Tổng quan luận án

Tình trạng trộn trái phép các hoạt chất tân dược vào chế phẩm đông dược (bao gồm thuốc dược liệu, thuốc cổ truyền và thực phẩm bảo vệ sức khỏe) đang diễn biến phức tạp trên phạm vi toàn cầu cũng như tại Việt Nam. Theo thống kê của Tổ chức Y tế Thế giới (WHO), khoảng 80% dân số tại các quốc gia đang phát triển sử dụng thuốc thảo dược trong chăm sóc sức khỏe ban đầu. Tuy nhiên, việc cố ý phối trộn tân dược nhằm ngụy tạo hiệu quả điều trị nhanh tiềm ẩn nguy cơ gây ra nhiều biến chứng nghiêm trọng như suy tuyến thượng thận, xuất huyết dạ dày tá tràng, hạ glucose huyết quá mức, tổn thương chức năng gan thận, hoặc rối loạn cương dương kéo dài.

Tại Việt Nam, các phương pháp kiểm tra trước đây chủ yếu sử dụng sắc ký lớp mỏng (TLC) thông thường để định tính sơ bộ hoặc sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) đơn lẻ, thường triển khai mang tính sự vụ và chưa có hệ thống quy trình tích hợp toàn diện. Khoảng trống nghiên cứu đặt ra là cần xây dựng các phương pháp phân tích hiện đại, có độ nhạy, độ chọn lọc cao như sắc ký lỏng hai lần khối phổ (LC-MS/MS), sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC) và phương pháp sắc ký lớp mỏng kết hợp quang phổ tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS) nhằm sàng lọc, phát hiện nhanh và khẳng định định tính, định lượng chính xác các hoạt chất tân dược trong nhiều dạng nền mẫu đông dược phức tạp.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án được xác định cụ thể gồm 3 nội dung:

  1. Xây dựng quy trình định tính và định lượng nhóm thuốc giảm đau, chống viêm; nhóm giảm glucose máu; nhóm ức chế phosphodiesterase-5 (PDE-5) trộn trái phép trong chế phẩm đông dược bằng phương pháp sắc ký lỏng hai lần khối phổ (LC-MS/MS).
  2. Xây dựng quy trình phát hiện nhanh các nhóm tân dược trên trộn trái phép trong chế phẩm đông dược bằng phương pháp sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC) và phương pháp sắc ký lớp mỏng kết hợp tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS).
  3. Áp dụng các quy trình đã thiết lập để khảo sát, kiểm tra và phát hiện các tân dược nghiên cứu trộn trái phép trong các mẫu chế phẩm đông dược đang lưu hành trên thị trường Việt Nam.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng hóa dược gồm 16 hoạt chất thuộc 3 nhóm điều trị chính:
    • Nhóm giảm đau, chống viêm: paracetamol (PARA), piroxicam (PIRO), indomethacin (INDO), ketoprofen (KETO), betamethason (BETA), dexamethason acetat (DEXA), hydrocortison acetat (HYDRO), prednisolon (PREL), prednison (PREN).
    • Nhóm giảm glucose máu (sulfonylurea thế hệ II): glibenclamid (GLIB), gliclazid (GLIC), glimepirid (GLIM), glipizid (GLIP).
    • Nhóm ức chế PDE-5: sildenafil (SIL), tadalafil (TAD), vardenafil (VAR).
  • Đối tượng nền mẫu: Các chế phẩm đông dược (thuốc dược liệu, thuốc cổ truyền, thực phẩm bảo vệ sức khỏe) hỗ trợ điều trị bệnh lý cơ xương khớp, đái tháo đường và tăng cường sinh lý nam giới, được bào chế dưới các dạng viên nén, viên nang, viên hoàn, bột và cao thuốc.
  • Phạm vi không gian và thời gian: Các mẫu nghiên cứu được thu thập trên thị trường dược phẩm và thực phẩm chức năng tại Việt Nam.

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Luận án đã tổng hợp các công trình công bố trong nước và quốc tế liên quan đến tình hình pha trộn tân dược và phương pháp kiểm nghiệm:

Trên thế giới:

  • Nhóm giảm đau, chống viêm: Bogusz M. và cộng sự (2006) phát hiện phenylbutazon và dipyrone trong bột dược liệu Jamu Ragel tại Ả Rập; Savaliya và cộng sự tại Ấn Độ định tính 25 dược chất bằng LC-MS/TOF; Liang và cộng sự tại Trung Quốc phát hiện ibuprofen, diazepam bằng LC-MS/MS; Lau và cộng sự cùng các báo cáo của Cơ quan Khoa học Sức khỏe Singapore (HSA) liên tục công bố các mẫu đông dược chứa dexamethason, prednison, piroxicam; Chutima L. và cộng sự tại Thái Lan ghi nhận tỷ lệ mẫu dương tính với glucocorticoid qua các giai đoạn từ 2007 đến 2011; Wisnuwardhani và cộng sự (2013) phát hiện paracetamol, piroxicam trong chế phẩm Jamu Pegal Linu tại Indonesia.
  • Nhóm giảm glucose máu: Cui và cộng sự phát hiện 7 loại thuốc hạ đường huyết trong 9/26 mẫu thuốc cổ truyền tại Trung Quốc; Li và cộng sự phân tích phát hiện 9 loại thuốc trong 14/30 mẫu đông dược bằng LC-MS/MS.
  • Nhóm ức chế PDE-5: Lee J.H và cộng sự (Hàn Quốc, 2009–2012) phát hiện 77/164 mẫu thực phẩm chức năng chứa sildenafil, tadalafil, vardenafil và các đồng phân; Lee E.S và cộng sự (Hàn Quốc) phân tích đồng thời 38 hợp chất nhóm PDE-5 bằng LC-ESI-MS/MS với 87% mẫu dương tính; Gilard V. và cộng sự (Pháp) ứng dụng 1H-NMR và LC-MS phát hiện 61% mẫu tăng cường sinh lý có pha trộn hoạt chất; Al-Tahami (Yemen), Do và cộng sự (Thụy Sĩ), Jiru M. và cộng sự (Czech) phát hiện nhiều mẫu chứa đồng thời từ 4 đến 10 dẫn chất PDE-5; Cục Quản lý Thực phẩm và Dược phẩm Hoa Kỳ (FDA) đã phát hiện 407 sản phẩm thực phẩm chức năng chứa chất ức chế PDE-5.
  • Các nhóm khác: Moreira và cộng sự (Brazil) phân tích thuốc hạ áp bằng HPLC-ESI-MS/MS; Lu và cộng sự, Zhang và cộng sự (Trung Quốc) nghiên cứu phát hiện clonidin, hydrochlorothiazid, nifedipin bằng LC/MS và phổ cận hồng ngoại (NIR); Heo và cộng sự (Hàn Quốc) dùng UPLC-UV.

Tại Việt Nam:

  • Các nghiên cứu ban đầu của Nguyễn Thị Lâm (2001), Nguyễn Đăng Lâm (2005, 2007), Viện Kiểm nghiệm thuốc Trung ương (2009, 2010) đã phát hiện các thuốc đông dược chứa paracetamol, betamethason, dexamethason, cyproheptadin, diazepam.
  • Lê Đào Khánh Long (2011) định tính glucocorticoid bằng TLC; Trần Thị Hoàng Chi (2011), Trịnh Thị Quy (2013), Đào Văn Đôn phát triển quy trình HPLC định lượng từ 2 đến 3 hoạt chất glucocorticoid; Cao Công Khánh (2013) xác định sibutramin, furosemid, piroxicam, dexamethason bằng HPLC; Vũ Ngọc Thắng (2017) thẩm định phương pháp HPLC phân tích 6 hoạt chất hạ glucose máu; Phan Nguyễn Trường Thắng (2018) kết hợp TLC, HPLC, LC-MS phát hiện phenformin và metformin tại Cần Thơ.

Khoảng trống và vị trí của luận án: Phần lớn các nghiên cứu trong nước trước đây chỉ tập trung vào một số lượng ít hoạt chất riêng lẻ, sử dụng HPLC hoặc TLC thủ công có độ nhạy và tính tự động hóa chưa cao, kết quả kiểm tra chủ yếu mang tính chất sự vụ thanh tra. Luận án lựa chọn giải quyết khoảng trống này bằng cách: thiết lập quy trình HPTLC tự động để sàng lọc nhanh; phát triển kỹ thuật TLC-SERS sử dụng hạt nano bạc nhằm nhận diện đặc hiệu chất phân tích ở nồng độ thấp; và xây dựng quy trình LC-MS/MS đa thành phần theo chế độ MRM giúp định tính, định lượng đồng thời 16 hoạt chất trên các nền mẫu đông dược phức tạp.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Luận án dựa trên các cơ sở lý thuyết phân tích hóa dược và hướng dẫn chuyên môn quốc tế:

Khung lý thuyết và phân loại kỹ thuật phân tích:

  • Hướng dẫn phân loại kỹ thuật nhận dạng của Nhóm công tác khoa học về phân tích thuốc bị thu giữ (SWGDRUG): Kỹ thuật loại A (cung cấp thông tin cấu trúc đặc hiệu: Phổ khối MS, phổ Raman, phổ hồng ngoại IR, phổ NMR) được kết hợp với kỹ thuật loại B (phân tách: Sắc ký lớp mỏng TLC/HPTLC, sắc ký lỏng LC, điện di mao quản CE).
  • Tiêu chuẩn thẩm định phương pháp phân tích theo hướng dẫn của Hiệp hội các nhà hóa phân tích chính thống (AOAC) và Hội đồng hòa hợp quốc tế (ICH) về các chỉ tiêu: độ phù hợp hệ thống, độ đặc hiệu, khoảng tuyến tính, giới hạn phát hiện (LOD), giới hạn định lượng (LOQ), độ đúng (tỷ lệ thu hồi), độ chính xác (độ lặp lại trong ngày và khác ngày biểu thị qua RSD).

Nguyên lý các phương pháp kỹ thuật sử dụng:

  1. Phương pháp sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC):
    • Sử dụng bản mỏng silica gel pha tĩnh hạt mịn (5–6 µm, bề dày 100 µm), thiết bị chấm mẫu tự động kiểm soát thể tích (0,1–500 µL) và kích thước vệt, buồng khai triển tiêu chuẩn hóa và đầu dò quét phổ (Scanner) trong dải bước sóng 200–800 nm để ghi nhận phổ hấp thụ UV-Vis của từng vệt sắc ký.
  2. Phương pháp sắc ký lớp mỏng kết hợp tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS):
    • Kết hợp khả năng phân tách của bản mỏng silica gel và hiệu ứng tăng cường tán xạ Raman tại bề mặt kim loại kích thước nano (10–100 nm).
    • Cơ chế tăng cường: Cơ chế điện từ (dao động tập thể của điện tử tự do plasmon bề mặt dưới kích thích laser tạo trường điện từ cục bộ cực đại, tăng cường tín hiệu từ $10^6$ đến $10^{12}$ lần) và cơ chế hóa học (chuyển dịch điện tích giữa phân tử chất phân tích và bề mặt kim loại, tăng cường từ 10 đến 100 lần).
    • Sử dụng dung dịch keo nano bạc (Ag colloid) điều chế theo phương pháp khử hóa học (Lee-Meisel), đặc trưng hóa bằng phổ UV-Vis (cực đại hấp thụ quanh 400–420 nm) và kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM). Dung dịch keo bạc được nhỏ trực tiếp lên vệt tách trên bản mỏng sau khi khai triển để triệt tiêu nền huỳnh quang và ghi phổ Raman đặc trưng.
  3. Phương pháp sắc ký lỏng hai lần khối phổ (LC-MS/MS):
    • Tách sắc ký pha đảo trên cột C18 với hệ pha động rửa giải theo chương trình gradient.
    • Nguồn ion hóa phun điện tử (ESI) vận hành ở áp suất khí quyển để tạo các ion phân tử tiền thân $[M+H]^+$ hoặc $[M-H]^-$.
    • Bộ phân tích khối tứ cực chập ba (Triple Quadrupole): Tứ cực Q1 cô lập ion mẹ theo giá trị m/z xác định; buồng va chạm Q2 sử dụng khí trơ argon để phân mảnh ion; tứ cực Q3 cô lập các ion con đặc trưng. Phép đo thực hiện ở chế độ khảo sát đa phản ứng (MRM - Multiple Reaction Monitoring) nhằm đạt độ chọn lọc và độ nhạy cao.

Dữ liệu và xử lý số liệu:

  • Mẫu chuẩn đối chiếu của 16 hoạt chất có độ tinh khiết phân tích (PA).
  • Nền mẫu giả lập (mẫu trắng không chứa hoạt chất) và các mẫu chế phẩm thương mại thu thập trên thị trường.
  • Xử lý thống kê số liệu thực nghiệm bằng các đại lượng trung bình, độ lệch chuẩn (SD), độ lệch chuẩn tương đối (%RSD), và phương trình hồi quy tuyến tính ($R^2$).

Nội dung chính theo từng chương

CHƯƠNG 1. Tổng quan các tân dược trộn trái phép trong chế phẩm đông dược

Chương này tổng kết cơ sở lý luận về định nghĩa, phân loại chế phẩm đông dược theo Luật Dược năm 2016 và Luật An toàn thực phẩm số 55/2010/QH12 (bao gồm thuốc dược liệu, thuốc cổ truyền và thực phẩm bảo vệ sức khỏe). Tác giả phân tích dịch tễ học và thực trạng trộn trái phép tân dược tại các nước châu Á, châu Âu, châu Mỹ và Việt Nam; đồng thời trình bày cấu trúc hóa học, tính chất lý hóa, dược động học, cơ chế tác dụng dược lý và các độc tính khi sử dụng quá liều của 16 hoạt chất nghiên cứu:

Nhóm dược lý Hoạt chất nghiên cứu Công thức hóa học / Khối lượng phân tử Tác dụng không mong muốn chính khi bị trộn trái phép
Giảm đau, chống viêm phi steroid (NSAID) Paracetamol (PARA)
Indomethacin (INDO)
Ketoprofen (KETO)
Piroxicam (PIRO)
$\text{C}8\text{H}9\text{NO}2$ (151,2)
$\text{C}
{19}\text{H}
{16}\text{ClNO}4$ (357,8)
$\text{C}
{16}\text{H}
{14}\text{O}3$ (254,3)
$\text{C}
{15}\text{H}_{13}\text{N}_3\text{O}_4\text{S}$ (331,4)
Độc tính trên gan (paracetamol quá liều tạo N-acetyl-benzoquinonimin), viêm loét và xuất huyết đường tiêu hóa, suy giảm chức năng thận.
Giảm đau, chống viêm glucocorticoid Betamethason (BETA)
Dexamethason acetat (DEXA)
Hydrocortison acetat (HYDRO)
Prednisolon (PREL)
Prednison (PREN)
$\text{C}{22}\text{H}{29}\text{FO}5$ (392,5)
$\text{C}
{24}\text{H}{31}\text{FO}6$ (434,5)
$\text{C}
{23}\text{H}
{32}\text{O}6$ (404,5)
$\text{C}
{21}\text{H}{28}\text{O}5$ (360,45)
$\text{C}
{21}\text{H}
{26}\text{O}_5$ (358,43)
Suy vỏ tuyến thượng thận thứ phát, hội chứng Cushing (giữ muối nước, béo bụng, teo cơ, da mỏng), loãng xương, suy giảm miễn dịch.
Hạ glucose máu (Sulfonylurea II) Glibenclamid (GLIB)
Gliclazid (GLIC)
Glimepirid (GLIM)
Glipizid (GLIP)
$\text{C}{23}\text{H}{28}\text{ClN}3\text{O}5\text{S}$ (494,0)
$\text{C}
{15}\text{H}
{21}\text{N}3\text{O}3\text{S}$ (323,4)
$\text{C}
{24}\text{H}
{34}\text{N}4\text{O}5\text{S}$ (490,6)
$\text{C}
{21}\text{H}
{27}\text{N}_5\text{O}_4\text{S}$ (445,5)
Tụt glucose huyết đột ngột, hôn mê hạ đường huyết, tổn thương gan thận, rối loạn tiêu hóa, rối loạn tạo máu.
Ức chế Phosphodiesterase-5 Sildenafil (SIL)
Tadalafil (TAD)
Vardenafil (VAR)
$\text{C}{22}\text{H}{30}\text{N}_6\text{O}_4\text{S}\cdot\text{C}_6\text{H}8\text{O}7$ (666,7)
$\text{C}
{22}\text{H}
{19}\text{N}3\text{O}4$ (389,4)
$\text{C}
{23}\text{H}
{32}\text{N}_6\text{O}_4\text{S}\cdot 2\text{HCl}$ (561,5)
Tụt huyết áp kịch phát, đau ngực, mất thị lực/thính lực đột ngột, đau đầu, thiếu máu cục bộ cơ tim, cương cứng dương vật kéo dài > 4 giờ.

Chương 1 cũng tổng quan nguyên lý của các kỹ thuật phân tích TLC, HPTLC, Raman/SERS và LC-MS/MS, đối chiếu với các yêu cầu của SWGDRUG.

CHƯƠNG 2. NGUYÊN LIỆU, TRANG THIẾT BỊ, NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Chương 2 mô tả chi tiết:

  • Hóa chất, chất chuẩn và dung môi phân tích (đạt tiêu chuẩn PA, HPLC, LC-MS).
  • Trang thiết bị chính: Hệ thống sắc ký lỏng hai lần khối phổ LC-MS/MS (nguồn ESI, bộ phân tích khối tứ cực chập ba Triple Quadrupole); hệ thống HPTLC tự động (bộ chấm mẫu tự động, buồng khai triển, đầu dò Scanner ghi phổ UV-Vis); hệ thống quang phổ Raman (nguồn kích thích laser bước sóng 785 nm); kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM).
  • Đối tượng mẫu nghiên cứu: Thiết lập các nền mẫu trắng đại diện gồm viên nang (NX1, ND2, NP1), bột thuốc (NX2), viên hoàn (ND3, NP2), viên nén (NX3, ND1) và cao lỏng/cao đặc (NP3) tương ứng với 3 nhóm tác dụng điều trị: cơ xương khớp (NX), hạ glucose máu (ND) và tăng cường sinh lý (NP).
  • Phương pháp nghiên cứu: Thiết kế thực nghiệm tối ưu hóa điều kiện chiết xuất (loại dung môi, thể tích, thời gian rung siêu âm); khảo sát điều kiện sắc ký pha động, cột sắc ký; tối ưu hóa thông số ion hóa và năng lượng va chạm phân mảnh trên khối phổ LC-MS/MS; điều chế keo nano bạc và khảo sát tỷ lệ thể tích keo, hiệu ứng giọt cà phê (Coffee Ring Effect - CRE) trên bản mỏng TLC-SERS; phương pháp thẩm định đầy đủ theo hướng dẫn AOAC/ICH.

CHƯƠNG 3. KẾT QUẢ NGHIÊN CỨU

Chương 3 trình bày toàn bộ số liệu thực nghiệm thu được:

  1. Xây dựng và thẩm định phương pháp LC-MS/MS:
    • Tối ưu hóa các cặp ion MRM (chuyển dịch ion mẹ $\rightarrow$ ion con) và năng lượng va chạm cho từng nhóm hoạt chất.
    • Thẩm định độ đặc hiệu: sắc ký đồ mẫu trắng không xuất hiện pic gây nhiễu tại thời gian lưu của các chất phân tích trên các nền mẫu nang, bột, nén, hoàn, cao.
    • Khoảng tuyến tính, LOD và LOQ: Phương pháp đạt độ tuyến tính cao ($R^2 > 0,99$), giới hạn phát hiện LOD và định lượng LOQ ở mức vết (đơn vị ng/mL hoặc ng/g).
    • Đánh giá độ đúng (tỷ lệ thu hồi) và độ chính xác (%RSD lặp lại trong ngày và khác ngày) trên các nền mẫu nhân tạo đều đạt yêu cầu của AOAC.
  2. Xây dựng và thẩm định phương pháp HPTLC:
    • Xác định được hệ dung môi pha động tối ưu giúp tách rõ ràng từng nhóm chất trên bản mỏng HPTLC silica gel $60\text{ F}_{254}$:
      • Nhóm glucocorticoid (5 chất): tách biệt rõ nét các vệt sắc ký với giá trị $R_f$ đặc trưng.
      • Nhóm NSAID (4 chất): hệ pha động $n$-hexan : ethyl acetat : acid acetic (6 : 2,5 : 1,5, v/v/v) cho hiệu quả phân tách tối ưu.
      • Nhóm giảm glucose máu (4 dẫn chất sulfonylurea): hệ pha động chứa $n$-butyl acetat và acid formic.
      • Nhóm ức chế PDE-5 (sildenafil, vardenafil, tadalafil): tách hoàn toàn 3 hoạt chất.
    • Độ đặc hiệu được khẳng định thông qua việc quét chồng phổ hấp thụ UV-Vis của vệt mẫu thử và vệt chuẩn đối chiếu trực tiếp trên bản mỏng.
  3. Phát triển phương pháp TLC-SERS phát hiện sildenafil:
    • Điều chế dung dịch keo bạc, kiểm tra hình thái hạt nano đơn phân tán qua ảnh TEM và phổ hấp thụ UV-Vis.
    • Tối ưu hóa thể tích keo bạc nhỏ lên vệt sắc ký bản mỏng ($R_f \approx 0,21$), khảo sát phân bố tín hiệu Raman nhằm khắc phục hiệu ứng giọt cà phê.
    • Xác định các đỉnh tán xạ Raman tăng cường đặc trưng của sildenafil tại các số sóng $1232\text{ cm}^{-1}$ và $1580\text{ cm}^{-1}$, cho thấy mối tương quan chặt chẽ giữa cường độ đỉnh và nồng độ chất.
  4. Ứng dụng phân tích mẫu thực tế:
    • Triển khai phân tích đồng thời bằng HPTLC, LC-MS/MS và TLC-SERS trên các mẫu đông dược thu thập ngẫu nhiên trên thị trường.
    • Phát hiện nhiều mẫu dương tính chứa hoạt chất tân dược: paracetamol, dexamethason acetat trong các chế phẩm trị khớp; glibenclamid trong chế phẩm trị đái tháo đường; sildenafil trong chế phẩm bổ thận tráng dương. Khối phổ LC-MS/MS và phổ vân tay TLC-SERS xác nhận chính xác sự hiện diện của các chất này trong mẫu thực.

CHƯƠNG 4. Xây dựng các nền mẫu chế phẩm đông dược

Chương 4 tập trung bàn luận, phân tích chuyên sâu về các khía cạnh kỹ thuật và ý nghĩa khoa học của các kết quả đạt được:

  • Đánh giá ảnh hưởng của các thành phần nền mẫu đông dược phức tạp (cao chiết dược liệu, tá dược dính, tá dược trơn, đường, mật) đến hiệu suất chiết xuất và hiện tượng ức chế/tăng cường ion hóa (matrix effect) trong nguồn ion hóa ESI của LC-MS/MS. Luận án đã thảo luận quy trình xử lý mẫu tối ưu giúp loại bỏ tối đa tạp chất phân cực và polyphenol mà vẫn đảm bảo hiệu suất thu hồi cao cho các nhóm hoạt chất kém phân cực.
  • So sánh ưu thế và giới hạn giữa HPTLC và LC-MS/MS: HPTLC thích hợp làm công cụ sàng lọc ban đầu nhanh, phân tích đồng thời hàng chục mẫu trên cùng một bản mỏng với chi phí thấp; trong khi LC-MS/MS đóng vai trò phương pháp chuẩn xác nhận đỉnh cao với độ nhạy phân tích vết và khả năng định lượng chính xác đa thành phần.
  • Phân tích cơ chế tăng cường tán xạ Raman của phức hợp keo bạc - sildenafil trên nền bản mỏng silicagel, giải thích sự suy giảm nền huỳnh quang tự nhiên của dược liệu khi ứng dụng TLC-SERS.
  • Đánh giá thực trạng phân bố các mẫu đông dược trộn tân dược lưu hành tại Việt Nam theo nhóm bệnh lý, phân loại theo dạng có số đăng ký lưu hành và không có số đăng ký (thuốc gia truyền, bán qua mạng, hàng trôi nổi), chỉ ra nguy cơ tập trung cao ở các mẫu không rõ nguồn gốc.
  • Trình bày ý nghĩa khoa học trong việc bổ sung hệ thống dữ liệu phổ, quy trình phân tích và ý nghĩa thực tiễn đối với hệ thống kiểm nghiệm dược phẩm.

Kết quả và những đóng góp mới

Luận án đã đạt được những đóng góp cụ thể về mặt khoa học lý luận và thực tiễn kiểm nghiệm:

Những đóng góp mới:

  1. Xây dựng hoàn chỉnh hệ thống quy trình phân tích đa phương pháp (LC-MS/MS, HPTLC, TLC-SERS) để xác định đồng thời 16 hoạt chất tân dược thuộc 3 nhóm tác dụng dược lý chính (giảm đau chống viêm, hạ glucose máu, ức chế PDE-5) trên 5 dạng nền mẫu bào chế đông dược phức tạp (viên nang, viên nén, viên hoàn, bột, cao thuốc).
  2. Tối ưu hóa và thẩm định đầy đủ quy trình LC-MS/MS vận hành ở chế độ MRM, cho phép định tính với độ đặc hiệu tuyệt đối và định lượng chính xác hàm lượng vết của các hoạt chất trộn trái phép.
  3. Thiết lập các thông số chuẩn hóa cho phương pháp HPTLC (hệ dung môi, dải phổ UV-Vis quét vệt) giúp sàng lọc nhanh nhiều mẫu cùng lúc với độ lặp lại cao, khắc phục nhược điểm của TLC thủ công.
  4. Lần đầu tiên tại Việt Nam nghiên cứu phát triển và áp dụng thành công kỹ thuật sắc ký lớp mỏng kết hợp quang phổ tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS) sử dụng keo nano bạc để định danh sildenafil trộn trái phép trong đông dược, kết hợp thành công kỹ thuật phân tách loại B và kỹ thuật xác nhận cấu trúc loại A theo khuyến cáo của SWGDRUG.

Kiến nghị và giải pháp đề xuất:

  • Triển khai áp dụng các quy trình HPTLC và LC-MS/MS đã thẩm định vào mạng lưới kiểm nghiệm thường quy tại Viện Kiểm nghiệm thuốc Trung ương và các Trung tâm Kiểm nghiệm dược phẩm - mỹ phẩm tuyến tỉnh/thành phố.
  • Tăng cường kiểm soát, lấy mẫu giám sát định kỳ đối với các chế phẩm đông dược lưu hành không có số đăng ký, thuốc gia truyền và thực phẩm chức năng bán qua internet.
  • Đưa kỹ thuật TLC-SERS vào định hướng nghiên cứu phát triển công cụ kiểm tra nhanh tại hiện trường.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế:

  • Luận án tập trung nghiên cứu trên 16 hoạt chất tân dược phổ biến; chưa bao phủ toàn bộ các dẫn chất tổng hợp mới của nhóm ức chế PDE-5 (như homosildenafil, hydroxyhomosildenafil, thiosildenafil...) hoặc các nhóm hoạt chất tân dược khác (như thuốc giảm cân sibutramin, thuốc hạ huyết áp).
  • Kỹ thuật TLC-SERS trong luận án mới được phát triển và tối ưu hóa sâu trên hoạt chất sildenafil; keo nano bạc điều chế trong phòng thí nghiệm cần được chuẩn bị và kiểm soát điều kiện bảo quản trước khi phân tích.

Hướng nghiên cứu tiếp:

  • Mở rộng quy trình phân tích LC-MS/MS và HPTLC cho các dẫn chất tương tự cấu trúc (analogues) của nhóm PDE-5 và các nhóm thuốc hạ huyết áp, an thần, giảm béo.
  • Tiếp tục nghiên cứu chuẩn hóa và mở rộng phương pháp TLC-SERS cho các hoạt chất thuộc nhóm glucocorticoid và sulfonylurea, đồng thời nghiên cứu chế tạo các đế SERS thương mại có độ ổn định và độ lặp lại cao hơn.

Giá trị tham khảo

Luận án là tài liệu chuyên khảo có giá trị ứng dụng cao cho các đối tượng và cơ quan:

  • Cơ quan quản lý nhà nước và hệ thống kiểm nghiệm (Cục Quản lý Dược, Cục An toàn thực phẩm, Viện Kiểm nghiệm thuốc Trung ương, Viện Kiểm nghiệm An toàn vệ sinh thực phẩm quốc gia, các Trung tâm Kiểm nghiệm địa phương): Tham khảo quy trình phân tích chuẩn để phục vụ công tác thanh tra, giám sát chất lượng và xử lý vi phạm gian lận thương mại trong sản xuất, kinh doanh thuốc đông dược và thực phẩm chức năng.
  • Các viện nghiên cứu, trường đại học khối ngành Dược (Bộ môn Kiểm nghiệm thuốc, Hóa phân tích, Dược liệu - Cổ truyền): Làm tài liệu tham khảo cho giảng viên, học viên cao học và nghiên cứu sinh trong việc xây dựng phương pháp tách chiết, thẩm định quy trình phân tích hiện đại trên nền mẫu sinh học và tự nhiên phức tạp.
  • Các đơn vị sản xuất đông dược và thực phẩm bảo vệ sức khỏe: Tham khảo để kiểm soát nguy cơ tạp nhiễm nguyên liệu đầu vào và đảm bảo chất lượng thành phẩm.

Câu hỏi thường gặp

1. Vì sao luận án cần kết hợp cả ba phương pháp HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS thay vì chỉ dùng một phương pháp?
Sự kết hợp này tuân thủ khuyến cáo của SWGDRUG nhằm tối ưu hóa hiệu quả phân tích: HPTLC đóng vai trò sàng lọc nhanh ban đầu trên số lượng mẫu lớn với chi phí thấp; TLC-SERS cung cấp khả năng định danh cấu trúc đặc hiệu qua phổ vân tay Raman ở nồng độ vết mà không bị nhiễu nền huỳnh quang; LC-MS/MS là phương pháp khẳng định tiêu chuẩn cao nhất, cho phép định tính chính xác tuyệt đối và định lượng đồng thời nhiều hoạt chất ở hàm lượng rất nhỏ trên các nền mẫu phức tạp.

2. Phương pháp TLC-SERS giải quyết hiện tượng nhiễu phổ của quang phổ Raman truyền thống như thế nào?
Quang phổ Raman thông thường có cường độ tín hiệu tán xạ yếu và dễ bị che lấp bởi hiện tượng phát huỳnh quang tự nhiên của các hợp chất hữu cơ trong dược liệu. TLC-SERS khắc phục nhược điểm này bằng cách phân tách sơ bộ hoạt chất khỏi các tạp chất huỳnh quang trên bản mỏng silicagel, sau đó nhỏ trực tiếp dung dịch keo nano bạc lên vệt sắc ký để tạo hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt, làm tăng tín hiệu tán xạ Raman lên hàng triệu lần ($10^6 - 10^8$), ghi nhận rõ nét các đỉnh đặc trưng của chất phân tích.

3. Danh mục 16 hoạt chất nghiên cứu trong luận án gồm những chất nào?
Danh mục gồm:

  • 4 NSAID: Paracetamol, Indomethacin, Ketoprofen, Piroxicam.
  • 5 Glucocorticoid: Betamethason, Dexamethason acetat, Hydrocortison acetat, Prednisolon, Prednison.
  • 4 Thuốc giảm glucose máu: Glibenclamid, Gliclazid, Glimepirid, Glipizid.
  • 3 Thuốc ức chế PDE-5: Sildenafil, Tadalafil, Vardenafil.

4. Khối phổ LC-MS/MS trong luận án vận hành theo nguyên lý và chế độ nào để phân tích đa hoạt chất?
Hệ thống LC-MS/MS sử dụng nguồn ion hóa phun điện tử (ESI) ở áp suất khí quyển kết hợp bộ phân tích khối tứ cực chập ba (Triple Quadrupole). Quá trình phân tích vận hành ở chế độ khảo sát đa phản ứng (MRM), trong đó tứ cực thứ nhất (Q1) chọn lọc ion phân tử mẹ, buồng va chạm (Q2) phân mảnh ion bằng khí argon, và tứ cực thứ ba (Q3) cô lập các ion mảnh con đặc trưng để đưa vào đầu dò, giúp loại bỏ tối đa tạp nhiễu nền và định lượng chính xác.

Kết luận

Luận án đã giải quyết hoàn chỉnh vấn đề cấp thiết trong kiểm nghiệm dược phẩm thông qua việc xây dựng thành công hệ thống quy trình phân tích tích hợp gồm HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS để phát hiện 16 hoạt chất tân dược trộn trái phép trong các chế phẩm đông dược. Các quy trình đều được tối ưu hóa điều kiện chiết xuất, tách sắc ký và thẩm định phương pháp nghiêm ngặt theo tiêu chuẩn quốc tế AOAC/ICH trên 5 dạng nền mẫu bào chế phức tạp. Kết quả ứng dụng trên mẫu thực tế đã phát hiện nhiều trường hợp đông dược dương tính với các tân dược giảm đau, hạ đường huyết và tăng cường sinh lý, khẳng định giá trị thực tiễn và đóng góp quan trọng của luận án đối với công tác kiểm tra, giám sát chất lượng thuốc và bảo vệ sức khỏe cộng đồng.