MỞ ĐẦU Ngày nay các kỹ thuật cũng như các vật liệu hạt nhân được ứng dụng rộng rãi trong các lĩnh vực của cuộc sống. Plutoni là một đồng vị phóng xạ rất nguy hiểm đối với con người cũng như các cơ thể sống khác. Nó là một thành phần quan trọng để chế tạo bom nguyên tử cũng như bom bẩn và sẽ rất nguy hiểm khi rơi vào tay các tổ chức khủng bố. Vì vậy kiểm soát việc quản lý cũng như vận chuyển trái phép các vật liệu có chứa Pu đã được IAEA kiểm soát gắt gao.
Hungari có tổng cộng 152 nguồn PuBe do đó việc tính toán hàm lượng và khối lượng của các nguồn này là rất cần thiết. Nguồn PuBe là hỗn hợp của Plutoni và Berili theo tỷ lệ Pu/Be = 1/13 và phát xạ neutron và gamma rất mạnh. Thông thường nguồn PuBe chứa các đồng vị siêu Urani bao gồm 237U, 238Pu, 239Pu, 240Pu, 241Pu, 242Pu và 241Am. Việc xác định khối lượng chính xác của các nguồn PuBe mất nhãn mác là rất khó khăn vì các thông số hình học bên trong của nguồn chúng ta thường không biết.
Mặt khác có nhiều phương pháp cũng như các chương trình tính toán hàm lượng các đồng vị đã được phát triển và xây dựng cho trường hợp hàm lượng của 239Pu lớn hơn 75%. Đối với trường hợp hàm lượng nhỏ hơn 75% các chương trình hiện nay thường không thể tính toán được. Vì vậy mục đích của luận văn là xây dựng phương pháp tính toán hàm lượng và khối lượng của các nguồn PuBe này. Luận văn bao gồm 5 phần chính: - Tổng quan về Plutoni: Trình bày khái quát về Plutoni bao gồm lịch sử khám phá của các đồng vị, ứng dụng và tác hại của Plutoni.
- Ghi nhận gamma phát ra từ nguồn PuBe và các vùng năng lƣợng: Giới thiệu về nguồn PuBe, sơ đồ thí nghiệm và các vùng năng lượng được sử dụng trong tính toán hàm lượng Plutoni. - Phƣơng pháp xác định hàm lƣợng và khối lƣợng của Plutoni: Trình bày phương pháp xác định hàm lượng và khối lượng Plutoni trong mẫu PuBe. - Kết quả và thảo luận: Trình bày kết quả xác định hàm lượng và khối lượng của Plutoni trong nguồn PuBe và đưa ra một số nhận xét về kết quả thu được. - Kết luận: Trình bày một số kết luận về phương pháp và hướng phát triển của các nghiên cứu tiếp theo.
LuËn v¨n cao häc 1 NguyÔn V¨n Qu©n LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com X¸c ®Þnh thµnh phÇn vµ khèi l-îng cña Plutonium trong nguån PuBe b»ng ph-¬ng ph¸p gamma CHƢƠNG 1. TỔNG QUAN VỀ PLUTONI Plutoni là một nguyên tố hóa học hiếm, có tính phóng xạ cao với ký hiệu hóa học Pu và số nguyên tử 94. Nó là một kim loại thuộc nhóm actini với bề ngoài màu trắng bạc và bị xỉn khi tiếp xúc với không khí, tạo thành một lớp phủ mờ khi bị ôxi hóa. Nguyên tố này thông thường biểu hiện 6 dạng thù hình.
Khi tiếp xúc với không khí ẩm, nó tạo thành các ôxít và hiđrua làm thể tích các mẫu giãn nở tăng thêm đến 70 lần. Nó cũng là một chất độc phóng xạ mà tích tụ trong tủy xương của các cơ thể sống. Những đặc tính này và các tính chất khác khiến cho việc việc xử lý Plutoni nguy hiểm. Plutoni là nguyên tố nguyên thủy nặng nhất, có các đồng vị sau 238Pu, 239Pu, 240 Pu, 241Pu, 242Pu, 243Pu, 245Pu, 246Pu, 247Pu.
Trong đó 244Pu có chu kỳ bán rã lớn nhất khoảng 80 triệu năm, nên nguyên tố này có thể được tìm thấy ở dạng vết trong tự nhiên. 238Pu có chu kỳ bán rã 88 năm và phát ra các hạt anpha. Nó là một nguồn cung cấp nhiệt trong các máy phát điện hạt nhân cung cấp điện cho tàu không gian. 240Pu có khả năng tự phân hạch cao, làm tăng thông lượng neutron của bất kỳ mẫu nào.
Đồng vị quan trọng nhất của Plutoni là 239Pu, với chu kỳ bán rã 24. Trong bom hạt nhân thì đồng vị 239Pu đóng vai trò quan trọng nhất. 239Pu và 241Pu có khả năng phân hạch khi bị bắn phá bởi neutron nhiệt và giải phóng năng lượng, tia gamma và vài neutron. Các neutron này sau đó có thể duy trì phản ứng hạt nhân dây chuyền, được ứng dụng trong các vũ khí hạt nhân và lò phản ứng hạt nhân.
Plutoni chủ yếu được tạo ra từ các lò phản ứng. Quá trình tạo thành các đồng vị siêu Urani trong các thanh nhiên liệu đã cháy được mô tả trên hình 1.1 Sơ đồ chuyển hóa giữa 238U và 244Cm trong nhiên liệu đã cháy của lò phản ứng LWR. LuËn v¨n cao häc 2 NguyÔn V¨n Qu©n LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com X¸c ®Þnh thµnh phÇn vµ khèi l-îng cña Plutonium trong nguån PuBe b»ng ph-¬ng ph¸p gamma 1. Lịch sử khám phá Sau khi khám phá ra Urani và các tia bức xạ nhiều nhà khoa học đã có ý nghĩ liệu có thể dùng chúng để tạo thành các nguyên tố nặng hơn không.
Không có nguyên tố nào nặng hơn Urani được tìm thấy trong tự nhiên, nhưng các nhà khoa học nghĩ rằng có thể tạo ra chúng trong phòng thí nghiệm. Enrico Fermi và nhóm nhà khoa học của Đại học Rome đã thông báo rằng họ phát hiện ra nguyên tố thứ 94 năm 1934. Fermi gọi nguyên tố này là Hesperium và đã đề cập đến nó trong bài thuyết trình tại lễ trao giải Nobel năm 1938. Nhưng trên thực tế mẫu của Fermi chứa Ba, Kr và một số nguyên tố khác là sản phẩm phân hạch (nhưng tại thời điểm này hiện tượng phân hạch chưa được phát hiện).
Wahl dùng neutron có năng lượng 12 MeV (được sinh ra bằng cách gia tốc hạt deutron trong máy gia tốc cyclotron có đường kính 150 cm ở Đại học California, Berkeley rồi bắn vào bia Be) bắn phá vào bia Uranium tự nhiên. McMillan và Abelson đã phát hiện ra nguyên tố siêu Urani đầu tiên có số thứ tự 93, theo phương trình sau: 92 U U 01n239 238 92 (1) 93 Np U 23 239 92 .5 239 min (2) LuËn v¨n cao häc 3 NguyÔn V¨n Qu©n LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com X¸c ®Þnh thµnh phÇn vµ khèi l-îng cña Plutonium trong nguån PuBe b»ng ph-¬ng ph¸p gamma McMillan và Abelson đã phát hiện ra nguyên tố siêu Urani đầu tiên có số thứ tự 93. Nguyên tố này được đặt tên là Neptuni (Np) theo tên của sao Hải Vương (Neptune). Dù vậy mãi tới năm 1944 người ta mới tách chiết ra được Np.
Mùa hè năm 1940 một nhóm các nhà hóa học bao gồm Glen Seaborg, Arthur Wahl, and Joseph Kennedy đã tiến hành tìm kiếm nguyên tố siêu Urani có số thứ tự 94, mà họ nghĩ là sản phẩm phân rã của 239Np.3d (3) Tiếp tục tìm kiếm nguyên tố 94, vào mùa đông năm 1941 họ bắn phá UO2 bằng deutron được gia tốc tới năng lượng 16MeV bằng máy gia tốc cylotron sinh ra một đồng vị khác của Np đó là 238Np. 238Np phân rã beta với chu kỳ bán rã 2.12 ngày sinh ra nguyên tố 94, nguyên tố này có chu kỳ phân rã alpha 90 năm. Họ đã lần đầu tiên phát hiện ra đồng vị 238Pu của Plutoni. 238 92 U 12H 238 93 Np 20 n 1 (4) 94 Pu 238 93 Np 238 2.12d (5) 238 94 Pu 90 years 234 92U 2 He 4 (6) Cuối mùa xuân năm 1941, đồng vị khác của Plutoni là 239Pu, đã được tạo ra bằng cách bắn chùm neutron vào bia chứa hỗn hợp Urani được bao quanh bởi paraffin.
Giống như nhóm của Fermi đã khám phá, lớp paraffin làm giảm năng lượng của các neutron và do đó làm tăng khả năng tương tác với bia. Đồng vị mới của Pu, cũng là một hạt nhân phân rã alpha, nhưng chu kỳ bán rã tương đối lớn khoảng 24,000 năm làm giảm hoạt độ nên chúng khó phát hiện hơn 238Pu.11years 92U 2 He 4 (10) LuËn v¨n cao häc 4 NguyÔn V¨n Qu©n LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com X¸c ®Þnh thµnh phÇn vµ khèi l-îng cña Plutonium trong nguån PuBe b»ng ph-¬ng ph¸p gamma 1. Ứng dụng của Plutoni 1. Chế tạo bom nguyên tử Đồng vị 239Pu là một trong các đồng vị phân hạch quan trọng trong việc chế tạo bom nguyên tử, bởi vì khả năng dễ dàng phân hạch và sẵn có của nó.
Để giảm khối lượng tới hạn người ta làm thêm lớp vỏ bao quanh lõi Plutoni để phản xạ neutron. Nhờ có vỏ phản xạ neutron này mà khối lượng tới hạn đối với Plutoni giảm từ 16 kg xuống 10 kg với hình cầu đường kính khoảng 10 cm [13]. Khối lượng tới hạn của Plutoni chỉ bằng cỡ 1/3 so với của Urani. Bom nguyên tử có biệt danh “Fat Man” bị Mỹ ném xuống Nagasaki của Nhật là một dạng bom nguyên tử dùng Plutoni.
Plutoni bị nén chặt lại hơn bình thường với một nguồn neutron để làm mồi cho phản ứng.3 mô tả sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử. Ước tình chỉ 6.2 kg Plutoni khi xảy ra vụ nổi hạt nhân có sức công phá tương đương với 20,000 tấn thuốc nổ TNT [5,12]. Có thể thấy được khả năng phá hoại đồ vật lẫn con người vô cùng khủng khiếp của bom nguyên tử. Do vậy việc kiểm soát chống phổ biến vũ khí hạt nhân là cực kỳ cần thiết để tránh những thảm kịch đã xảy ra ở Hirosima và Nagasaki sẽ lặp lại trong tương lai.
Sơ đồ nguyên lý hai kiểu thiết kế cơ bản của bom nguyên tử 1. Chế tạo nhiên liệu ô xít hỗn hợp MOX Nhiên liệu hạt nhân đã sử dụng từ các lò phản ứng nước nhẹ chứa Plutoni ở dạng hỗn hợp gồm 242Pu, 240Pu, 239Pu và 238Pu. Hỗn hợp này không được làm giàu một LuËn v¨n cao häc 5 NguyÔn V¨n Qu©n LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com X¸c ®Þnh thµnh phÇn vµ khèi l-îng cña Plutonium trong nguån PuBe b»ng ph-¬ng ph¸p gamma cách đầy đủ để dùng cho các vũ khí hạt nhân, nhưng nó có thể được sử dụng làm nhiên liệu MOX. Bắt giữ neutron ngẫu nhiên làm cho một lượng 242Pu và 240Pu tăng theo thời gian Plutoni bị chiếu xạ trong lò phản ứng bởi các neutron "nhiệt" tốc độ chậm, vì thế sau chu kỳ thứ 2, Plutoni chỉ có thể được tiêu thụ bởi các lò phản ứng neutron nhanh.
Nếu các lò phản ứng neutron nhanh không có, lượng Plutoni dư thường sẽ bị loại bỏ, và trở thành một loại chất thải hạt nhân có thành tố tồn tại lâu trong môi trường. Việc mong muốn tiêu thụ loại Plutoni này và các nhiêu liệu siêu Urani khác và làm giảm lượng phóng xạ trong chất thải là một trong những lý do khiến người ta phát triển các lò phản ứng neutron nhanh.