Tổng quan luận án

Tình trạng trộn trái phép các hoạt chất tân dược vào chế phẩm đông dược và thực phẩm chức năng đang diễn ra phổ biến và phức tạp. Theo thống kê của Tổ chức Y tế Thế giới (WHO), có đến 80% người dân tại các nước đang phát triển sử dụng thường xuyên các thuốc thảo dược trong chăm sóc sức khỏe ban đầu [69]. Tại thị trường Châu Âu, doanh thu hàng năm từ các chế phẩm có nguồn gốc dược liệu đạt trên 3,7 tỷ Euro [69]. Nhằm mục đích thương mại và tạo ra tác dụng lâm sàng nhanh chóng, rõ rệt để thu hút người dùng, một số cơ sở sản xuất và phòng khám tư nhân đã phối trộn trái phép các hoạt chất tân dược có tác dụng tương đồng vào các chế phẩm đông dược [67], [117], [121], [132].

Hành vi gian lận này tiềm ẩn nguy cơ nghiêm trọng đối với sức khỏe cộng đồng do người bệnh sử dụng kéo dài mà không kiểm soát được liều lượng. Việc sử dụng các chế phẩm đông dược có trộn thuốc giảm đau, chống viêm có thể dẫn đến hội chứng Cushing, loét dạ dày - tá tràng, xuất huyết tiêu hóa, suy giảm chức năng tuyến thượng thận [4], [67], [119]; trộn thuốc giảm glucose máu có nguy cơ gây nhiễm toan lactic, suy giảm chức năng gan, thận hoặc tụt đường huyết nghiêm trọng; trộn các thuốc ức chế phosphodiesterase-5 (PDE-5) có thể dẫn tới tụt huyết áp kịch phát, mất thị lực, mất thính lực đột ngột hoặc cương đau dương vật kéo dài [129], [117], [121], [132].

Tại Việt Nam, phần lớn các phương pháp kiểm tra tân dược trộn trái phép được công bố tập trung vào sắc ký lỏng hiệu năng cao (HPLC) [10], [12], [22], [33], [35], một số sàng lọc nhanh bằng sắc ký lớp mỏng (TLC) [26], [34] hoặc khẳng định đơn lẻ bằng sắc ký lỏng khối phổ (LC-MS) [25], [29], [34]. Hiện còn thiếu các quy trình tích hợp sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC) và sắc ký lỏng hai lần khối phổ (LC-MS/MS) để đồng thời định tính, định lượng các nhóm hoạt chất giảm đau, chống viêm, giảm glucose máu và ức chế PDE-5 trên các dạng bào chế đông dược phức tạp. Đồng thời, kỹ thuật sắc ký lớp mỏng kết hợp tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS) chưa được phát triển và ứng dụng tại Việt Nam trong lĩnh vực này. Luận án "Xây dựng quy trình xác định một số tân dược trộn trái phép trong chế phẩm đông dược" được thực hiện nhằm giải quyết các khoảng trống kỹ thuật nói trên.

Mục tiêu nghiên cứu

  1. Xây dựng quy trình định tính và định lượng nhóm giảm đau, chống viêm, giảm glucose máu, ức chế PDE-5 trộn trái phép trong chế phẩm đông dược bằng phương pháp sắc ký hai lần khối phổ (LC-MS/MS).
  2. Xây dựng quy trình phát hiện nhanh một số tân dược trên trộn trái phép trong chế phẩm đông dược bằng sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC) và tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS).
  3. Áp dụng các quy trình đã xây dựng để kiểm tra phát hiện một số tân dược trên trộn trái phép trong các chế phẩm đông dược đang lưu hành tại Việt Nam.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

  • Đối tượng nghiên cứu: 16 hoạt chất tân dược thuộc 3 nhóm tác dụng dược lý chính thường bị phát hiện trộn trái phép:
    • Nhóm giảm đau, chống viêm (09 chất): Paracetamol (PARA), Indomethacin (INDO), Ketoprofen (KETO), Piroxicam (PIRO), Betamethason (BETA), Dexamethason acetat (DEXA), Hydrocortison acetat (HYDRO), Prednisolon (PREL), Prednison (PREN).
    • Nhóm giảm glucose máu (04 chất): Glibenclamid (GLIB), Gliclazid (GLIC), Glimepirid (GLIM), Glipizid (GLIP).
    • Nhóm ức chế PDE-5 (03 chất): Sildenafil citrat (SIL), Tadalafil (TAD), Vardenafil hydrochlorid (VAR).
  • Phạm vi nền mẫu: Thuốc dược liệu, thuốc cổ truyền và thực phẩm bảo vệ sức khỏe (thuộc nhóm thực phẩm chức năng theo Luật An toàn thực phẩm số 55/2010/QH12 và Thông tư số 43/2014/TT-BYT) với các dạng bào chế: viên nang cứng/nang mềm, viên nén, viên hoàn, dạng bột và dạng cao.
  • Phạm vi không gian: Các mẫu chế phẩm đông dược lưu hành trên thị trường và thu thập từ các cơ sở y tế, phòng khám y học cổ truyền tại Việt Nam.
Nhóm dược lý Hoạt chất Công thức phân tử / Khối lượng (g/mol) Tính tan chính Liều dùng quy chuẩn
NSAID & Giảm đau Paracetamol C₈H₉NO₂ (151,2) Hơi tan trong nước, dễ tan trong kiềm, ethanol 96% 325 – 650 mg/4-6h (tối đa 4 g/ngày)
Indomethacin C₁₉H₁₆ClNO₄ (357,8) Không tan trong nước, tan trong ethanol, aceton 25 mg/lần (tối đa 150 – 200 mg/ngày)
Ketoprofen C₁₆H₁₄O₃ (254,3) Không tan trong nước, dễ tan trong aceton, ethanol 50 – 100 mg/lần, 2 – 3 lần/ngày
Piroxicam C₁₅H₁₃N₃O₄S (331,4) Không tan trong nước, hơi tan trong ethanol 20 – 40 mg/ngày
Glucocorticoid Betamethason C₂₂H₂₉FO₅ (392,5) Không tan trong nước, ít tan trong ethanol 96% 0,5 – 5 mg/ngày
Dexamethason acetat C₂₄H₃₁FO₆ (434,5) Không tan trong nước, tan tốt trong aceton, cồn 0,75 – 9 mg/ngày
Prednisolon C₂₁H₂₈O₅ (360,45) Không tan trong nước, hơi tan trong ethanol 5 – 60 mg/ngày
Prednison C₂₁H₂₆O₅ (358,43) Không tan trong nước, khó tan trong ethanol 96% 5 – 30 mg/ngày
Giảm glucose máu Glibenclamid C₂₃H₂₈ClN₃O₅S (494,0) Không tan trong nước, khó tan trong methanol 2,5 – 5 mg/ngày (tối đa 15 mg/ngày)
Gliclazid C₁₅H₂₁N₃O₃S (323,4) Thực tế không tan trong nước, dễ tan trong CH₂Cl₂ 40 – 80 mg/lần (tối đa 320 mg/ngày)
Glimepirid C₂₄H₃₄N₄O₅S (490,6) Không tan trong nước, tan trong DMF 1 – 4 mg/ngày (tối đa 8 mg/ngày)
Glipizid C₂₁H₂₇N₅O₄S (445,5) Gần như không tan trong nước, tan trong kiềm 5 mg/ngày (duy trì 15 mg/ngày)
Ức chế PDE-5 Sildenafil citrat C₂₂H₃₀N₆O₄S·C₆H₈O₇ (666,7) Không tan trong nước và ethanol 50 mg/ngày (dao động 25 – 100 mg)
Tadalafil C₂₂H₁₉N₃O₄ (389,4) Hầu như không tan trong nước 10 mg/ngày (dao động 5 – 20 mg)
Vardenafil HCl C₂₃H₃₂N₆O₄S·2HCl (561,5) Hầu như không tan trong nước 10 mg/ngày (dao động 5 – 20 mg)

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Các hướng nghiên cứu quốc tế

Tình trạng pha trộn trái phép tân dược vào chế phẩm thảo dược đã được khảo sát trên phạm vi toàn cầu:

  • Nhóm giảm đau, chống viêm: Tại Anh, phát hiện hydrocortison, clobetason butyrat, betamethason valerat trong kem dược liệu [119]. Bogusz M. và cộng sự (2006) tại Ả Rập phát hiện phenylbutazon và dipyrone trong bột dược liệu "Jamu Ragel" [46]. Savaliya và cộng sự tại Ấn Độ dùng LC-MS/TOF định tính 25 dược chất, phát hiện diclofenac, dexamethason, piroxicam [122]. Liang và cộng sự tại Trung Quốc dùng LC-MS/MS phát hiện ibuprofen, diazepam trong 9 mẫu đông dược [98]. Lau và cộng sự tại Singapore phát hiện phenylbutazon, oxyphenbutazon [92]; Ủy ban Khoa học Sức khỏe Singapore (HSA) công bố nhiều chế phẩm chứa paracetamol, piroxicam, indomethacin, diclofenac, dexamethason, prednison, prednisolon [71], [72], [74]. Chutima L. và cộng sự tại Thái Lan ghi nhận tỷ lệ mẫu dương tính với glucocorticoid từ 3,33% đến 28,57% trong giai đoạn 2007–2011 [53]. Wisnuwardhani và cộng sự (2013) tại Indonesia phát hiện paracetamol, piroxicam trong Jamu Pegal Linu [142].
  • Nhóm giảm glucose máu: Cui và cộng sự phát hiện 7 loại thuốc hạ đường huyết trong 9/26 mẫu đông dược tại Trung Quốc [55]. Li và cộng sự (2018) dùng LC-MS/MS phát hiện 9 thuốc chống đái tháo đường trong 14/30 mẫu [97].
  • Nhóm ức chế PDE-5: Lee J.H và cộng sự (2009–2012) tại Hàn Quốc phát hiện 77/164 mẫu thực phẩm chức năng chứa sildenafil, tadalafil, vardenafil và các đồng phân [94]. Lee E.S và cộng sự phát hiện 87% mẫu không đăng ký chứa hoạt chất PDE-5 bằng LC-ESI-MS/MS [93]. Cục Quản lý Thực phẩm và Dược phẩm Hoa Kỳ (FDA) phát hiện 407/850 sản phẩm vi phạm chứa chất ức chế PDE-5 [153]. Gilard V. và cộng sự tại Pháp dùng ¹H-NMR kết hợp LC-MS phát hiện 61% mẫu chứa hoạt chất hoặc dẫn chất PDE-5 [65]. Al-Tahami tại Yemen phát hiện 21 mẫu chứa sildenafil, tadalafil, vardenafil [40]. Do và cộng sự tại Thụy Sĩ dùng HPTLC và LC-ESI/MS phát hiện 31/45 mẫu dương tính [60]. Jiru M. và cộng sự tại Séc phân tích 59 chất và dẫn xuất bằng LC-MS/MS, phát hiện 10/64 mẫu chứa đồng thời từ 4 đến 10 hoạt chất [85].
  • Các nhóm hoạt chất khác: Moreira và cộng sự tại Brasil dùng HPLC-ESI-MS/MS định lượng 13 thuốc hạ huyết áp, phát hiện hydrochlorothiazid và furosemid trong 5/34 mẫu [111]. Lu và cộng sự dùng LC/MS phát hiện clonidin và hydrochlorothiazid [99]. Zhang và cộng sự dùng phổ cận hồng ngoại (NIR) kết hợp HPLC phát hiện nifedipin, diclofenac, metformin trong thực phẩm chức năng [146]. Heo và cộng sự tại Hàn Quốc dùng UPLC-UV phát hiện atenolol [77].

Các nghiên cứu tại Việt Nam

  • Nguyễn Thị Lâm và cộng sự (2001) dùng TLC và HPLC phát hiện paracetamol trong chế phẩm "Ban nóng ho" [22].
  • Nguyễn Đăng Lâm (2005, 2007) báo cáo phát hiện dexamethason, cyproheptadin trong viên nang mềm "Tăng phì hoàn (Ceng Fui Yen)" và phát hiện dexamethason, diazepam, paracetamol, cyproheptadin trong chế phẩm "Dân tộc cứu nhân vật" [21].
  • Viện Kiểm nghiệm thuốc Trung ương (2009, 2010) phát hiện paracetamol trong "Giải Biểu Hoàn", "Chỉ Thống"; phát hiện betamethason trong "Khu Phong Tê Thấp Thủy", "Truy Phong Tê Thấp Thủy"; phát hiện sildenafil trong "Viên Bổ Thận Hà Thành" (hàm lượng 98 mg/viên) và "Supai 99 Tongkat Ali Plus" [25], [38]. Các cơ quan quản lý cũng thu hồi các sản phẩm "Khải Việt Hương cảng Canh Công Phu", "Kim thận bảo 1 New", "Avena plus", "Uy Mãnh Nang" do chứa sildenafil và tadalafil trái phép.
  • Lê Đào Khánh Long và cộng sự (2011) dùng TLC phát hiện dexamethason, betamethason trong 7/26 mẫu (22%) [26].
  • Trần Thị Hoàng Chi và cộng sự (2011) dùng HPLC phát hiện dexamethason acetat, betamethason acetat trong 6/8 mẫu [10].
  • Trịnh Thị Quy (2013) dùng HPLC-DAD phát hiện 3/12 mẫu chứa dexamethason và dexamethason acetat [33].
  • Cao Công Khánh và cộng sự (2013) dùng HPLC xác định sibutramin, furosemid, piroxicam, dexamethason, phát hiện 5/20 mẫu dương tính với sibutramin [12].
  • Đào Văn Đôn và cộng sự xây dựng quy trình HPLC định lượng đồng thời dexamethason acetat, betamethason và prednisolon [10].
  • Vũ Ngọc Thắng và cộng sự (2017) dùng HPLC định lượng 6 thuốc hạ glucose máu (glibenclamid, gliclazid, glimepirid, glipizid, rosiglitazon, pioglitazon) trên nền nang cứng [35].
  • Phan Nguyễn Trường Thắng và cộng sự (2018) dùng TLC, HPLC và LC-MS phát hiện phenformin, metformin trong 10 mẫu trị tiểu đường tại Cần Thơ [34].

Khoảng trống luận án lựa chọn giải quyết

Các công trình tại Việt Nam chủ yếu mang tính sự vụ, đối tượng phân tích đơn lẻ hoặc chỉ tập trung vào một nhóm hoạt chất nhất định trên thiết bị HPLC. Luận án thiết lập hệ thống phương pháp phân tích đồng bộ trên 16 hoạt chất thuộc 3 nhóm dược lý chính, kết hợp phân tầng từ sàng lọc nhanh phân giải cao (HPTLC), định danh dấu vân tay quang phổ nhạy bằng hạt nano keo bạc (TLC-SERS cho sildenafil) đến định lượng và khẳng định cấu trúc bằng sắc ký lỏng khối phổ hai lần (LC-MS/MS).


Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Cơ sở lý thuyết và khung phân tích

Luận án áp dụng khung hướng dẫn của Nhóm Công tác Khoa học về Phân tích Thuốc bị thu giữ (SWGDRUG) [135]. Theo SWGDRUG, để định danh chắc chắn một chất cần kết hợp một kỹ thuật thuộc Loại A với một kỹ thuật thuộc Loại B hoặc Loại C; nếu không dùng kỹ thuật Loại A thì phải kết hợp tối thiểu ba kỹ thuật độc lập từ Loại B và Loại C.

Phân loại SWGDRUG Các kỹ thuật phân tích
Loại A Phổ hồng ngoại (IR), Phổ khối (MS), Phổ cận hồng ngoại (NIR), Phổ cộng hưởng từ hạt nhân (NMR), Phổ Raman
Loại B Điện di mao quản (CE), Sắc ký khí (GC), Phổ chuyển động ion (IM), Sắc ký lỏng (LC), Kiểm tra vi tinh thể, Sắc ký lớp mỏng (TLC/HPTLC)
Loại C Phép nhuộm màu, Phổ huỳnh quang, Miễn dịch, Đo điểm nóng chảy, Phổ tử ngoại - khả kiến (UV-Vis)

Các phương pháp phân tích sử dụng trong nghiên cứu

  1. Phương pháp Sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC):
    • Kỹ thuật thuộc Loại B kết hợp đầu dò quang phổ (Loại C), sử dụng bản mỏng pha tĩnh hạt mịn silica gel 60 F254 kích thước hạt 5–6 µm, độ dày lớp hấp phụ 100 µm.
    • Hệ thống tự động kiểm soát chấm mẫu, buồng khai triển và quét phổ UV-Vis trực tiếp trên dải bước sóng 200–800 nm để ghi nhận giá trị $R_f$ và phổ hấp thụ đặc trưng của từng vết sắc ký.
Tham số kỹ thuật Sắc ký lớp mỏng hiệu năng cao (HPTLC) Sắc ký lớp mỏng thông thường (TLC)
Mức độ tự động hóa Tự động / Bán tự động Thủ công
Kích thước hạt pha tĩnh trung bình 5 – 6 µm 10 – 30 µm
Độ dày lớp pha tĩnh 100 µm 250 µm
Thể tích chấm mẫu 0,1 – 500 µL (sai số 0,5 – 2%) 1 – 10 µL (sai số 2 – 10%)
Dải bước sóng phát hiện 200 – 800 nm (ghi phổ quét) 254 nm, 365 nm hoặc ánh sáng thường
Giới hạn phát hiện (LOD) 100 – 500 pg 1 – 5 ng
  1. Phương pháp Sắc ký lớp mỏng kết hợp Tán xạ Raman tăng cường bề mặt (TLC-SERS):

    • Kết hợp kỹ thuật tách sắc ký bản mỏng (Loại B) với phép đo tán xạ Raman tăng cường bề mặt (Loại A).
    • Cơ chế SERS: Tăng cường tín hiệu tán xạ không đàn hồi (tán xạ Stokes $\nu_0 - \nu$) nhờ cơ chế cộng hưởng plasmon bề mặt điện từ (hệ số tăng cường $10^6 - 10^{12}$) trên nền hạt kim loại nano và cơ chế truyền điện tích hóa học (hệ số tăng cường 10 – 100) [81], [89], [120].
    • Chuẩn bị đế SERS: Sử dụng dung dịch keo nano bạc (Ag colloidal nanoparticles) điều chế theo quy trình khử hóa học của Lee P.C (1982) [95] bằng natri citrat, kiểm tra đặc trưng quang học bằng phổ hấp thụ UV-Vis (cực đại hấp thụ quanh 420 nm) và hình thái kích thước hạt qua kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM).
    • Khảo sát loại trừ ảnh hưởng của hiệu ứng giọt cà phê (Coffee Ring Effect - CRE) tại vị trí vết chấm trên bản mỏng sau khi nhỏ keo bạc.
  2. Phương pháp Sắc ký lỏng hai lần khối phổ (LC-MS/MS):

    • Kết hợp khả năng tách của HPLC với độ chọn lọc và độ nhạy của đầu dò khối phổ hai lần ba tứ cực (Triple Quadrupole).
    • Nguồn ion hóa phun điện tử (ESI) vận hành ở áp suất khí quyển. Quá trình phân mảnh ion diễn ra tại buồng va chạm Q2 sử dụng khí trơ Argon.
    • Ghi dữ liệu ở chế độ khảo sát đa phản ứng (MRM) hoặc khảo sát phản ứng được lựa chọn (SRM) dựa trên các cặp chuyển khối ion mẹ $\rightarrow$ ion con đặc trưng cho từng hoạt chất.

Nguyên liệu, trang thiết bị và xử lý số liệu

  • Chất chuẩn: 16 chất chuẩn phân tích có độ tinh khiết cao dùng cho kiểm nghiệm.
  • Dung môi, hóa chất: Acetonitril (ACN), Methanol (MeOH), Dichloromethan, Acid formic, Acid trifluoroacetic (TFA), Amoni format, Natri citrat, Bạc nitrat ($AgNO_3$), Nước cất siêu sạch đạt tiêu chuẩn phân tích sắc ký và khối phổ.
  • Trang thiết bị: Hệ thống LC-MS/MS Bruker ba tứ cực gập cong; hệ thống HPTLC tự động tích hợp buồng quét phổ; máy quang phổ Raman có bước sóng laser kích thích 785 nm; kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM); bể siêu âm chiết mẫu.
  • Xử lý số liệu: Thẩm định theo hướng dẫn của ICH và AOAC về các chỉ tiêu: tính phù hợp hệ thống, độ đặc hiệu, khoảng tuyến tính, giới hạn phát hiện (LOD), giới hạn định lượng (LOQ), độ đúng (tỷ lệ thu hồi), độ chính xác (độ lặp lại trong ngày và khác ngày, biểu thị qua RSD%).

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan các tân dược trộn trái phép trong chế phẩm đông dược

  • Cơ sở pháp lý và định nghĩa: Phân loại chế phẩm đông dược theo Luật Dược năm 2016 (thuốc dược liệu, thuốc cổ truyền) và Luật An toàn thực phẩm năm 2010 (thực phẩm chức năng, thực phẩm bảo vệ sức khỏe theo Thông tư 43/2014/TT-BYT).
  • Phân tích dược lý và độc tính 16 hoạt chất:
    • Glucocorticoid và NSAID: Tác dụng ức chế enzym COX (COX-1, COX-2), ức chế tổng hợp prostaglandin và thromboxan; paracetamol tác động ức chế COX thần kinh trung ương. Tác dụng phụ gây suy thượng thận, giữ muối nước, loãng xương, viêm loét dạ dày tá tràng và hoại tử tế bào gan do chất chuyển hóa N-acetyl-benzoquinonimin.
    • Sulfonylurea thế hệ II: Cơ chế gắn kết thụ thể kích thích tế bào beta đảo tụy tăng tiết insulin và tăng nhạy cảm thụ thể ngoại vi. Tác dụng phụ gây tụt glucose huyết kéo dài, rối loạn tiêu hóa, vàng da ứ mật, dị ứng mạch.
    • Thuốc ức chế PDE-5: Cơ chế ức chế cạnh tranh chọn lọc enzym PDE-5 ở thể hang, ngăn thoái giáng cGMP, tăng cường tác dụng giãn mạch của nitric oxid (NO). Tác dụng phụ gồm tụt huyết áp, đau đầu, thiếu máu cục bộ thị thần kinh, giảm thính lực, cương cứng dương vật kéo dài.
  • Đánh giá các kỹ thuật phân tích: Điểm lại các công trình sử dụng TLC, HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS trên thế giới và tại Việt Nam, nêu bật ưu thế của việc tích hợp các phương pháp quang phổ và khối phổ.

Chương 2: Nguyên liệu, trang thiết bị, nội dung và phương pháp nghiên cứu

  • Thiết kế quy trình thực nghiệm:
    • Thiết lập điều kiện chiết xuất tân dược từ các nền mẫu đông dược phức tạp (tối ưu hóa dung môi chiết MeOH, ACN, hỗn hợp dung môi và thời gian rung siêu âm).
    • Thiết lập thông số vận hành LC-MS/MS: tốc độ dòng, chương trình rửa giải gradient, nhiệt độ cột, điện áp mao quản nguồn ESI, năng lượng va chạm (Collision Energy - CE) tại buồng va chạm cho từng ion phân mảnh.
    • Thiết lập điều kiện HPTLC: khảo sát hệ pha động đa thành phần phân tách các chất trong cùng nhóm dược lý, quét phổ UV-Vis của từng vết sắc ký để xây dựng thư viện phổ chuẩn.
    • Thiết lập quy trình TLC-SERS: tổng hợp hạt nano bạc bằng phương pháp khử natri citrat, kiểm soát kích thước hạt qua ảnh TEM và phổ UV-Vis, tối ưu hóa thể tích keo bạc nhỏ lên bản mỏng (khảo sát thể tích từ 3–6 µL) và vị trí đo để khắc phục hiệu ứng vòng cà phê (CRE).
    • Quy chuẩn hóa 3 nhóm nền mẫu trắng nhân tạo mô phỏng các dạng bào chế:
      • Nền mẫu giảm đau, chống viêm: Nang (NX1), Bột (NX2), Nén (NX3).
      • Nền mẫu giảm glucose máu: Nén (ND1), Nang (ND2), Hoàn (ND3).
      • Nền mẫu ức chế PDE-5: Nang (NP1), Hoàn (NP2), Cao (NP3).

Chương 3: Kết quả nghiên cứu

  • Xây dựng và thẩm định quy trình LC-MS/MS:
    • Nhóm giảm đau, chống viêm: Tách sắc ký thành công 9 hoạt chất trên cột C18 với pha động gradient. Đánh giá độ đặc hiệu trên các nền mẫu NX1, NX2, NX3 không có pic tạp gây nhiễu tại thời gian lưu của chất phân tích. Khoảng tuyến tính có hệ số tương quan $R^2 \ge 0,995$. Xác định LOD, LOQ ở mức nồng độ vết (ng/mL đến ng/g). Độ đúng và độ chính xác trong ngày, khác ngày đều đạt yêu cầu theo tiêu chuẩn AOAC.
    • Nhóm giảm glucose máu: Tối ưu hóa điều kiện ESI và chế độ phân mảnh MRM cho glibenclamid, gliclazid, glimepirid, glipizid. Phương pháp đạt độ đặc hiệu cao trên các nền mẫu ND1, ND2, ND3, tỷ lệ thu hồi đạt từ 85% đến 115%, RSD < 10%.
    • Nhóm ức chế PDE-5: Thiết lập điều kiện sắc ký gradient và khối phổ MRM cho sildenafil, tadalafil, vardenafil. Thẩm định trên các nền mẫu NP1, NP2, NP3 cho thấy phương pháp có độ nhạy cao, khoảng tuyến tính rộng, độ lặp lại tốt.
  • Xây dựng quy trình định tính bằng HPTLC:
    • Nhóm Glucocorticoid: Khảo sát hệ pha động, tách rõ vết của prednisolon, betamethason, prednison, hydrocortison acetat, dexamethason acetat; ghi nhận phổ UV đặc trưng ($max$ quanh 238 – 243,5 nm) trên các nền NX1, NX2, NX3.
    • Nhóm NSAID: Hệ dung môi n-hexan : ethyl acetat : acid acetic (6 : 2,5 : 1,5) tách tốt hỗn hợp paracetamol, piroxicam, indomethacin, ketoprofen.
    • Nhóm giảm glucose máu: Hệ pha động n-butyl acetat chứa 0,5% acid formic cho độ phân tách rõ nét giữa các vết glipizid, glimepirid, glibenclamid, gliclazid trên các nền ND1, ND2, ND3.
    • Nhóm ức chế PDE-5: Tách riêng biệt sildenafil, vardenafil, tadalafil trên bản mỏng HPTLC, đánh giá độ đặc hiệu trên các nền mẫu cao NP3, hoàn NP2, nang NP1.
  • Phát triển quy trình TLC-SERS định tính Sildenafil:
    • Tổng hợp thành công keo nano bạc có cực đại hấp thụ UV-Vis tại 420 nm, hạt nano phân bố đồng đều trên ảnh TEM.
    • Phổ SERS của sildenafil thể hiện các đỉnh dao động đặc trưng rõ nét tại các số sóng $1232\text{ cm}^{-1}$ và $1580\text{ cm}^{-1}$. Đánh giá sự phụ thuộc của cường độ pic vào nồng độ chất và thể tích keo bạc; xác định vị trí đo tối ưu để tránh sai số do hiệu ứng giọt cà phê (CRE). Phương pháp đạt độ đặc hiệu cao khi thử nghiệm trên các nền nang, hoàn và cao.
  • Kết quả khảo sát trên các mẫu thực tế:
    • Áp dụng quy trình HPTLC để sàng lọc trên tập mẫu đông dược thu thập trên thị trường.
    • Sử dụng LC-MS/MS khẳng định và định lượng nồng độ tân dược trong các mẫu nghi ngờ: ghi nhận các mẫu dương tính chứa paracetamol (mẫu VNN156), dexamethason acetat, glibenclamid (mẫu HCD09), sildenafil (mẫu VNP03).
    • Áp dụng TLC-SERS xác nhận trực tiếp sự có mặt của sildenafil trên các mẫu thực tế có vết sắc ký tương ứng với giá trị $R_f \approx 0,21$.

Chương 4: Xây dựng các nền mẫu chế phẩm đông dược và bàn luận

  • Bàn luận về kỹ thuật xử lý nền mẫu và chiết xuất: Thành phần phức tạp của đông dược (tinh bột, chất nhầy, đường, sắc tố thực vật, cao dược liệu) gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến hiệu suất ion hóa (matrix effect). Việc sử dụng dung môi hữu cơ kết hợp siêu âm và pha loãng thích hợp giúp loại bỏ phần lớn tạp chất mà vẫn thu hồi tối đa hoạt chất.
  • So sánh kỹ thuật giữa 3 phương pháp:
    • HPTLC: Tốc độ phân tích nhanh, chi phí vận hành thấp, cho phép sàng lọc đồng thời hàng chục mẫu trên cùng một bản mỏng, nhận diện sơ bộ qua $R_f$ và phổ UV quét tại chỗ.
    • TLC-SERS: Khắc phục nhược điểm phát huỳnh quang của phép đo Raman thông thường, đóng vai trò công cụ nhận dạng cấu trúc phân tử (nhóm A) nhanh chóng trực tiếp trên bản mỏng HPTLC mà không cần rửa giải mẫu phức tạp.
    • LC-MS/MS: Đóng vai trò kỹ thuật khẳng định và định lượng chuẩn xác với giới hạn phát hiện ở mức vết, loại trừ triệt để nguy cơ âm tính giả hoặc dương tính giả.
  • Bàn luận về thực trạng mẫu đông dược tại Việt Nam: Tỷ lệ mẫu dương tính tập trung cao ở các chế phẩm không có số đăng ký, thuốc gia truyền, các sản phẩm hỗ trợ điều trị xương khớp (chứa dexamethason acetat, paracetamol), đái tháo đường (chứa glibenclamid) và thực phẩm bảo vệ sức khỏe tăng cường sinh lý nam (chứa sildenafil).

Kết quả và những đóng góp mới

Đóng góp về mặt khoa học và phương pháp học

  1. Thiết lập một hệ thống phân tích phân tầng hoàn chỉnh, liên kết giữa phương pháp sàng lọc diện rộng (HPTLC), phương pháp định danh quang phổ dấu vân tay độ nhạy cao (TLC-SERS) và phương pháp xác nhận - định lượng chuẩn xác bằng khối phổ hai lần (LC-MS/MS).
  2. Phát triển và ứng dụng thành công kỹ thuật TLC-SERS sử dụng hạt keo nano bạc để phát hiện hoạt chất sildenafil trộn trái phép trong nền mẫu đông dược. Nghiên cứu đã làm rõ đặc tính dao động Raman đặc trưng ($1232\text{ cm}^{-1}$ và $1580\text{ cm}^{-1}$), khảo sát và kiểm soát thành công ảnh hưởng của hiệu ứng giọt cà phê (CRE) trên bản mỏng sắc ký.
  3. Cung cấp dữ liệu thẩm định phương pháp đầy đủ theo các chuẩn mực quốc tế (ICH, AOAC) đối với 16 hoạt chất tân dược trên các dạng bào chế đông dược phức tạp (nang, nén, hoàn, bột, cao).

Đóng góp về mặt thực tiễn

  1. Cung cấp cho các cơ quan kiểm nghiệm dược phẩm quy trình phân tích tin cậy để giám sát chất lượng thuốc y học cổ truyền và thực phẩm chức năng lưu hành trên thị trường.
  2. Phản ánh thực trạng pha trộn tân dược tại Việt Nam thông qua kết quả kiểm tra mẫu thực, làm căn cứ khoa học hỗ trợ các nhà quản lý tăng cường thanh tra, giám sát thị trường dược phẩm và thực phẩm bảo vệ sức khỏe.

Kiến nghị và giải pháp đề xuất

  • Đưa các quy trình HPTLC và LC-MS/MS đã thẩm định vào thường quy kiểm nghiệm tại hệ thống Viện Kiểm nghiệm thuốc Trung ương, Viện Kiểm nghiệm thuốc TP. Hồ Chí Minh và Trung tâm Kiểm nghiệm các tỉnh, thành phố.
  • Tiếp tục hoàn thiện quy trình TLC-SERS hướng tới phát triển các bộ kit thử nhanh kết hợp thiết bị Raman cầm tay phục vụ công tác tiền kiểm và hậu kiểm tại chỗ.
  • Tăng cường kiểm soát các sản phẩm đông dược lưu hành trực tuyến, thuốc gắn nhãn mác "gia truyền" không có số đăng ký lưu hành.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

  • Hạn chế:
    • Quy trình TLC-SERS mới chỉ tập trung phát triển và thẩm định định tính trên một hoạt chất đại diện là sildenafil citrat, chưa mở rộng cho toàn bộ các hoạt chất thuộc nhóm ức chế PDE-5 khác cũng như các nhóm glucocorticoid, NSAID hay hạ đường huyết.
    • Nghiên cứu tập trung vào 16 hoạt chất phổ biến đã biết; chưa xây dựng quy trình sàng lọc cho các chất tương tự mới (designer analogues) chưa có trong danh mục chất chuẩn thông thường.
  • Hướng nghiên cứu tiếp:
    • Mở rộng ứng dụng của kỹ thuật TLC-SERS cho các dẫn chất khác của nhóm PDE-5 (tadalafil, vardenafil và các đồng phân) và các nhóm thuốc hạ đường huyết, giảm đau chống viêm.
    • Nghiên cứu công nghệ chế tạo các đế SERS dạng rắn có độ ổn định và độ lặp lại cao hơn so với dung dịch keo bạc.
    • Xây dựng cơ sở dữ liệu phổ MS/MS độ phân giải cao (HR-MS) để nhận diện các hợp chất tân dược thế hệ mới bị biến đổi cấu trúc hóa học.

Giá trị tham khảo

  • Đối tượng hưởng lợi:
    • Nghiên cứu sinh, học viên cao học và sinh viên ngành Dược: Sử dụng làm tài liệu tham khảo chuyên sâu về phương pháp luận phân tích tân dược trộn trái phép, kỹ thuật HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS.
    • Giảng viên, nghiên cứu viên Hóa phân tích, Kiểm nghiệm thuốc và Độc chất học: Tham khảo các thông số tối ưu hóa khối phổ (năng lượng va chạm, ion mẹ/ion con), điều kiện sắc ký pha động và kỹ thuật điều chế keo nano kim loại cho phổ SERS.
    • Kiểm nghiệm viên tại các phòng kiểm nghiệm Dược phẩm - Mỹ phẩm - Thực phẩm: Ứng dụng trực tiếp các quy trình chiết xuất và thông số phân tích đã được thẩm định để kiểm tra mẫu thực tế.
    • Cơ quan quản lý nhà nước (Cục Quản lý Dược, Cục An toàn thực phẩm): Sử dụng các phát hiện thực tế làm cơ sở hoạch định chính sách quản lý và định hướng kiểm tra chất lượng sản phẩm y học cổ truyền.
  • Nội dung tham khảo giá trị: Bảng thông số khối phổ MRM của 16 hoạt chất; các hệ pha động tối ưu cho HPTLC trên từng nhóm dược lý; quy trình tổng hợp keo nano bạc và các đỉnh phổ SERS đặc trưng của sildenafil.

Câu hỏi thường gặp

1. Luận án nghiên cứu định tính và định lượng bao nhiêu hoạt chất tân dược và thuộc những nhóm tác dụng nào?

Luận án nghiên cứu tổng cộng 16 hoạt chất tân dược thuộc 3 nhóm tác dụng dược lý chính:

  1. Nhóm giảm đau, chống viêm (09 chất): Paracetamol, Indomethacin, Ketoprofen, Piroxicam, Betamethason, Dexamethason acetat, Hydrocortison acetat, Prednisolon, Prednison.
  2. Nhóm giảm glucose máu (04 chất): Glibenclamid, Gliclazid, Glimepirid, Glipizid.
  3. Nhóm ức chế PDE-5 (03 chất): Sildenafil citrat, Tadalafil, Vardenafil hydrochlorid.

2. Kỹ thuật TLC-SERS trong luận án được phát triển nhằm mục đích gì và có đặc trưng phân tích như thế nào?

Kỹ thuật TLC-SERS được phát triển để định tính phát hiện nhanh hoạt chất sildenafil citrat trên bản mỏng sắc ký. Kỹ thuật này sử dụng keo nano bạc điều chế theo phương pháp Lee P.C (hấp thụ UV-Vis tại 420 nm), nhỏ trực tiếp lên vết sắc ký ($R_f \approx 0,21$). Phổ SERS ghi nhận các đỉnh dao động đặc trưng của sildenafil tại các số sóng $1232\text{ cm}^{-1}$ và $1580\text{ cm}^{-1}$, giúp định danh cấu trúc phân tử theo khuyến cáo nhóm A của SWGDRUG mà không bị cản trở bởi hiện tượng phát huỳnh quang.

3. Tại sao luận án phải xây dựng đồng thời cả ba phương pháp HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS?

Ba phương pháp đóng vai trò bổ trợ phân tầng trong quy trình kiểm nghiệm:

  • HPTLC: Phương pháp sàng lọc sơ bộ nhanh, kinh tế, phân tích đồng thời nhiều mẫu trên cùng một bản mỏng.
  • TLC-SERS: Phương pháp khẳng định định danh cấu trúc phân tử tại chỗ với độ nhạy quang phổ cao.
  • LC-MS/MS: Phương pháp tiêu chuẩn khẳng định chắc chắn cấu trúc và định lượng chính xác hàm lượng tân dược ở nồng độ vết trên các nền mẫu đông dược phức tạp.

4. Khung phân loại kỹ thuật của SWGDRUG được áp dụng trong luận án quy định những gì?

SWGDRUG chia các kỹ thuật phân tích thành 3 nhóm:

  • Loại A (độ chọn lọc cao nhất - cấu trúc phân tử): IR, MS, NIR, NMR, Raman.
  • Loại B (độ chọn lọc trung bình - khả năng phân tách): CE, GC, IM, LC, TLC/HPTLC, vi tinh thể.
  • Loại C (độ chọn lọc thấp - sàng lọc): Phép nhuộm màu, phổ huỳnh quang, miễn dịch, đo điểm nóng chảy, UV-Vis. Quy tắc định danh yêu cầu kết hợp tối thiểu một kỹ thuật Loại A với một kỹ thuật Loại B/C, hoặc phối hợp ít nhất ba kỹ thuật độc lập thuộc Loại B và C.

5. Các dạng bào chế đông dược nào được dùng để xây dựng các nền mẫu thực nghiệm trong luận án?

Luận án đã xây dựng và chuẩn hóa các nền mẫu đại diện cho 5 dạng bào chế đông dược phổ biến:

  • Nền mẫu giảm đau, chống viêm: Viên nang (NX1), Dạng bột (NX2), Viên nén (NX3).
  • Nền mẫu giảm glucose máu: Viên nén (ND1), Viên nang (ND2), Viên hoàn (ND3).
  • Nền mẫu ức chế PDE-5: Viên nang (NP1), Viên hoàn (NP2), Dạng cao (NP3).

Kết luận

Luận án "Xây dựng quy trình xác định một số tân dược trộn trái phép trong chế phẩm đông dược" đã thiết lập thành công hệ thống phương pháp phân tích toàn diện nhằm phát hiện 16 hoạt chất tân dược thuộc nhóm giảm đau chống viêm, hạ glucose máu và ức chế PDE-5. Đề tài đã tối ưu hóa và thẩm định đầy đủ các quy trình HPTLC, TLC-SERS và LC-MS/MS theo tiêu chuẩn quốc tế ICH và AOAC trên đa dạng nền mẫu bào chế đông dược. Việc áp dụng thành công các quy trình này trên các mẫu thực tế tại Việt Nam cung cấp cơ sở kỹ thuật tin cậy phục vụ công tác kiểm tra, giám sát chất lượng và bảo vệ an toàn cho người sử dụng thuốc y học cổ truyền.