Nghiên cứu phân tích sản phẩm trung gian trong xử lý paracetamol bằng hệ UV/NaClO

LỜI CAM ĐOAN

LỜI CẢM ƠN

MỞ ĐẦU

1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN

1.1. Vấn đề ô nhiễm dược phẩm trong môi trường nước

1.2. Nguồn gốc của dư lượng dược phẩm trong nước

1.3. Mức độ ô nhiễm dư lượng dược phẩm trong nước

1.4. Vấn đề tồn dư Paracetamol (PRC) trong môi trường nước

1.5. Tính chất hóa lý của Paracetamol

1.6. Các nghiên cứu về sự xuất hiện của PRC trong nước

1.7. Các phương pháp oxi hóa tiên tiến ứng dụng trong xử lý nước

1.8. Các quá trình oxi hóa tiên tiến

1.9. Quang phân H2O2 bằng UV

1.10. Quá trình UV/Chlorine

1.11. Tính chất hóa lý của một số gốc tự do điển hình sinh ra trong các hệ oxi hóa tiên tiến (AOPs)

1.12. Hoạt tính của gốc tự do Hydroxyl HO

1.13. Hoạt tính của các gốc tự do Cl, Cl2-

1.14. Cơ sở lý thuyết của phương pháp quang hóa

1.15. Phương pháp xác định cường độ dòng photon I0

1.16. Động học của phản ứng

1.17. Phương pháp phân tích hợp chất hữu cơ lượng vết trong nước

1.18. Phương pháp chiết tách hợp chất hữu cơ lượng vết trong nước

1.19. Phương pháp phân tích Hợp chất hữu cơ trong nước

1.20. Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC)

1.21. Phương pháp sắc ký lỏng khối phổ phân giải cao

1.22. Phần mềm Compound Discoverer tích hợp trên LC – MS/MS

1.23. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

1.24. Các nghiên cứu ứng dụng hệ UV/NaClO trong xử lý các hợp chất ô nhiễm hữu cơ lượng vết

1.25. Các nghiên cứu về loại bỏ PRC sử dụng AOPs

2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1. Thiết bị và Hóa chất

2.2. Các phương pháp phân tích

2.3. Phương pháp phân tích nồng độ PRC, NB, BA bằng hệ HPLC

2.4. Phương pháp xác định hàm lượng NaClO

2.5. Phương pháp phân tích nồng độ các chất hữu cơ bằng hệ HPLC

2.6. Phương pháp xử lý số liệu

2.7. Phương pháp thực nghiệm

2.8. Chuẩn bị mẫu dùng cho thí nghiệm

2.9. Phương pháp lấy mẫu và xử lý mẫu nước

2.10. Điều kiện phân tích LC/MS/MS

2.11. Mô hình hệ thiết bị phản ứng quang hóa

2.12. Các quy trình thí nghiệm

2.13. Thí nghiệm phân hủy PRC bằng hệ UV, UV/NaClO, UV/H2O2

2.14. Thí nghiệm xác định vai trò của các gốc tự do

2.15. Thí nghiệm xác định sản phẩm phụ của quá trình phân hủy PRC bằng hệ UV, UV/NaClO

3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU VÀ THẢO LUẬN

3.1. Nghiên cứu đánh giá sự hiện diện và phân bố của dư lượng dược phẩm trong nước bề mặt của một số sông hồ ở Hà Nội

3.2. Định lượng các dư lượng dược phẩm trên thiết bị LC-MS/MS

3.3. Xây dựng đường chuẩn cho PRC

3.4. Xác định giới hạn phát hiện (LOD) và giới hạn định lượng (LOQ)

3.5. Xây dựng đường chuẩn của một số dược phẩm nghiên cứu

3.6. Dư lượng dược phẩm trong nước sông hồ Hà Nội

3.7. Sự biến đổi hàm lượng theo mùa của dư lượng dược phẩm trong nước sông hồ Hà Nội

3.8. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình phân hủy PRC bằng các phương pháp oxi hóa tiên tiến UV, UV/NaClO

3.9. So sánh quá trình phân hủy PRC bằng các phương pháp oxi hóa tiên tiến

3.10. Động học phân hủy PRC bằng hệ UV/NaClO

3.11. Ảnh hưởng của cường độ đèn UV

3.12. Ảnh hưởng của pH

3.13. Ảnh hưởng của nồng độ NaClO

3.14. Ảnh hưởng của các ion vô cơ

3.15. Ảnh hưởng của các hợp chất hữu cơ hòa tan

3.16. Phân hủy PRC trong mẫu nước thực tế

3.17. Vai trò của các gốc tự do trong quá trình phân hủy Paracetamol bằng quá trình oxy hóa tiên tiến UV/NaClO

3.18. Động học quá trình phân hủy PRC bằng hệ H2O2/UV: xác định hằng số tốc độ phản ứng của PRC với gốc HO●

3.19. Động học cạnh tranh: Xác định hằng số tốc độ phản ứng của gốc •Cl và •OCl với PRC

3.20. Xác định hằng số tốc độ phản ứng của gốc tự do Cl• với PRC

3.21. Xác định hằng số tốc độ phản ứng bậc 2 của ClO• với PRC

3.22. Cơ chế chuyển hóa của quá trình phân hủy PRC bằng hệ UV/NaClO

3.23. Tổng hợp và sàng lọc kết quả qua phần mềm Compound Discoverer

3.24. Xác định các hợp chất được tạo thành và đề xuất cơ chế cho sự phân hủy PRC bằng hệ UV/NaOCl

TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Nghiên cứu paracetamol

Nghiên cứu paracetamol tập trung vào việc phân tích các đặc tính hóa lý và sự tồn tại của hợp chất này trong môi trường nước. Paracetamol (PRC) là một dược phẩm phổ biến, thường được tìm thấy trong nước thải do quá trình bài tiết của con người. Nghiên cứu này xác định nguồn gốc ô nhiễm của PRC, bao gồm các con đường chính như nước thải công nghiệp, đô thị và nông nghiệp. Phân tích sản phẩm trung gian trong quá trình xử lý PRC bằng hệ UV/NaClO cũng được đề cập, nhằm hiểu rõ cơ chế phân hủy và các yếu tố ảnh hưởng đến hiệu quả xử lý.

1.1. Tính chất hóa lý của paracetamol

Tính chất hóa lý của paracetamol bao gồm khả năng hòa tan, độ bền và thời gian bán hủy trong môi trường nước. PRC có khả năng tồn tại lâu trong nước do tính chất kháng phân hủy sinh học. Nghiên cứu chỉ ra rằng, PRC có thể chuyển hóa thành các sản phẩm trung gian độc hại hơn nếu không được xử lý triệt để. Các yếu tố như pH, nhiệt độ và sự hiện diện của các ion vô cơ cũng ảnh hưởng đến quá trình phân hủy PRC.

1.2. Các nghiên cứu về sự xuất hiện của PRC trong nước

Các nghiên cứu về sự xuất hiện của PRC trong nước cho thấy, hợp chất này thường được tìm thấy ở nồng độ thấp trong nước mặt và nước ngầm. Tuy nhiên, sự tích lũy lâu dài có thể gây ra các vấn đề nghiêm trọng đối với môi trường và sức khỏe con người. Phương pháp xử lý paracetamol bằng hệ UV/NaClO được đề xuất như một giải pháp hiệu quả để loại bỏ PRC và các sản phẩm trung gian độc hại.

II. Phân tích sản phẩm trung gian

Phân tích sản phẩm trung gian là một phần quan trọng trong nghiên cứu này, nhằm xác định các hợp chất được tạo thành trong quá trình xử lý PRC bằng hệ UV/NaClO. Các sản phẩm trung gian này có thể độc hại hơn PRC ban đầu, do đó cần được kiểm soát chặt chẽ. Nghiên cứu sử dụng các phương pháp phân tích hóa học như sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) và sắc ký lỏng khối phổ (LC-MS/MS) để xác định và định lượng các sản phẩm trung gian.

2.1. Phương pháp phân tích hóa học

Phương pháp phân tích hóa học bao gồm các kỹ thuật như HPLC và LC-MS/MS, được sử dụng để theo dõi sự thay đổi nồng độ PRC và các sản phẩm trung gian theo thời gian. Phương pháp này cho phép xác định chính xác các hợp chất được tạo thành trong quá trình xử lý, đồng thời đánh giá hiệu quả của hệ UV/NaClO trong việc loại bỏ PRC.

2.2. Cơ chế hình thành sản phẩm trung gian

Cơ chế hình thành sản phẩm trung gian trong quá trình xử lý PRC bằng hệ UV/NaClO được nghiên cứu chi tiết. Các gốc tự do như HO• và Cl• đóng vai trò quan trọng trong việc phá vỡ cấu trúc phân tử PRC, tạo ra các hợp chất trung gian. Nghiên cứu cũng đề xuất các cơ chế phản ứng cụ thể để giải thích sự hình thành của các sản phẩm trung gian này.

III. Xử lý paracetamol bằng hệ UV NaClO

Xử lý paracetamol bằng hệ UV/NaClO là một phương pháp tiên tiến, sử dụng tia UV và natri hypoclorit (NaClO) để phân hủy PRC thành các hợp chất ít độc hại hơn. Nghiên cứu này tập trung vào việc tối ưu hóa các điều kiện xử lý như cường độ UV, nồng độ NaClO và pH để đạt hiệu quả cao nhất. Quy trình xử lý paracetamol được thiết kế để loại bỏ PRC và các sản phẩm trung gian một cách hiệu quả.

3.1. Tác dụng của NaClO

Tác dụng của NaClO trong hệ UV/NaClO là tạo ra các gốc tự do mạnh như HO• và Cl•, có khả năng oxy hóa và phân hủy PRC. Nghiên cứu chỉ ra rằng, nồng độ NaClO ảnh hưởng đáng kể đến hiệu quả xử lý. Tuy nhiên, việc sử dụng quá nhiều NaClO có thể dẫn đến sự hình thành các sản phẩm phụ độc hại, do đó cần được kiểm soát chặt chẽ.

3.2. Ứng dụng UV trong hóa học

Ứng dụng UV trong hóa học được thể hiện qua việc sử dụng tia UV để kích hoạt các phản ứng quang hóa, tạo ra các gốc tự do mạnh. Trong hệ UV/NaClO, tia UV đóng vai trò quan trọng trong việc phân hủy PRC và các sản phẩm trung gian. Nghiên cứu cũng đánh giá ảnh hưởng của cường độ UV đến hiệu quả xử lý, đồng thời đề xuất các điều kiện tối ưu để đạt hiệu quả cao nhất.

Luận án tiến sĩ hóa học: Phân tích sản phẩm trung gian trong quá trình xử lý paracetamol bằng hệ UV/NaClO