Chương I: Một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân, trình bày tổng quan về urani và các phƣơng pháp xác định thành phần, hàm lƣợng trong mẫu urani. Chương II: Phương pháp xác định thành phần và hàm lượng urani, giới thiệu phƣơng pháp phổ gamma năng lƣợng thấp, đƣờng cong hiệu suất ghi tƣơng đối, tính tỷ số hoạt độ các thành phần bằng phƣơng pháp chuẩn trong và các giải pháp nâng cao độ tin cậy của kết quả thực nghiệm. Chương III: Thực nghiệm và kết quả, trình bày quy trình đo đạc, phân tích số liệu và kết quả thu đƣợc trong việc xác định thành phần và hàm lƣợng của một số mẫu urani. 6 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com CHƢƠNG I.
MỘT SỐ ĐẶC TRƢNG CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN I. Đặc điểm chung Để thay thế cho các nguồn nhiên liệu hóa thạch của tự nhiên, sự lựa chọn năng lƣợng hạt nhân là một trong số lựa chọn của nhiều quốc gia hiện nay. Dựa trên cơ sở sử dụng năng lƣợng đƣợc giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu đƣợc điện năng phục vụ cho nhu cầu của con ngƣời. Tuy nhiên, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể đƣợc sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân, nguyên nhân cơ bản chính là vì cơ chế phân hạch và hàm lƣợng của các nguyên tố đó [1].
Có những nguyên tố rất nặng nhƣng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngƣợc lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lƣợng năng lƣợng rất lớn, nhƣng hàm lƣợng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí rất xử lý cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp. Vì những lý do đó, hiện nay Urani đƣợc lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tƣởng để phục vụ cho chúng ta. Việc hiểu biết về các đặc trƣng của nguyên tố này cũng nhƣ nhiên liệu tạo ra từ Urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác chúng.1 Nguyên tố Urani tự nhiên Urani là nguyên tố hóa học kim loại màu xám bạc, ăn mòn, trong không khí tạo lớp vỏ oxit màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, đƣợc kí hiệu là U (Hình 1. Trong một thời gian dài, urani là nguyên tố cuối cùng của bảng tuần hoàn.
Các đồng vị phóng xạ của urani có số nơtron từ 140 đến 146 nhƣng phổ biến nhất là các đồng vị urani-238 (238U) và urani-235 (235U). Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani có khối lƣợng nguyên tử nặng thứ 2 trong các nguyên tố tự nhiên, xếp sau Plutoni. Mật độ của urani lớn hơn mật độ của chì khoảng 70%, nhƣng không đặc bằng vàng hay wolfram.
Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng vài ppm (10-4 %) trong đất, đá và nƣớc, và đƣợc sản xuất thƣơng mại từ các khoáng sản chứa urani nhƣ uraninit [1]. Trong tự nhiên, urani đƣợc tìm thấy ở dạng 238U (99.711 %), và một lƣợng rất nhỏ 234U (0. Urani phân rã rất chậm phát ra hạt 7 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4.47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó đƣợc sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất.
Urani màu xám bạc, với lớp vỏ oxit do bị ăn mòn trong không khí Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó. 235 U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách tự phát. 238U có thể phân hạch bằng neutron nhanh, và có thể đƣợc chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch đƣợc trong lò phản ứng hạt nhân. Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là Urani-233 (233U) có thể đƣợc tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân.
Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi neutron nhanh, thì 235U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định. Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân. Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu đƣợc dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân.
Ngoài ra, urani còn đƣợc dùng làm chất nhuộm màu có sắc đỏ-cam đến vàng chanh cho thủy tinh urani. Nó cũng đƣợc dùng làm thuốc nhuộm màu và sắc bóng trong phim ảnh. Martin Heinrich Klaproth đƣợc công nhận là ngƣời đã phát hiện ra urani trong khoáng vật Pitchblend năm 1789. Ông đã đặt tên nguyên tố mới theo tên hành tinh Uranus (sao Thiên Vƣơng).
Trong khi đó, Eugène-Melchior Péligot là 8 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com ngƣời đầu tiên chiết tách thành công kim loại này và các tính chất phóng xạ của nó đã đƣợc Antoine Becquerel phát hiện năm 1896. Nghiên cứu của Enrico Fermi và các tác giả khác bắt đầu thực hiện năm 1934 đã đƣa urani vào ứng dụng trong công nghiệp năng lƣợng hạt nhân. Dãy phóng xạ Urani tự nhiên Trong tự nhiên, đồng vị 238U và 235U sinh ra các dãy phóng xạ cân bằng, tạo nên hai họ phóng xạ cơ bản là Uranium (238U với 18 đồng vị con) và Actinium (235U với 14 đồng vị con). Tất cả các hạt nhân con trong các dãy này (ngoại trừ đồng vị cuối dãy) đều là các đồng vị phóng xạ.
Việc nghiên cứu hai họ phóng xạ tự nhiên này, dựa trên quang phổ kế gamma với độ phân giải cao, cho ra sơ đồ phân rã cân bằng nhƣ hình 1. Các họ phóng xạ tự nhiên có chung những đặc điểm nhƣ sau [7]: - Các đồng vị trong mỗi dãy có sự liên hệ với nhau bằng phân rã alpha hoặc beta. - Sau mỗi phân rã alpha hay beta, các đồng vị con đều phát ra các tia gamma để giải phóng năng lƣợng dƣ sau mỗi phản ứng. Các tia gamma này đều mang năng lƣợng và bƣớc sóng đặc trƣng cho đồng vị con đó.
- Mỗi họ có một đồng vị sống lâu (chu kỳ bản rã lớn) đứng đầu họ đó (đứng đầu họ Uranium là 238U92 và đứng đầu họ Actinium là 235U92) và một đồng vị bền nằm ở vị trí cuối cùng (Cuối dãy Uranium là 206Pb82 và cuối dãy Actinium là 207 Pb82). - Mỗi họ đều có 1 thành viên tồn tại dƣới dạng khí phóng xạ, là đồng vị của nguyên tố Radon (Rn). Dãy phóng xạ 235U và 238U trong tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và dãy 235U cùng các đặc trƣng phân rã phóng xạ của nó nhƣ chu kỳ bán rã, loại phân rã và năng lƣợng của bức xạ alpha, gamma, năng lƣợng cực đại của bức xạ beta đƣợc đƣa trong bảng số liệu 1.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối đƣợc mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối đƣợc mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. 9 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Những đồng vị đầu dãy của hai họ phóng xạ 235U và 238U.
Các đồng vị phóng xạ trong dãy 235U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 235 1 U α 1.7 x 108 năm 231 2 Th Β 225 giờ 231 3 Pa α 3.2 ngày 223 6 Fr Β 22 phút 223 7 Ra α 11.44 ngày 10 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 219 8 Rn α 4 giây 215 9 Po α 1.16 phút 207 12 Pb 0 (Bền) Bảng 1. Các đồng vị phóng xạ trong dãy 238U và đặc trưng phân rã của chúng STT Đồng vị phóng xạ Loại phân rã Chu kỳ bán rã 238 1 U α 4.4 ngày 206 15 Pb 0 (Bền) 11 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Trong tự nhiên, ngoài hai dãy phóng xạ của Uran, còn có dãy phóng xạ của Thori, bắt đầu là 232Th và kết thúc là đồng vị chì bền 208Pb. Dãy này trải qua 6 phân rã α và 4 phân rã β-. Chu kỳ bán rã của hạt nhân 232Th cỡ 1.
Có thể nhận thấy rằng, cả ba dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả ba dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tƣợng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tƣợng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phƣơng trình cân bằng phóng xạ sau đây: λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ [2].
Khi hiện tƣợng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết đƣợc hàm lƣợng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo đƣợc hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lƣợng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thƣờng thì đồng vị đƣợc chọn để xác định hàm lƣợng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lƣợng thích hợp, cƣờng độ lớn. Các đồng vị phát ra gamma năng lƣợng cao thƣờng là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ.
Đối với các bức xạ gamma năng lƣợng thấp, cƣờng độ nhỏ vẫn có thể đƣợc sử dụng để xác định hàm lƣợng của đồng vị mẹ. Trong cả ba dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thƣờng ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thƣờng có năng lƣợng thấp và cƣờng độ nhỏ [2].