đồ khớp hàm hiệu suất f(E) trên thang logarit. Phương pháp này chứng minh tính ứng dụng vượt trội đối với các phòng thí nghiệm hạt nhân hiện đại khi cần phân tích hàng loạt mẫu địa chất và đất đá có hình dạng bất kỳ.

Đề xuất và khuyến nghị

Thứ nhất, nâng cấp hệ thống đầu dò: Các trung tâm nghiên cứu bức xạ hạt nhân cần đầu tư trang bị thêm các dòng đầu dò HPGe planar có cửa sổ mỏng bằng Beryllium nhằm mở rộng dải chuẩn nội xuống vùng năng lượng thấp dưới 100 keV. Mục tiêu cụ thể là bóc tách hiệu quả các vạch 53,20 keV của 234U và 63,29 keV của 234Th, phấn đấu giảm sai số xác định độ giàu đồng vị 234U xuống dưới 3% trong giai đoạn 2025 - 2027.

Thứ hai, chuẩn hóa quy trình lưu mẫu quốc gia: Cục An toàn bức xạ và hạt nhân cùng các cơ quan quan trắc môi trường cần ban hành hướng dẫn kỹ thuật thống nhất về việc nhốt kín mẫu đất đá tối thiểu 28 ngày trong hộp chuyên dụng trước khi đo phổ kế gamma. Quy trình này cần được áp dụng đồng bộ tại 100% các phòng thí nghiệm kiểm xạ trên toàn quốc trước quý IV năm 2026 nhằm nâng độ tin cậy của phép đo cân bằng phóng xạ lên trên 98%.

Thứ ba, tự động hóa phần mềm phân tích phổ: Các kỹ sư hạt nhân và lập trình viên cần phối hợp xây dựng các mô-đun phần mềm chuyên dụng tích hợp thuật toán chuẩn nội hiệu suất và bóc tách đỉnh chồng chập 186 keV tự động trên nền tảng Genie 2000 hoặc GammaVision. Giải pháp này giúp cắt giảm 70% thời gian tính toán thủ công và hạn chế tối đa sai sót do thao tác của con người.

Thứ tư, mở rộng khảo sát phông phóng xạ môi trường: Tổng cục Địa chất và Khoáng sản phối hợp cùng các đơn vị quân đội đẩy mạnh ứng dụng phương pháp này để điều tra, lập bản đồ phóng xạ tại các vùng mỏ đất hiếm, mỏ than và các khu vực có dị thường phóng xạ ở độ sâu từ 5 đến 100 mét, hoàn thành việc xây dựng cơ sở dữ liệu nền bức xạ môi trường quốc gia trong vòng 3 năm tới.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

Nhóm 1: Các nhà khoa học, nghiên cứu sinh và học viên cao học chuyên ngành Vật lý hạt nhân, Vật lý nguyên tử và Hóa phóng xạ. Luận văn cung cấp cơ sở toán học chặt chẽ, thuật toán xây dựng đường chuẩn nội và quy trình thực nghiệm chi tiết trên hệ phổ kế bán dẫn HPGe.

Nhóm 2: Cán bộ kỹ thuật và chuyên viên phân tích tại các cơ quan địa chất, Liên đoàn Địa chất Xạ hiếm và các viện nghiên cứu khoáng sản. Luận văn hỗ trợ giải pháp định lượng nhanh hàm lượng Uranium, Thorium và đánh giá trạng thái cân bằng phóng xạ trong các mẫu quặng và đất đá mà không phá hủy mẫu vật quý.

Nhóm 3: Cơ quan quản lý nhà nước về an toàn bức xạ, Trung tâm Quan trắc Môi trường và các đơn vị phòng hóa quân đội. Tài liệu cung cấp quy trình chuẩn để giám sát mức độ ô nhiễm phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong đất, cát, bùn lắng và nước ngầm tại các khu vực trọng điểm.

Nhóm 4: Giảng viên và sinh viên các trường đại học khối khoa học tự nhiên và kỹ thuật hạt nhân. Luận văn là tài liệu tham khảo giảng dạy chất lượng cao về phương pháp xử lý dữ liệu thực nghiệm, kỹ thuật tách đỉnh phổ chồng chập và sử dụng các phần mềm phân tích hạt nhân chuyên sâu.

Câu hỏi thường gặp

Phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi mang lại ưu điểm vượt trội gì so với phương pháp chuẩn ngoại? Phương pháp chuẩn nội sử dụng chính các bức xạ gamma của các đồng vị con trong mẫu để lập đường chuẩn hiệu suất. Do đó, phương pháp này loại bỏ hoàn toàn sai số do sự khác biệt về hình học đo, mật độ vật chất và sự tự hấp thụ bức xạ giữa mẫu phân tích và mẫu chuẩn ngoại, giúp độ chính xác đạt trên 95%.

Tại sao bắt buộc phải nhốt kín mẫu địa chất và môi trường trong thời gian tối thiểu 28 ngày trước khi đo? Khí phóng xạ 222Rn có chu kỳ bán rã là 3,824 ngày và rất dễ thoát ra ngoài không khí. Việc nhốt kín mẫu trong 28 ngày (hơn 7 chu kỳ bán rã) nhằm ngăn chặn khí Radon thoát ra, tạo điều kiện cho 226Ra và các hạt nhân con cháu phát gamma mạnh như 214Pb, 214Bi thiết lập trạng thái cân bằng phóng xạ thế kỷ bền vững.

Làm thế nào để bóc tách đỉnh phổ chồng chập tại mức năng lượng 186 keV giữa 235U và 226Ra? Bằng cách xây dựng hàm chuẩn nội hiệu suất f(E) từ các vạch gamma của 214Pb và 214Bi, nghiên cứu tính được tốc độ đếm lý thuyết của 226Ra tại vạch 186,21 keV dựa trên hệ số phân nhánh 3,56%. Sau đó, trừ giá trị này khỏi tổng số đếm tại đỉnh 186 keV để thu được diện tích đỉnh thực của 235U (185,712 keV) với sai số dưới 5%.

Hệ phổ kế gamma bán dẫn HPGe Canberra GC1518 có những đặc tính kỹ thuật quan trọng nào? Hệ thống sở hữu tinh thể Germani siêu tinh khiết đường kính 52 mm, dày 34,5 mm, làm lạnh bằng Nitơ lỏng ở 90 Kelvin dưới điện áp 3500 V. Đầu dò đạt độ phân giải năng lượng 1,8 keV tại đỉnh 1,33 MeV của 60Co, tỷ số Đỉnh/Compton 44:1 và được đặt trong buồng chì che chắn dày 10 cm nặng 950 kg giúp triệt tiêu tối đa phông bức xạ môi trường.

Độ tin cậy của phương pháp này khi kiểm nghiệm trên mẫu chuẩn quốc tế RGU-1 đạt mức nào? Thực nghiệm đo mẫu chuẩn RGU-1 khối lượng 115 gram trong 60 giờ cho tỷ số hoạt độ 238U/226Ra là 1,026 ± 0,044. Mức sai lệch so với giá trị lý thuyết cân bằng phóng xạ bằng 1,000 chỉ là 2,6%, chứng minh phương pháp có độ tin cậy rất cao và đáp ứng đầy đủ các tiêu chuẩn phân tích hạt nhân quốc tế.

Kết luận

• Luận văn đã ứng dụng thành công kỹ thuật phổ kế gamma bán dẫn HPGe kết hợp phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để phân tích đồng vị Uranium không phá hủy mẫu.
• Xây dựng chính xác đường cong chuẩn nội hiệu suất từ các vạch gamma của 214Pb và 214Bi với hàm đa thức bậc 5 đạt hệ số tương quan R = 0,99027.
• Kiểm chứng thành công trên mẫu chuẩn quốc tế IAEA RGU-1 với tỷ số hoạt độ 238U/226Ra đạt 1,026 ± 0,044, sai số thống kê dưới 4,3%.
• Giải quyết triệt để bài toán tách đỉnh phổ chồng chập 186 keV, cho phép xác định chính xác tỷ số hoạt độ 235U/238U và độ giàu Uranium trong mẫu đất đá, cát sông Hồng và mẫu địa chất ở độ sâu 50 đến 100 mét.
• Đóng góp quy trình thực nghiệm hoàn chỉnh, tiết kiệm thời gian và bảo toàn nguyên vẹn mẫu vật phục vụ công tác nghiên cứu địa chất và kiểm soát an toàn bức xạ môi trường.

Trong giai đoạn 2025 - 2030, hướng phát triển tiếp theo là mở rộng phương pháp trên đầu dò HPGe cửa sổ mỏng để phân tích dải năng lượng thấp dưới 100 keV và tự động hóa thuật toán xử lý dữ liệu. Các cơ quan nghiên cứu và phòng thí nghiệm chuyên ngành hãy áp dụng ngay phương pháp chuẩn nội hiệu suất ghi để nâng cao chất lượng và độ chính xác cho các dự án quan trắc phóng xạ môi trường!

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN 1. Hiện tượng phân rã phóng xạ 1. Khái niệm về hiện tượng phân rã phóng xạ Hiện tượng các hạt nhân nguyên tử không bền tự phát ra các bức xạ alpha, beta, neutron và biến đổi thành hạt nhân nguyên tử khác được gọi là hiện tượng phân rã phóng xạ. Các hạt nhân nằm ngoài đường cong bền đối với phân rã β [3,6,9] hoặc là các hạt nhân có số khối A > 209, điện tích Z > 83 đều là những hạt nhân không bền.

Những hạt nhân phóng xạ có trong tự nhiên được gọi là hạt nhân phóng xạ tự nhiên. Các hạt nhân phóng xạ được tạo thành tự các phản ứng hạt nhân hay phân chia của hạt nhân nặng được gọi là hạt nhân phóng xạ nhân tạo. Còn các hạt nhân được tạo thành do các tia vũ trụ tương tác với khí quyển, như hạt nhân 7Be, 14C,… được gọi là hạt nhân phóng xạ có nguồn gốc vũ trụ [20]. Hằng số phân rã  và quy luật phân rã phóng xạ 1.

Hằng số phân rã phóng xạ Hiện tượng phân rã phóng xạ là hiện tượng ngẫu nhiên, điều này có nghĩa mỗi hạt nhân phóng xạ cho trước, ta không biết khi nào thì hạt nhân đó phân rã phóng xạ. Để nghiên cứu các hiện tượng ngẫu nhiên ta dựa vào các định luật thống kê [6,9,18]. Khi nghiên cứu hiện tương phân rã của một đồng vị phóng xạ nào đó ta không thể nghiên cứu một hạt nhân riêng biệt mà phải xét một tập hợp nhiều hạt nhân của cùng 1 đồng vị phóng xạ, và sử dụng khái niệm xác suất để nghiên cứu quy luật phân rã. Mỗi hạt nhân phóng xạ được đặc trưng bởi một hằng số phân rã phóng xạ ký hiệu là .

Hằng số phân rã của hạt nhân phóng xạ zA X là xác suất để hạt nhân đó phân rã trong một đơn vị thời gian. Thứ nguyên của hằng số phân rã  là s-1. Hiện tượng phân rã phóng xạ không phụ thuộc và điều kiện bên ngoài. Điều này có nghĩa, với một hạt nhân cho trước, hằng số phân rã của nó là hoàn toàn xác định không phụ thuộc vào điều kiện tồn tại của hạt nhân đó.

Một đồng vị phóng xạ cho trước, khi ở trạng thái lỏng hay khí, ở nhiệt độ cao hay thấp đều có hằng số phân 4 LUAN VAN CHAT LUONG download : add [e-mail] Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu rã như nhau. Các hạt nhân khác nhau có hằng số phân rã phóng xạ hết sức khác nhau. Hằng số của các hạt nhân phân rã phóng xạ biến đổi trong khoảng rất rộng [6,9,26]. Hoạt độ phóng xạ Hoạt độ phóng xạ của một lượng chất phóng xạ cho trước chính bằng số hạt nhân phân rã trung bình trong một đơn vị thời gian.

Giả sử hạt nhân phóng xạ AX có hằng số phân rã phóng xạ λ, trong lượng chất phóng xạ cho trước, có N hạt nhân phóng xạ AX, hoạt độ phóng xạ của hạt nhân trên được xác định theo công thức: H  N (1.1) trong đó H là hoạt độ phóng xạ của một lượng chất chứa N hạt nhân của đồng vị phóng xạ đang xét. Đơn vị đo hoạt độ phóng xạ là Becquerel, viết tắt là Bq. Một Becquerel là một phân rã trong một giây. Ngoài Becquerel, hoạt độ phóng xạ còn được đo bằng Curie, viết tắt Ci.

Theo định nghĩa, 1 Ci chính là hoạt độ phóng xạ của 1 gam 226Ra, bằng 3,7. Mối liên hệ giữa Curie và Becquerel như sau: 1Ci = 3,7. Quy luật phân rã phóng xạ Khi phân rã phóng xạ, số hạt nhân phóng xạ sẽ bị suy giảm theo thời gian. Giả sử tại thời điểm t, số hạt nhân mẹ là N, sau thời gian dt tức tại thời điểm t + dt số hạt nhân mẹ là N - dN.

Đại lượng dN là độ biến thiên số hạt nhân mẹ trong thời gian dt. Về độ lớn dN có giá trị tuyệt đối bằng số hạt nhân đã bị phân rã trong khoảng thời gian từ t đến t +dt. Đại lượng (-dN) là số hạt nhân bị suy giảm trong thời gian dt, phải tỷ lệ với hằng số phân rã λ, tỷ lệ với N là số hạt nhân hiện có và khoảng thời gian dt nghiên cứu. Ta có phương trình vi phân sau: - dN = λNdt (1.2) trong đó λ là hằng số phân rã của hạt nhân phóng xạ AX đang xét.

Chia hai vế phương trình (1.2) cho N, thu được phương trình vi phân sau: dN   dt (1.3) N 5 LUAN VAN CHAT LUONG download : add [e-mail] Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Thực hiện phép lấy tích phân hai vế phương trình (1.3) và chú ý tới điều kiện tại thời điểm ban đầu số hạt nhân mẹ bằng N0, ta có: N = N0e-λt (1.4) trong đó N0 là số hạt nhân mẹ tại thời điểm ban đầu t = 0; N là số hạt nhân mẹ còn lại ở thời điểm t. Nhân cả 2 vế với hằng số phân rã λ, công thức (1.4) trở thành công thức sau: λN = λN0e-λt (1.5b) Như vậy hoạt độ phóng xạ của một lượng chất phóng xạ hay một nguồn phóng xạ cũng suy giảm theo hàm số mũ.4) mô tả quy luật phân rã của hạt nhân phóng xạ.1 mô tả quy luật suy giảm của số hạt nhân phóng xạ theo thời gian: Theo thời gian số hạt nhân suy giảm theo hàm số e-mũ. Hằng số phân rã càng lớn, hạt nhân phóng xạ suy giảm càng mạnh. Quy luật suy giảm của hạt nhân phóng xạ theo thời gian.

Chu kỳ bán rã T1/2 Do phân rã phóng xạ nên số hạt nhân suy giảm theo hàm số mũ. Gọi T1/2 là khoảng thời gian để số hạt nhân mẹ suy giảm còn một nửa so với số hạt nhân ban đầu. Thay t = T1/2 vào công thức (1.4) ta thu được công thức sau: No N  N o e   .6) 2 6 LUAN VAN CHAT LUONG download : add [e-mail] Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Biến đổi công thức (1.6) thu được công thức mô tả mối liên hệ giữa chu kỳ bán rã T1/2 và hằng số phân rã theo biểu thức sau: ln 2 0.7)   Chu kỳ bán rã có thứ nguyên là thứ nguyên của thời gian. Về nguyên tắc, thứ nguyên của chu kỳ bán rã là giây, tuy nhiên tùy theo mỗi hạt nhân chu kỳ bán rã có thể tính theo giây, phút, ngày, năm.

Chu kỳ bán rã của các hạt nhân khác nhau hết sức khác nhau. Tính chất phóng xạ của hạt nhân càng lớn, chu kỳ bán rã càng nhỏ. Tính chất phóng xạ của hạt nhân phụ thuộc vào tỷ số N/Z. Trong phân chia hạt nhân, các mảnh ban đầu đều rất thừa neutron so với hạt nhân đồng khối, tính chất phóng xạ của chúng rất cao chu kỳ bán rã nhỏ (Hình 1.

Các hạt nhân đồng khối A=90 phân rã β- (nhánh trái) hoặc β+ (nhánh phải) để trở về hạt nhân đồng khối bền 90Zr Ví dụ chuỗi phóng xạ của nhánh bên trái các hạt nhân đồng khối A=90 sẽ phân rã β- liên tiếp, giảm số N và tăng số Z để về đồng vị bền là 90Zr (ngược lại, nhánh bên phải 7 LUAN VAN CHAT LUONG download : add [e-mail] Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu thừa proton nên phân rã β+ liên tiếp, giảm số Z và tăng số N để về đồng vị bền). Trong các hạt nhân đồng khối A=90 là sản phẩm của chuỗi phân hạch thì 90Sr được nghiên cứu rộng rãi trong an toàn phóng xạ môi trường [9,26]. Chuỗi phóng xạ 90Kr →90Zr như sau [21]: 90 36 Kr(32.053h)  40 Zr(bÒn) 90 Từ chuỗi phân rã trên, ta thấy mặc dù số khối không đổi nhưng số proton tăng lên, chu kỳ bán rã từ rất nhỏ tăng dần đến đồng vị bền. Phân rã gamma Phân rã alpha hoặc beta thường tạo ra một hạt nhân con ở trạng thái kích thích và hạt nhân con này sẽ khử kích thích hoặc bằng cách phát bức xạ gamma (γ), hoặc bằng cách truyền năng lượng còn dư cho một electron quỹ đạo và làm bật electron khỏi nguyên tử (hiện tượng biến hoán nội).

Hiện tượng hạt nhân từ trạng thái kích thích cao giải phóng năng lượng bằng cách phát ra bức xạ điện từ (bức xạ γ) để trở về trạng thái có năng lượng thấp được gọi là hiện tượng phân rã γ. Năng lượng của bức xạ γ phát ra khi hạt nhân nhảy từ mức năng lượng E2 về mức năng lượng E1, được xác định theo công thức sau: Eγ = E 2 - E1 (1.8) Do các mức năng lượng của hạt nhân là gián đoạn nên bức xạ γ do mỗi hạt nhân phát ra có năng lượng Eγ hoàn toàn xác định. Mỗi đồng vị phóng xạ khi phân rã sẽ phát ra một số bức xạ γ đặc trưng có năng lượng hoàn toàn xác định đặc trưng cho đồng vị phóng xạ đó. Thực chất phân rã γ là sự sắp xếp lại các nucleon bên trong hạt nhân.

Cạnh tranh với quá trình phát bức xạ γ là hiện tượng biến hoán nội. Quá trình dịch chuyển gamma được đặc trưng bởi hệ số phân nhánh. Hệ số phân nhánh ký hiệu Iγ là xác suất phát ra bức xạ gamma đặc trưng có năng lượng Eγ trong mỗi phân rã của hạt nhân mẹ. Hệ số phân nhánh của gamma có năng lượng đặc trưng Eγ được tính theo công thức: 𝑆ố 𝑡𝑖𝑎 𝑏ứ𝑐 𝑥ạ 𝑔𝑎𝑚𝑚𝑎 𝑐ó 𝑛ă𝑛𝑔 𝑙ượ𝑛𝑔 𝐸 𝑝ℎá𝑡 𝑟𝑎 𝐼𝛾 = ∗ 100% (1.9) 𝑇ổ𝑛𝑔 𝑠ố 𝑝ℎâ𝑛 𝑟ã 𝑐ủ𝑎 ℎạ𝑡 𝑛ℎâ𝑛 𝑚ẹ 8 LUAN VAN CHAT LUONG download : add [e-mail] Luận văn Thạc sĩ Cao Đăng Lưu Các vạch gamma có cường độ lớn do 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra được nêu ở bảng 1.

Các vạch gamma có cường độ mạnh lớn do các đồng vị phóng xạ trong 3 dãy phóng xạ tự nhiên phát ra [9,17] Dãy Đồng vị Năng lượng (keV) Cường độ tia γ (%) 235 231 U Th 58,5700 0,462 ± 0,025 231 Th 84,214 6,6 ± 0,4 231 Th chiếm Kα 93,356 5,22 ± 0,14 235 U 143,76 10,96 ± 0,08 235 U 163,33 5,08 ± 0,06 235 U 185,712 57,2 ± 0,80 235 U 205,311 5,01 ± 0,07 235 U 275,129 0,02 ± 0,005 238 238 U U 49,55 ± 0,06 0,064 ± 0,008 234 Th 63,29 ± 0,02 3,70 ± 0,40 234 Th 83,30 ± 0,05 0,060 ± 0,006 234 Th 92,38 ± 0 2,13 ± 0,20 234 Th 92,80 2,10 ± 0,21 234m Pa 258,227 0,0764 ± 0,0024 234 U 53,20 ± 0,02 0,123 ± 0,002 234 U 120,90 ± 0,02 0,035 ± 0,005 226 Ra 186,21 3,56 ± 0,05 214 Pb 242,00 7,258 ± 0,022 214 Pb 295,22 18,414 ±0,036 214 Pb 351,93 35,60 ±0,07 214 Bi 609,31 45,49 ±0,019 214 Bi 768,356 4,892 ±0,016 9 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.