Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu tỷ số đồng phân trong phản ứng hạt nhân - Bùi Minh Huệ (2022)

Luận án tiến sĩ phân tích tỷ số đồng phân và hiệu ứng trong phản ứng quang hạt nhân và phản ứng bắt neutron, cung cấp cái nhìn sâu sắc về lĩnh vực này.

• Tác giả: Bùi Minh Huệ
• Người hướng dẫn: Dr Trần Đức Thiệp
• Trường học: Graduate University of Science and Technology
• Chuyên ngành: Atomic and Nuclear Physics
• Đề tài: Nghiên Cứu Tỷ Số Đồng Phân Và Hiệu Ứng Trong Phản Ứng Quang Hạt Nhân Và Bắt Neutron
• Loại tài liệu: Doctoral Thesis
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• Declaration of Authorship
• Abstract
• Acknowledgements
• Contents
• 1. CHƯƠNG 1: Overview
• 1.1. Formation and classification of isomers
• 1.2. Isomeric ratio and related effects
• 1.2.1. Definition of isomeric ratio
• 1.2.2. Nuclear effects on isomeric ratio
• 1.2.3. Theoretical IR calculation
• 1.3. Formation of photonuclear reaction and photon sources
• 1.4. Cross-section of photonuclear reaction
• 1.5. Neutron capture reaction
• 1.5.1. Neutron and neutron sources
• 1.5.2. Neutron capture reaction (n, γ)
• 1.5.3. Neutron capture cross-section
• 1.6. Level density and γ-ray strength function
• 1.6.1. Nuclear level density
• 1.6.2. Gamma-ray strength function
• 2. CHƯƠNG 2: Experimental and theoretical methods
• 2.1. Thermal and epithermal neutron source
• 2.2. Experimental IR determination
• 2.3. Spectrum analysis-necessary correction
• 2.3.1. Self-absorption effect
• 2.3.2. Coincidence summing corrections
• 2.4. Theoretical IR calculation in (γ, n) reaction
• 2.4.1. Bremsstrahlung spectra simulation in GEANT4
• 2.4.2. Cross-section calculation in TALYS
• 3. CHƯƠNG 3: Results and Discussion
• 3.1. Isomeric Ratios in (γ, n) reactions
• 3.2. 195m,g Hg and 197m,g Hg
• 3.3. Isomeric Ratios in (n, γ) reactions
• 3.3.1. 109m,g Pd and 111m,g Pd
• 3.3.2. 115m,g Cd and 117m,g Cd
• 3.4. Influence of nuclear channel effect on IRs in (γ, n) and (n, γ) reactions
• 3.5. IRs of 137m,g Ce, 115m,g Cd, 109m,g Pd, and 81m,g Se in inverse reactions
• 3.6. Theoretically calculated IRs in (γ, n) reactions
• 3.6.1. Bremsstrahlung spectra simulation
• 3.6.2. Cross-section calculation
• 3.6.3. IRs in (γ, n) reactions
• 4. Conclusions and Outlook
• List of Publications used for the Thesis content
• References
• A Geant4 simulation codes
• B Input file of TALYS code
• C CERN ROOT analysis code to calculate IRs using energy flux spectra from GEANT4 and the cross-section outputs from TALYS
• List of Abbreviations
• List of Physical Quantities
• List of Tables
• List of Figures
• Introduction

Tóm tắt

I. Tổng quan

Nghiên cứu tỷ số đồng phân (tỷ số đồng phân) và các hiệu ứng liên quan trong phản ứng quang hạt nhân (phản ứng quang hạt nhân) và bắt neutron (bắt neutron) là một lĩnh vực quan trọng trong vật lý hạt nhân. Tài liệu này cung cấp cái nhìn tổng quan về định nghĩa và phân loại của tỷ số đồng phân, cùng với các yếu tố hạt nhân ảnh hưởng đến tỷ số này. Đặc biệt, tài liệu nhấn mạnh vai trò của các hiệu ứng như cấu hình nucleon, sự khác biệt về spin, năng lượng kích thích và hiệu ứng kênh phản ứng trong việc xác định tỷ số đồng phân. Các tỷ số đồng phân được đo lường và so sánh với các giá trị lý thuyết, cho thấy sự tương đồng và khác biệt giữa các kết quả thực nghiệm và lý thuyết. Điều này không chỉ giúp hiểu rõ hơn về cấu trúc hạt nhân mà còn mở ra hướng nghiên cứu mới trong lĩnh vực vật lý hạt nhân.

1.1. Định nghĩa tỷ số đồng phân

Tỷ số đồng phân được định nghĩa là tỷ lệ giữa số lượng đồng phân có cùng số nucleon nhưng khác nhau về năng lượng hoặc trạng thái. Tài liệu đã chỉ ra rằng tỷ số này có thể bị ảnh hưởng bởi nhiều yếu tố, bao gồm cấu hình nucleon và các hiệu ứng hạt nhân khác. Việc xác định chính xác tỷ số đồng phân là rất quan trọng trong việc nghiên cứu các phản ứng hạt nhân và hiểu rõ hơn về cấu trúc của hạt nhân.

1.2. Các hiệu ứng hạt nhân ảnh hưởng đến tỷ số đồng phân

Các hiệu ứng hạt nhân như cấu hình nucleon, sự khác biệt về spin và năng lượng kích thích có thể ảnh hưởng đáng kể đến tỷ số đồng phân. Tài liệu đã phân tích các yếu tố này và chỉ ra rằng sự khác biệt về spin có thể dẫn đến sự thay đổi trong tỷ số đồng phân, từ đó ảnh hưởng đến các phản ứng hạt nhân. Việc nghiên cứu các hiệu ứng này không chỉ giúp hiểu rõ hơn về các phản ứng quang hạt nhân mà còn có thể áp dụng trong các lĩnh vực khác như y học hạt nhân và năng lượng hạt nhân.

II. Phương pháp thực nghiệm và lý thuyết

Phương pháp thực nghiệm được sử dụng trong nghiên cứu này bao gồm việc xác định tỷ số đồng phân thông qua các phản ứng quang hạt nhân và bắt neutron. Tài liệu mô tả chi tiết quy trình thực hiện thí nghiệm, từ việc tạo ra nguồn bức xạ đến việc phân tích dữ liệu thu được. Các kỹ thuật như quang phổ gamma và các phương pháp sửa lỗi cần thiết cũng được đề cập. Bên cạnh đó, tài liệu cũng trình bày các phương pháp lý thuyết để tính toán tỷ số đồng phân, bao gồm mô hình độ dày mức và hàm sức mạnh gamma. Việc kết hợp giữa thực nghiệm và lý thuyết giúp cung cấp cái nhìn toàn diện về các phản ứng hạt nhân.

2.1. Nguồn bức xạ và quy trình thí nghiệm

Nguồn bức xạ được sử dụng trong nghiên cứu này là MT-25 Microtron, cho phép tạo ra các photon bức xạ với năng lượng cao. Quy trình thí nghiệm bao gồm việc chiếu xạ mẫu và thu thập dữ liệu từ các phản ứng xảy ra. Tài liệu đã chỉ ra rằng việc lựa chọn nguồn bức xạ phù hợp là rất quan trọng để đảm bảo độ chính xác của các kết quả thu được.

2.2. Phân tích dữ liệu và sửa lỗi

Phân tích dữ liệu là một phần quan trọng trong nghiên cứu này. Tài liệu đã mô tả các phương pháp phân tích phổ gamma và các sửa lỗi cần thiết như hiệu ứng tự hấp thụ và hiệu ứng cộng đồng. Việc áp dụng các phương pháp này giúp đảm bảo rằng các kết quả thu được là chính xác và đáng tin cậy, từ đó cung cấp thông tin quý giá về tỷ số đồng phân và các hiệu ứng liên quan.

III. Kết quả và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy tỷ số đồng phân trong các phản ứng quang hạt nhân và bắt neutron có sự khác biệt rõ rệt. Tài liệu đã trình bày các tỷ số đồng phân đo được cho các đồng phân khác nhau và so sánh với các giá trị lý thuyết. Sự khác biệt giữa các kết quả thực nghiệm và lý thuyết đã được phân tích kỹ lưỡng, cho thấy rằng các yếu tố như cấu hình nucleon và hiệu ứng kênh phản ứng có ảnh hưởng lớn đến tỷ số đồng phân. Những phát hiện này không chỉ có giá trị trong việc hiểu rõ hơn về các phản ứng hạt nhân mà còn có thể áp dụng trong các lĩnh vực khác như y học hạt nhân.

3.1. Tỷ số đồng phân trong phản ứng γ n

Tỷ số đồng phân trong phản ứng (γ, n) đã được xác định cho nhiều đồng phân khác nhau. Kết quả cho thấy rằng tỷ số đồng phân của 195m,g Hg và 197m,g Hg có sự thay đổi đáng kể tùy thuộc vào năng lượng bức xạ. Tài liệu đã chỉ ra rằng việc hiểu rõ các yếu tố ảnh hưởng đến tỷ số đồng phân trong phản ứng này là rất quan trọng để phát triển các ứng dụng trong lĩnh vực vật lý hạt nhân.

3.2. Tỷ số đồng phân trong phản ứng n γ

Tỷ số đồng phân trong phản ứng (n, γ) cũng đã được nghiên cứu và cho thấy sự khác biệt rõ rệt giữa các đồng phân. Kết quả cho thấy rằng các yếu tố như cấu hình nucleon và hiệu ứng kênh phản ứng có ảnh hưởng lớn đến tỷ số đồng phân. Việc phân tích các tỷ số này không chỉ giúp hiểu rõ hơn về các phản ứng hạt nhân mà còn mở ra hướng nghiên cứu mới trong lĩnh vực vật lý hạt nhân.

Nội dung chính

Tổng quan luận án

Nghiên cứu cấu trúc và tính chất của hạt nhân nguyên tử thông qua lực tương tác giữa các nucleon là một trong những nhiệm vụ trọng tâm của Vật lý Hạt nhân. Các quá trình phóng xạ tự nhiên và phản ứng hạt nhân đều phát ra các bức xạ mang thông tin đặc trưng về hạt nhân. Trong khi số lượng các đồng vị phóng xạ tự nhiên bị giới hạn, phản ứng hạt nhân cho phép nghiên cứu hầu hết các hạt nhân trong bảng tuần hoàn. Kết quả của phản ứng hạt nhân có thể tạo ra hạt nhân dư ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái giả bền (trạng thái đồng phân - isomer). Trạng thái đồng phân hạt nhân là trạng thái kích thích giả bền có thời gian sống bị suy giảm tốc độ phân rã do các quy tắc chọn lọc về mômen động lượng và tính chẵn lẻ, với chu kỳ bán rã dao động từ nanosecond đến nhiều năm. Tỷ số đồng phân (Isomeric Ratio - viết tắt là IR), được định nghĩa là tỷ số xác suất hình thành giữa trạng thái đồng phân và trạng thái cơ bản trong phản ứng hạt nhân, cung cấp các thông tin thực nghiệm về cấu trúc mức năng lượng, mật độ mức phụ thuộc spin của hạt nhân kích thích, cũng như cơ chế phản ứng (cơ chế nhân hợp phần, tiền cân bằng hoặc phản ứng trực tiếp).

Về khoảng trống nghiên cứu, các số liệu thực nghiệm về tỷ số đồng phân đối với phản ứng quang hạt nhân $(\gamma, n)$ trong vùng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ (Giant Dipole Resonance - GDR) trên các hạt nhân nặng như $^{196,198}\text{Hg}$ và $^{153}\text{Eu}$ còn thiếu hụt hoặc có sự phân tán lớn giữa các công trình đã công bố. Đối với các phản ứng bắt neutron nhiệt và cộng hưởng $(n, \gamma)$ trên các hạt nhân $^{108,110}\text{Pd}$ và $^{114,116}\text{Cd}$, dữ liệu IR hiện có rất hạn chế; đặc biệt chưa từng có dữ liệu thực nghiệm đối với phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - trên nhiệt (mixed thermal-epithermal / resonant) trên toàn bộ các hạt nhân này, cũng như phản ứng bắt neutron cộng hưởng trên hạt nhân $^{110}\text{Pd}$.

Luận án tiến sĩ chuyên ngành Vật lý nguyên tử và hạt nhân (mã số: 9440106) của nghiên cứu sinh Bùi Minh Huệ, thực hiện dưới sự hướng dẫn của GS. TSKH. Trần Đức Thiệp và TS. Sergey Mikhailovich Lukyanov tại Học viện Khoa học và Công nghệ (Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam), bảo vệ năm 2022, đã xác định 4 mục tiêu nghiên cứu cụ thể:

1. Xác định thực nghiệm tỷ số đồng phân của các cặp đồng phân $^{195m,g;197m,g}\text{Hg}$ và $^{152m1,m2}\text{Eu}$ trong các phản ứng quang hạt nhân $^{196,198}\text{Hg}(\gamma, n)$ và $^{153}\text{Eu}(\gamma, n)$ được kích hoạt bởi chùm bức xạ hãm (bremsstrahlung) với năng lượng biên trong toàn bộ vùng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ GDR.
2. Đo đạc thực nghiệm tỷ số đồng phân của $^{109m,g;111m,g}\text{Pd}$ và $^{115m,g;117m,g}\text{Cd}$ trong các phản ứng bắt neutron $^{108,110}\text{Pd}(n, \gamma)$ và $^{114,116}\text{Cd}(n, \gamma)$ gây bởi neutron nhiệt, neutron cộng hưởng và neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng.
3. Khảo sát ảnh hưởng của các hiệu ứng hạt nhân lên giá trị tỷ số đồng phân, bao gồm: hiệu ứng năng lượng kích thích, hiệu ứng cấu hình nucleon, hiệu ứng độ chênh lệch spin, sự truyền mômen động lượng và hiệu ứng kênh phản ứng đối với các cặp đồng phân nêu trên tạo thành từ các phản ứng hạt nhân khác nhau.
4. Áp dụng chương trình tính toán phản ứng hạt nhân TALYS 1.95 kết hợp 6 mô hình mật độ mức (Level Density - LD) và 8 hàm lực bức xạ gamma ($\gamma$-ray Strength Function - $\gamma\text{SF}$) cùng bộ công cụ mô phỏng truyền hạt Monte Carlo GEANT4 để tính toán lý thuyết IR trong các phản ứng quang hạt nhân và so sánh với số liệu thực nghiệm của luận án cũng như số liệu trong y văn.

Về đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

• Đối tượng nghiên cứu: Các phản ứng quang hạt nhân $(\gamma, n)$ và phản ứng bắt neutron $(n, \gamma)$ trên các bia nguyên tố tự nhiên và đồng vị $^{196,198}\text{Hg}$, $^{153}\text{Eu}$, $^{108,110}\text{Pd}$, $^{114,116}\text{Cd}$, $^{136,138}\text{Ce}$, $^{74,80,82}\text{Se}$; các cặp đồng phân hạt nhân $^{152m1,m2}\text{Eu}$, $^{195m,g}\text{Hg}$, $^{197m,g}\text{Hg}$, $^{109m,g}\text{Pd}$, $^{111m,g}\text{Pd}$, $^{115m,g}\text{Cd}$, $^{117m,g}\text{Cd}$, $^{137m,g}\text{Ce}$, $^{81m,g}\text{Se}$.
• Phạm vi không gian và thực nghiệm: Các thực nghiệm chiếu xạ chùm bức xạ hãm và chùm neutron được thực hiện tại máy gia tốc Microtron MT-25 thuộc Phòng Thí nghiệm Phản ứng Hạt nhân Flerov (FLNR), Viện Liên hiệp Nghiên cứu Hạt nhân Dubna (JINR), Liên bang Nga; các phép đo phổ bức xạ gamma ngoài tuyến được thực hiện tại Khoa Hóa học các nguyên tố siêu actini thuộc FLNR, JINR bằng hệ phổ kế gamma độ phân giải cao sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe.

---

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Hiện tượng đồng phân hạt nhân được Frederick Soddy đề cập lần đầu vào năm 1917 và được Otto Hahn chứng minh bằng thực nghiệm vào năm 1921 trên muối Urani ($^{234}\text{Pa}$ và $^{234m}\text{Pa}$, ký hiệu là UZ và $\text{UX}_2$). Năm 1936, von Weizsäcker giải thích cơ chế tồn tại của trạng thái đồng phân dựa trên sự cản trở chuyển dời gamma do độ biến thiên mômen động lượng lớn kết hợp với năng lượng chuyển mức thấp. Đầu thập niên 1950, Aage Bohr và Ben Mottelson mở rộng nghiên cứu sang các hạt nhân biến dạng đối xứng trục (như $^{180}\text{Hf}$), chỉ ra vai trò của quy tắc chọn lọc đối với số lượng tử hình chiếu $K$. L. W. Nordheim (1950) cùng M. H. Brennan và A. M. Bernstein (1960) xây dựng các quy tắc xác định spin cho các hạt nhân lẻ - lẻ và chẵn - chẵn. Về mặt phân loại, tài liệu tổng quan của Walker, Dracoulis và Jain phân chia đồng phân thành 5 nhóm cơ bản: spin isomer, seniority isomer, K-isomer, fission isomer, shape isomer, bên cạnh các đồng phân năng lượng cực thấp (Extremely Low Energy - ELE isomer như mức 8 eV ở $^{229}\text{Th}$).

Đối với phản ứng quang hạt nhân, James Chadwick và Maurice Goldhaber thực hiện thí nghiệm đầu tiên năm 1934 trên hạt nhân Deuterium bằng tia gamma 2,6 MeV từ nguồn $\text{ThC"}$. Năm 1937, W. Bothe và W. Gentner phát hiện bức xạ gamma 17 MeV từ phản ứng $(p, \gamma)$ trên $^7\text{Li}$ để kích hoạt phản ứng quang hạt nhân. Năm 1947, G. C. Baldwin và G. S. Klaiber lần đầu sử dụng phổ bức xạ hãm liên tục (10 - 100 MeV) từ máy gia tốc betatron. Hiện tượng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ (GDR) được mô tả bởi A. B. Migdal (1944), M. Goldhaber và E. Teller (1948), H. Steinwedel và J. H. D. Jensen (1950) dựa trên dao động thủy động lực học lệch pha giữa chất lỏng proton và neutron.

Về nghiên cứu tỷ số đồng phân và các hiệu ứng liên quan:

• Hiệu ứng năng lượng kích thích: Nghiên cứu của Nesaraja (2007) trên $^{69m,g}\text{Zn}$ và $^{71m,g}\text{Zn}$ tạo ra từ các phản ứng $(n, \alpha)$, $(n, p)$, $(n, 2n)$ trong dải năng lượng neutron 6 - 12 MeV cho thấy xác suất tạo trạng thái spin cao tăng theo năng lượng hạt đạn.
• Hiệu ứng cấu hình nucleon: N. Tsoneva và cộng sự (1995) khảo sát các hạt nhân đồng trung tử (isotone) $N = 81$ ($^{137}\text{Ba}$, $^{139}\text{Ce}$, $^{141}\text{Nd}$, $^{143}\text{Sm}$) trong phản ứng $(\gamma, n)$, ghi nhận IR giảm khi số proton tăng. Trần Đức Thiệp và cộng sự ghi nhận sự suy giảm IR khi tăng số khối đối với các đồng vị Sb ($Z=51$), Ba ($Z=56$) và Se ($Z=34$).
• Hiệu ứng kênh phản ứng: Khảo sát của Cserpák đối với $^{60m,g}\text{Co}$, Sudar đối với $^{58m,g}\text{Co}$, Qaim đối với $^{73m,g}\text{Se}$ và $^{52m,g}\text{Mn}$, Strohmaier đối với $^{94m,g}\text{Tc}$, Tonchev đối với $^{152m1,m2}\text{Eu}$, cùng các công trình của Trần Đức Thiệp trên các bia Ba, Se, In, Ho, Lu, Ag, Mo và Ce chỉ ra rằng xung lượng truyền của hạt đạn càng lớn thì giá trị IR tạo thành càng cao.
• Mô hình tính toán lý thuyết: J. R. Huizenga và R. Vandenbosch (1960) xây dựng mô hình thống kê HVM để tính IR. Gần đây, mã TALYS (phát triển bởi NRG Petten, CEA, Université Libre de Bruxelles và IAEA) được ứng dụng rộng rãi bởi Danagulyan (2009, 2018), Junhua (2018), Palvanov (2018, 2020), Mazur (2019), Makwana (2020), Rahman (2017), Naik (2018), Vodin (2019), Phan Việt Cường (2020).

Vị trí của luận án: Luận án giải quyết khoảng trống số liệu thực nghiệm bằng cách cung cấp các giá trị IR đo đạc lần đầu tiên cho các đồng vị $^{195m,g}\text{Hg}$ (14 - 24 MeV), $^{197m,g}\text{Hg}$ (18 - 24 MeV), $^{152m1,m2}\text{Eu}$ (19, 21, 23 MeV) trong phản ứng $(\gamma, n)$, và $^{109m,g;111m,g}\text{Pd}$, $^{115m,g;117m,g}\text{Cd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng, đồng thời đánh giá một cách hệ thống mức độ tương thích của các mô hình lý thuyết mật độ mức và hàm lực bức xạ gamma trong mã TALYS 1.95 kết hợp mô phỏng GEANT4.

---

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Cơ sở lý thuyết

Sự hình thành và phân rã của trạng thái đồng phân tuân theo các quy tắc chọn lọc bức xạ điện từ. Chuyển dời từ trạng thái ban đầu $|J_i, \pi_i\rangle$ sang trạng thái cuối $|J_f, \pi_f\rangle$ bằng cách phát ra lượng tử gamma đa cực $L$ tuân theo định luật bảo toàn mômen động lượng $|J_i - J_f| \le L \le J_i + J_f$ ($L \ge 1$, không tồn tại chuyển dời gamma $0 \rightarrow 0$) và bảo toàn tính chẵn lẻ ($\pi_i \pi_f = (-1)^L$ đối với chuyển dời điện $EL$, $\pi_i \pi_f = (-1)^{L+1}$ đối với chuyển dời từ $ML$). Xác suất chuyển dời điện từ trên một đơn vị thời gian $T_{fi}^{\alpha L}$ được tính theo quy tắc vàng Fermi kết hợp xác suất chuyển dời rút gọn $B(\alpha L; J_i \rightarrow J_f)$:

$$T_{fi}^{\alpha L} = \frac{8\pi(L+1)}{\hbar L [(2L+1)!!]^2} \left(\frac{E_\gamma}{\hbar c}\right)^{2L+1} B(\alpha L; J_i \rightarrow J_f) (1 + \alpha)$$

Trong đó $\alpha = N_e / N_\gamma$ là hệ số chuyển đổi nội (Internal Conversion - IC). Trong phép tính gần đúng đơn hạt Weisskopf ($T_W$), xác suất chuyển dời tỷ lệ thuận với $E_\gamma^{2L+1}$ và tỷ lệ nghịch với giai thừa kép $[(2L+1)!!]^2$.

Tỷ số đồng phân IR được xác định bằng tỷ số tiết diện phản ứng $\text{IR} = \sigma_m / \sigma_g$ (khi chiếu xạ chùm hạt đơn năng) hoặc tỷ số năng suất phản ứng $\text{IR} = Y_m / Y_g$ (khi chiếu xạ chùm phổ liên tục). Đối với phản ứng quang hạt nhân gây bởi bức xạ hãm:

$$\text{IR} = \frac{Y_m}{Y_g} = \frac{\int_{E_{th}}^{E_{\gamma m}} \sigma_m(E) \phi(E) dE}{\int_{E_{th}}^{E_{\gamma m}} \sigma_g(E) \phi(E) dE}$$

Trong đó $E_{th}$ là năng lượng ngưỡng phản ứng, $E_{\gamma m}$ là năng lượng biên của chùm bức xạ hãm, $\phi(E)$ là thông lượng photon tại năng lượng $E$, $\sigma_m(E)$ và $\sigma_g(E)$ là tiết diện tạo thành trạng thái đồng phân và cơ bản.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm

Luận án sử dụng phương pháp kích hoạt kết hợp đo phổ bức xạ gamma ngoài tuyến:

• Nguồn chùm hạt: Máy gia tốc Microtron MT-25 tại FLNR (JINR, Dubna) cung cấp chùm electron năng lượng điều chỉnh từ 14 đến 25 MeV.
  • Chùm bức xạ hãm (bremsstrahlung) được tạo ra khi chùm electron bắn vào bia chuyển đổi Tungsten (W) dày làm mát bằng nước.
  • Chùm neutron nhiệt, trên nhiệt (epithermal) và cộng hưởng (resonant) được tạo ra từ phản ứng $(\gamma, n)$ trên bia chuyển đổi kết hợp khối làm chậm bằng nước/graphite. Để tách biệt đóng góp của neutron nhiệt và neutron cộng hưởng, phương pháp bọc lá Cadmium tự nhiên ($nat\text{Cd}$) có độ dày thích hợp được áp dụng (ngưỡng cắt hấp thụ neutron nhiệt của $^{113}\text{Cd}$ là $0{,}5\text{ eV}$).
• Hệ đo phổ gamma: Sử dụng đầu dò bán dẫn siêu tinh khiết HPGe có độ phân giải cao kết hợp hệ thu nhận dữ liệu đa kênh (ADC), phần mềm Gamma Vision, đặt trong buồng chì che chắn bức xạ nền. Hiệu suất tuyệt đối của đầu dò được chuẩn định chính xác theo khoảng cách hình học từ mẫu đến bề mặt đầu dò (vị trí 0 cm và 5 cm).
• Các hiệu chỉnh thực nghiệm:
  • Hiệu chỉnh tự hấp thụ tia gamma trong mẫu ($F_s$ - Self-absorption correction factor).
  • Hiệu chỉnh hiện tượng trùng phùng tổng ($F_c$ - Coincidence summing correction factor) do các tia gamma phát ra đồng thời trong chuỗi phân rã lọt vào thể tích nhạy của đầu dò HPGe.

Phương pháp tính toán lý thuyết

• Mô phỏng GEANT4: Sử dụng bộ công cụ Monte Carlo GEANT4 (C++) để mô phỏng hình học thực nghiệm chi tiết của máy gia tốc MT-25, bia chuyển đổi W, bia làm chậm và vị trí bia mẫu. Mô phỏng theo dõi 500 triệu hạt sơ cấp ($5 \times 10^8$ primary particles) để thu được phổ thông lượng bức xạ hãm $\phi(E)$ và phổ năng lượng neutron.
• Tính toán tiết diện bằng TALYS 1.95: Tính toán tiết diện phản ứng kích hoạt vi phân $\sigma_m(E)$ và $\sigma_g(E)$ dựa trên mô hình thống kê Hauser-Feshbach, mô hình tiền cân bằng exciton và mô hình quang học. Khảo sát 6 mô hình mật độ mức hạt nhân (Constant Temperature Model - CTM, Back-Shifted Fermi Gas - BSFG, Generalized Superfluid Model - GSM, và 3 mô hình vi mô dựa trên HFB) cùng 8 hàm lực bức xạ gamma (Standard Lorentzian - SLO, Generalized Lorentzian - GLO, SMLO...).
• Xử lý số liệu trên CERN ROOT: Tích hợp giải tích tích số giữa phổ thông lượng photon $\phi(E)$ từ GEANT4 và tiết diện vi phân $\sigma(E)$ từ TALYS 1.95 bằng mã C++ viết trên nền CERN ROOT để thu được tỷ số đồng phân lý thuyết.

---

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan (Overview)

Chương 1 hệ thống hóa cơ sở lý thuyết về đồng phân hạt nhân, cơ chế cản trở phân rã gamma, và các mô hình hạt nhân. Tác giả phân loại chi tiết 5 dạng đồng phân:

1. Spin isomer xuất hiện ở các hạt nhân gần số kỳ diệu dạng cầu.
2. Seniority isomer ở các hạt nhân bán kỳ diệu.
3. K-isomer ở các hạt nhân biến dạng trục với sự cản trở theo số lượng tử hình chiếu $K$ (độ cản trở rút gọn $f_\nu = (t_\gamma / t_W)^{1/\nu} \approx 30 - 300$).
4. Fission isomer ở các hạt nhân nặng phân hạch.
5. Shape isomer ở các hạt nhân có sự cùng tồn tại trạng thái biến dạng khác nhau.

Chương này phân tích cơ chế phản ứng quang hạt nhân trong 3 vùng năng lượng: vùng dưới ngưỡng tách hạt $S_n$ (tồn tại các cộng hưởng nhỏ như Pygmy Dipole Resonance - PDR, Pygmy Quadrupole Resonance - PQR, Scissors Resonance M1, Spin-flip M1); vùng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ GDR (từ $S_n$ đến 30 MeV, mô tả bởi hàm phân bố Lorentz đơn cực đối với hạt nhân cầu hoặc hai cực đối với hạt nhân biến dạng prolate, tuân theo quy tắc tổng lưỡng cực Thomas-Reiche-Kuhn); và vùng Quasi-Deuteron (QD, từ 30 đến 140 MeV, mô tả theo mô hình Chadwick). Chương 1 cũng trình bày chi tiết mô hình thống kê Huizenga-Vandebosch (HVM) gồm 3 giai đoạn: tạo nhân hợp phần sau khi hấp thụ photon $E1$, phát neutron bay hơi theo phân bố Maxwell, và giải phóng chùm cascade gamma khử kích thích; đồng thời nêu rõ các giới hạn của HVM (tham số cắt spin giả định là hằng số, bỏ qua chuyển dời phi E1) và giới thiệu cấu trúc mã mô phỏng phản ứng hạt nhân TALYS cùng bộ công cụ GEANT4.

Chương 2: Phương pháp thực nghiệm và tính toán lý thuyết (Experimental and theoretical methods)

Chương 2 trình bày chi tiết các điều kiện thực nghiệm tại máy gia tốc MT-25 Microtron (FLNR, JINR, Dubna) và quy trình xử lý dữ liệu:

• Bảng thông số kỹ thuật thực nghiệm: Dòng electron, năng lượng chùm, thời gian chiếu xạ mẫu, thời gian làm nguội và thời gian đo hoạt độ phóng xạ cho từng loại bia ($^{nat}\text{Eu}$, $^{nat}\text{Hg}$, $^{nat}\text{Pd}$, $^{nat}\text{Cd}$, $^{nat}\text{Ce}$, $^{nat}\text{Se}$).
• Quy trình chuẩn hóa hệ phổ kế gamma HPGe, xác định đường cong hiệu suất ghi tia gamma theo hàm giải tích.
• Phương pháp luận xác định các hệ số hiệu chỉnh:

$$\text{Bảng tổng hợp các yếu tố thực nghiệm chính trong luận án}$$

Đối tượng bia	Phản ứng khảo sát	Dải năng lượng chùm hạt	Thiết bị / Phương pháp	Đại lượng xác định
$^{153}\text{Eu}$	$(\gamma, n)$	$E_{\gamma m} = 17, 19, 21, 23\text{ MeV}$	MT-25, Đầu dò HPGe	$\text{IR} = Y(^{152m1}\text{Eu}, 8^-) / Y(^{152m2}\text{Eu}, 0^-)$
$^{196,198}\text{Hg}$	$(\gamma, n)$	$E_{\gamma m} = 14 - 24\text{ MeV}$	MT-25, Đầu dò HPGe	$\text{IR} = Y(^{195m,197m}\text{Hg}, 13/2^+) / Y(^{195g,197g}\text{Hg}, 1/2^-)$
$^{108,110}\text{Pd}$	$(n, \gamma)$	Nhiệt, trên nhiệt, cộng hưởng	MT-25, Phổ kế $\gamma$, tấm lọc Cd	$\text{IR} = Y(^{109m,111m}\text{Pd}, 11/2^-) / Y(^{109g,111g}\text{Pd}, 5/2^+)$
$^{114,116}\text{Cd}$	$(n, \gamma)$	Nhiệt, trên nhiệt, cộng hưởng	MT-25, Phổ kế $\gamma$, tấm lọc Cd	$\text{IR} = Y(^{115m,117m}\text{Cd}, 11/2^-) / Y(^{115g,117g}\text{Cd}, 1/2^+)$
$^{138}\text{Ce}, ^{82}\text{Se}$	$(\gamma, n)$ & $(n, \gamma)$	GDR & Neutron chậm	Đo phổ $\gamma$ ngoài tuyến	So sánh phản ứng thuận nghịch và kênh phản ứng

• Cấu trúc các đoạn mã C++ trong GEANT4 (xây dựng các lớp G4VUserDetectorConstruction, G4VUserPhysicsList, G4VUserPrimaryGeneratorAction) để mô phỏng vận chuyển bức xạ và trích xuất thông lượng photon/neutron; cấu hình tệp đầu vào TALYS 1.95; và chương trình tích phân trên CERN ROOT.

Chương 3: Kết quả và thảo luận (Results and Discussion)

Chương 3 trình bày toàn bộ số liệu thực nghiệm, tính toán lý thuyết và phân tích vật lý:

• Tỷ số đồng phân trong phản ứng $(\gamma, n)$:
  • Đối với $^{152m1,m2}\text{Eu}$ ($J_m^{\pi} = 8^-$ và $J_g^{\pi} = 0^-$): Luận án xác định các giá trị IR tại các năng lượng bức xạ hãm 19, 21 và 23 MeV (lần đầu tiên được đo đạc tại các mức năng lượng này). Giá trị IR tăng dần theo năng lượng biên của bức xạ hãm trong vùng GDR và có xu hướng ổn định ở cuối vùng GDR.
  • Đối với $^{195m,g}\text{Hg}$ ($13/2^+$ và $1/2^-$) trong dải 14 - 24 MeV và $^{197m,g}\text{Hg}$ ($13/2^+$ và $1/2^-$) trong dải 18 - 24 MeV: Báo cáo lần đầu chuỗi số liệu thực nghiệm liên tục, chỉ ra xu hướng tăng của tỷ số tạo trạng thái spin cao theo năng lượng kích thích hạt nhân.
• Tỷ số đồng phân trong phản ứng $(n, \gamma)$:
  • Xác định thực nghiệm lần đầu tiên tỷ số IR của $^{109m,g}\text{Pd}$ và $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng, và $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron cộng hưởng.
  • Xác định IR của $^{115m,g}\text{Cd}$ và $^{117m,g}\text{Cd}$ trong phản ứng bắt neutron nhiệt, cộng hưởng và hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng.
• Khảo sát các hiệu ứng hạt nhân và phản ứng thuận nghịch (inverse reactions):
  • So sánh tỷ số đồng phân của $^{137m,g}\text{Ce}$, $^{115m,g}\text{Cd}$, $^{109m,g}\text{Pd}$ và $^{81m,g}\text{Se}$ tạo thành từ phản ứng $(\gamma, n)$ và $(n, \gamma)$ cũng như với các phản ứng $(n, 2n)$, $(n, p)$, $(n, \alpha)$, $(\alpha, n)$, $(d, p)$, $(p, n)$. Tác giả giải thích sự khác biệt dựa trên xung lượng nhận của hạt đạn: hạt đạn photon có khối lượng nghỉ bằng 0 nên truyền xung lượng góc nhỏ hơn nhiều so với neutron hay hạt tích điện có cùng năng lượng, dẫn đến giá trị IR trong phản ứng quang hạt nhân luôn thấp hơn đáng kể so với phản ứng hạt nhân mang điện hoặc phản ứng do neutron gây ra.
  • Khảo sát định lượng ảnh hưởng của độ chênh lệch spin $\Delta J = |J_m - J_g|$: Độ chênh lệch spin giữa trạng thái đồng phân và trạng thái cơ bản càng lớn thì xác suất điền vào mức đồng phân spin cao càng giảm, làm giảm giá trị IR.
  • Hiệu ứng cấu hình nucleon: Tỷ số đồng phân có xu hướng giảm khi số neutron hoặc số proton tăng trong các chuỗi đồng vị và đồng trung tử.
• Tính toán lý thuyết TALYS 1.95 kết hợp GEANT4:
  • So sánh kết quả tính toán IR cho các cặp đồng phân $^{73m,g}\text{Se}$, $^{81m,g}\text{Se}$, $^{109m,g}\text{Pd}$, $^{137m,g}\text{Ce}$, $^{139m,g}\text{Ce}$, $^{150m,g}\text{Eu}$, $^{152m1,m2,g}\text{Eu}$, $^{195m,g}\text{Hg}$, $^{197m,g}\text{Hg}$.
  • Đánh giá sự sai khác giữa 6 mô hình mật độ mức và 8 hàm lực bức xạ gamma, chỉ ra rằng mức độ tương thích giữa mô hình lý thuyết và số liệu thực nghiệm phụ thuộc chặt chẽ vào cấu trúc mức năng lượng rời rạc và việc lựa chọn tham số cắt spin hạt nhân.

---

Kết quả và những đóng góp mới

1. Đóng góp về dữ liệu thực nghiệm:

   • Cung cấp dữ liệu thực nghiệm đo đạc lần đầu tiên về tỷ số đồng phân của cặp $^{195m,g}\text{Hg}$ trong khoảng năng lượng 14 - 24 MeV, $^{197m,g}\text{Hg}$ trong khoảng 18 - 24 MeV, và $^{152m1,m2}\text{Eu}$ tại các mức năng lượng bức xạ hãm 19, 21 và 23 MeV trong phản ứng $(\gamma, n)$ thuộc vùng cộng hưởng lưỡng cực khổng lồ GDR.
   • Báo cáo kết quả đo đạc thực nghiệm đầu tiên về IR của $^{109m,g}\text{Pd}$ và $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng, $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron cộng hưởng, cũng như $^{115m,g}\text{Cd}$ và $^{117m,g}\text{Cd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng.

2. Đóng góp về phương pháp và lý luận:

   • Xây dựng và hoàn thiện quy trình tính toán tỷ số đồng phân trong phản ứng quang hạt nhân gây bởi bức xạ hãm bằng cách tích hợp phổ thông lượng Monte Carlo từ bộ công cụ GEANT4 với tiết diện vi phân từ mã TALYS 1.95 thông qua phần mềm phân tích CERN ROOT.
   • Đánh giá định lượng ảnh hưởng của 4 hiệu ứng hạt nhân chính (năng lượng kích thích, cấu hình nucleon, độ chênh lệch spin, hiệu ứng kênh phản ứng / xung lượng truyền) lên giá trị IR, chứng minh bằng thực nghiệm sự phụ thuộc của xác suất chiếm giữ mức spin cao vào mômen động lượng do hạt đạn truyền vào nhân hợp phần.
   • Cung cấp cơ sở dữ liệu thực nghiệm chuẩn xác phục vụ việc kiểm tra, đánh giá và tinh chỉnh các tham số trong cơ sở dữ liệu hạt nhân quốc tế (RIPL, EXFOR, ENSDF) cũng như các mô hình lý thuyết phản ứng hạt nhân hiện đại.

---

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

• Hạn chế:
  • Chùm bức xạ photon sử dụng trong nghiên cứu là phổ bức xạ hãm liên tục (bremsstrahlung), chưa phải là nguồn chùm photon đơn năng tuyệt đối (quasimonochromatic / monoenergetic photon source), dẫn đến việc phải sử dụng phương pháp tích phân thông lượng trung bình.
  • Mã TALYS 1.95 chưa hỗ trợ đầy đủ mô hình vi mô hoàn chỉnh để tính toán lý thuyết trực tiếp cho các phản ứng bắt neutron nhiệt và trên nhiệt trong vùng năng lượng cộng hưởng thấp.
• Hướng nghiên cứu tiếp:
  • Mở rộng phạm vi đo đạc thực nghiệm IR đối với các hạt nhân nằm xa đường bền (exotic nuclei) và các trạng thái đồng phân có thời gian sống cực ngắn ($T_{1/2} < 1\text{ s}$) sử dụng hệ phổ kế trực tuyến tại các cơ sở chùm ion phóng xạ (RIB).
  • Ứng dụng nguồn chùm photon đơn năng phân cực cao từ công nghệ tán xạ ngược Laser Compton (Laser Compton Backscattering) để khảo sát chi tiết hàm kích thích phản ứng quang hạt nhân.
  • Nghiên cứu phát triển các mô hình lý thuyết vi mô mô tả chính xác mật độ mức và hàm lực bức xạ cho phản ứng bắt neutron ở vùng năng lượng nhiệt và cộng hưởng.

---

Giá trị tham khảo

Luận án là tài liệu tham khảo chuyên khảo cho:

• Nghiên cứu sinh, học viên cao học, giảng viên và nghiên cứu viên thuộc chuyên ngành Vật lý Hạt nhân, Vật lý Nguyên tử, Kỹ thuật Hạt nhân và Thiên văn Vật lý Hạt nhân trong việc nghiên cứu cấu trúc hạt nhân, cơ chế phản ứng và động học quá trình phân rã đồng phân.
• Các nhà nghiên cứu và kỹ sư trong lĩnh vực y học hạt nhân (tính toán năng suất điều chế các đồng vị phóng xạ ứng dụng trong xạ trị và chẩn đoán hình ảnh như các đồng vị của Hg, Pd, Cd), thiết kế hệ thống che chắn bức xạ, an toàn lò phản ứng hạt nhân và quản lý chất thải phóng xạ.
• Tài liệu cung cấp chi tiết quy trình thực nghiệm kích hoạt, kỹ thuật đo phổ gamma HPGe, các công thức hiệu chỉnh tự hấp thụ và trùng phùng (Chương 2), cùng toàn bộ mã nguồn mô phỏng GEANT4 (Phụ lục A), tệp tham số TALYS 1.95 (Phụ lục B) và mã phân tích CERN ROOT (Phụ lục C).

---

Câu hỏi thường gặp

1. Tỷ số đồng phân (Isomeric Ratio - IR) được định nghĩa và tính toán như thế nào trong luận án?

Trong luận án, tỷ số đồng phân IR được định nghĩa là tỷ số xác suất hình thành giữa trạng thái đồng phân ($m$) và trạng thái cơ bản ($g$), hoặc giữa trạng thái spin cao ($h$) và trạng thái spin thấp ($l$) trong phản ứng hạt nhân. Khi chiếu xạ bằng chùm hạt đơn năng, $\text{IR} = \sigma_m / \sigma_g$. Khi chiếu xạ bằng chùm bức xạ hãm có phổ năng lượng liên tục, IR được tính bằng tỷ số năng suất phản ứng $\text{IR} = Y_m / Y_g = \int_{E_{th}}^{E_{\gamma m}} \sigma_m(E)\phi(E)dE / \int_{E_{th}}^{E_{\gamma m}} \sigma_g(E)\phi(E)dE$.

2. Những giá trị IR nào lần đầu tiên được đo đạc và công bố trong luận án này?

Luận án báo cáo các dữ liệu thực nghiệm lần đầu tiên gồm:

• Giá trị IR của $^{195m,g}\text{Hg}$ trong dải năng lượng 14 - 24 MeV và $^{197m,g}\text{Hg}$ trong dải 18 - 24 MeV từ phản ứng $(\gamma, n)$.
• Giá trị IR của $^{152m1,m2}\text{Eu}$ tại các mức năng lượng 19, 21 và 23 MeV từ phản ứng $(\gamma, n)$.
• Giá trị IR của $^{109m,g}\text{Pd}$ và $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng $(n, \gamma)$.
• Giá trị IR của $^{111m,g}\text{Pd}$ trong phản ứng bắt neutron cộng hưởng $(n, \gamma)$.
• Giá trị IR của $^{115m,g}\text{Cd}$ và $^{117m,g}\text{Cd}$ trong phản ứng bắt neutron hỗn hợp nhiệt - cộng hưởng $(n, \gamma)$.

3. Bốn hiệu ứng hạt nhân chính ảnh hưởng đến tỷ số đồng phân được luận án khảo sát là gì?

Bốn hiệu ứng bao gồm:

1. Năng lượng kích thích: IR tăng (hoặc giảm) theo năng lượng biên của chùm bức xạ trong vùng GDR và đạt trạng thái bão hòa ổn định ở cuối và ngoài vùng GDR do sự cạnh tranh của quá trình tiền cân bằng và trực tiếp.
2. Cấu hình nucleon: Trong các chuỗi đồng vị hoặc đồng trung tử (isotone), IR có xu hướng giảm khi số neutron hoặc số proton tăng lên.
3. Độ chênh lệch spin: Độ chênh lệch spin $\Delta J = |J_m - J_g|$ càng lớn thì xác suất chuyển mức về trạng thái đồng phân spin cao càng giảm, dẫn đến giá trị IR giảm.
4. Hiệu ứng kênh phản ứng / Xung lượng truyền: Hạt đạn có khối lượng nghỉ (như neutron, proton, alpha) truyền xung lượng góc lớn hơn nhiều so với hạt photon (khối lượng nghỉ bằng 0), khiến giá trị IR của cùng một cặp đồng phân tạo ra từ phản ứng hạt nhân mang điện hoặc neutron luôn cao hơn từ phản ứng quang hạt nhân.

4. Phương pháp kết hợp giữa TALYS 1.95 và GEANT4 được thực hiện ra sao để tính IR lý thuyết?

Bộ công cụ GEANT4 được sử dụng để mô phỏng hình học thực nghiệm chi tiết và quá trình phát bức xạ hãm khi chùm electron bắn vào bia W, tạo ra phổ phân bố thông lượng photon $\phi(E)$. Đồng thời, mã TALYS 1.95 tính toán các đường tiết diện vi phân $\sigma_m(E)$ và $\sigma_g(E)$ dựa trên các mô hình mật độ mức hạt nhân và hàm lực bức xạ gamma. Sau đó, một chương trình C++ trên nền CERN ROOT thực hiện phép tích phân tích số giữa thông lượng $\phi(E)$ và tiết diện $\sigma(E)$ theo dải năng lượng từ ngưỡng phản ứng $E_{th}$ đến năng lượng biên $E_{\gamma m}$ để xác định tỷ số năng suất $Y_m / Y_g$ (tương đương IR lý thuyết).

---

Kết luận

Luận án tiến sĩ của Bùi Minh Huệ đã hoàn thành việc xác định thực nghiệm tỷ số đồng phân cho các cặp đồng phân của Hg, Eu, Pd và Cd trong các phản ứng quang hạt nhân $(\gamma, n)$ và phản ứng bắt neutron $(n, \gamma)$ trên máy gia tốc Microtron MT-25 tại FLNR (JINR, Dubna). Nghiên cứu cung cấp nhiều số liệu thực nghiệm đo đạc lần đầu tiên, đồng thời phân tích định lượng ảnh hưởng của năng lượng kích thích, cấu hình nucleon, độ chênh lệch spin và hiệu ứng kênh phản ứng lên tỷ số đồng phân. Việc kết hợp mô phỏng GEANT4 với mã tính toán TALYS 1.95 đã cung cấp cơ sở đối sánh tin cậy giữa lý thuyết và thực nghiệm, đóng góp dữ liệu cho các cơ sở dữ liệu hạt nhân quốc tế.

Trích đoạn nội dung tài liệu

MINISTRY OF EDUCATION VIETNAM ACADEMY AND TRAINING OF SCIENCE AND TECHNOLOGY GRADUATE UNIVERSITY OF SCIENCE AND TECHNOLOGY ----------------------------- BÙI MINH HUỆ STUDY OF ISOMERIC RATIO AND RELATED EFFECTS IN PHOTONUCLEAR AND NEUTRON CAPTURE REACTIONS ATOMIC AND NUCLEAR PHYSICS DOCTORAL THESIS Ha Noi – 2022 luan an BỘ GIÁO DỤC VÀ ĐÀO TẠO VIỆN HÀN LÂM KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ VIỆT NAM HỌC VIỆN KHOA HỌC VÀ CÔNG NGHỆ ----------------------------- BÙI MINH HUỆ NGHIÊN CỨU TỶ SỐ ĐỒNG PHÂN VÀ CÁC HIỆU ỨNG LIÊN QUAN TRONG PHẢN ỨNG QUANG HẠT NHÂN VÀ PHẢN ỨNG BẮT NEUTRON LUẬN ÁN TIẾN SỸ VẬT LÝ NGUYÊN TỬ VÀ HẠT NHÂN Hà Nội – 2022 luan an MINISTRY OF EDUCATION VIETNAM ACADEMY AND TRAINING OF SCIENCE AND TECHNOLOGY GRADUATE UNIVERSITY OF SCIENCE AND TECHNOLOGY ----------------------------- BÙI MINH HUỆ Major: Atomic and Nuclear Physics Code: 9440106 STUDY OF ISOMERIC RATIO AND RELATED EFFECTS IN PHOTONUCLEAR AND NEUTRON CAPTURE REACTIONS ATOMIC AND NUCLEAR PHYSICS DOCTORAL THESIS SUPERVISORS: 1. Dr Trần Đức Thiệp 2. Sergey Mikhailovich Lukyanov Ha Noi – 2022 luan an i Declaration of Authorship I, Bui Minh Hue, declare that this thesis titled, “STUDY OF ISOMERIC RATIO AND RELATED EFFECTS IN PHOTONUCLEAR AND NEUTRON CAPTURE REACTIONS” and the work pre- sented in it are my own. I confirm that: • This work was done wholly or mainly while in candidature for a research degree at the Graduate University of Science and Technology.

• Where any part of this thesis has previously been submitted for a degree or any other qualification at this Graduate University or any other institution, this has been clearly stated. • The data in this thesis have not been used in other publications by anyone else. • Where I have consulted the published work of others, this is always clearly attributed. • Where I have quoted from the work of others, the source is always given.

With the exception of such quotations, this thesis is entirely my own work. • I have acknowledged all main sources of help. Signed: Date: luan an ii Abstract The isomeric ratios (IRs) of 152m1,m2 Eu, 195m,g;197m,g Hg, 115m,g Cd, 109m,g Pd, 137m,g Ce and 81m,g Se pro- duced from photonuclear reactions (γ, n) with bremsstrahlung endpoint energies in Giant Dipole Res- onance region and that of 115m,g;117m,g Cd, 109m,g;111m,g Pd, 137m,g Ce and 81m,g Se in thermal-epithermal neutron capture reactions (n, γ) have been determined experimentally by using the activation tech- nique and off-line γ-ray spectroscopy measurement. The bremsstrahlung photons and neutrons were generated using the MT-25 Microtron of the Flerov Laboratory of Nuclear Reaction (FLNR), JINR, Dubna, Russia.

The activity of radioisotopes was determined with a HPGe detector together with es- sential corrections. This work reports, obtained from (γ, n) reactions, the IRs of 195m,g Hg withing 14 - 24 MeV, 197m,g Hg within 18 - 24 Mev, and 152m1,m2 Eu at 19, 21 and 23 Mev for the first time. More- over, the obtained results of 109m,g;111m,g P d and 115m,g;117m,g Cd in mixed thermal-resonant neutron capture reactions (n, γ) as well as that of 111m,g P d in resonance neutron capture reaction (n, γ) have been the first measurements. The impact of four effects including the nucleon configuration, spin dif- ference, excitation energy, and reaction channel effect on the experimental IRs was investigated.

The measured IRs were compared not only with the literature but also with the theoretically calculated IRs for the cases in the photonuclear reaction. The calculated IRs were yielded from TALYS 1.95 code- based calculated cross section in conjunction with GEANT4 toolkit-based simulated bremsstrahlung. The six level density models and eight radiative strength functions were taken into consideration for the theoretical calculations. luan an iii Acknowledgements Honestly, I could not complete this thesis without the support and help of many people.

First and foremost, I owe special and great thanks to my supervisors, Prof.Tran Duc Thiep and Dr.Sergey Mikhailovich Lukyanov, for allowing me to start my Ph. and for their guidance, support, and inspiration. I am always thankful and consider them not only as my supervisor but also as my father. Tran Duc Thiep inspired and encouraged me on the abrupt road to science since 2012, when I started as a junior researcher at the Center for Nuclear Physics, Institute of Physics.

He was always available to illuminate my questions. I have gained much knowledge and experience in research, work, and life from him. I would also like to thank Dr. Truong Thi An, Dr.

Phan Viet Cuong and Dr. Le Tuan Anh for cooperating on the research projects. I am grateful to the Director, Mrs. Nguyen Thi Dieu Hong and staffs of Institute of Physics as well as my colleagues at the Center for Nuclear Physics for always helping, encouraging, and giving me convenience.

I had precious time and beautiful memories in Dubna. I always remember the warm hugs and the advice of Prof. I am thankful for the opportunity to exchange ideas and discuss work with my colleagues at the FLNR, JINR, made me feel like part of their group. I express my deepest gratitude to the MT-25 Microtron crew for providing the irradiation beam as well as the Chemistry of transactinides department of the Flerov Laboratory of Nuclear Reaction, JINR for furnishing the experimental apparatus.

I am also grateful to Mrs. Trinh Thi Thu My and my Vietnamese friends in Dubna for making my stay there very pleasant. I always had you by my side when taking a lunch break or gathering for BBQs on the Volga riverside. I am also thankful to Dr.Nishimura for lending me the equipment when I was at RIKEN.

I am grateful to the Board of Directors, and employees of Graduate University of Science and Technology for helping and supporting me throughout the process of doing this thesis. I would like to acknowledge the scientific research support for excellent Ph. students at the Graduate Univer- sity of Science and Technology in 2021. And I offer my gratitude and special thanks to Vingroup JSC and Ph.

Scholarship Programme of Vingroup Innovation Foundation (VINIF), Institute of Big Data funded and supported my Ph. studies within two years under VINIF. Last but not least, at the bottom of my heart, I would like to express my deepest gratitude to my family and parent-in-law for supporting and loving me during this long journey. I am very thankful for my aunt, N.Mai, for helping and taking care of me in the stressful period of finalizing this thesis.

Specially, I would like to spend a great thank my honey husband, who helped me a lot with coding. He has always encouraged and given me a happy life. He is the principal motivation for me to accomplish the present thesis. luan an iv Contents Declaration of Authorship i Abstract ii Acknowledgements iii Contents iv List of Abbreviations vii List of Physical Quantities viii List of Tables x List of Figures xii Introduction xvi 1 Overview 1 1.1 Formation and classification of isomers .2 Isomeric ratio and related effects .1 Definition of isomeric ratio .2 Nuclear effects on isomeric ratio .3 Theoretical IR calculation .1 Formation of photonuclear reaction and photon sources .2 Cross-section of photonuclear reaction .4 Neutron capture reaction .1 Neutron and neutron sources .2 Neutron capture reaction (n, γ) .3 Neutron capture cross-section .5 Level density and γ-ray strength function .1 Nuclear level density .2 Gamma-ray strength function.

38 luan an v 2 Experimental and theoretical methods 39 2. 40 Thermal and epithermal neutron source .4 Experimental IR determination .5 Spectrum analysis-necessary correction. 51 Self-absorption effect. 51 Coincidence summing corrections .2 Theoretical IR calculation in (γ, n) reaction .1 Bremsstrahlung spectra simulation in GEANT4 .2 Cross-section calculation in TALYS.

54 3 Results and Discussion 57 3.1 Isomeric Ratios in (γ, n) reactions .2 195m,g Hg and 197m,g Hg .2 Isomeric Ratios in (n, γ) reactions .1 109m,g Pd and 111m,g Pd .2 115m,g Cd and 117m,g Cd .3 Influence of nuclear channel effect on IRs in (γ, n) and (n, γ) reactions .4 IRs of 137m,g Ce, 115m,g Cd, 109m,g Pd, and 81m,g Se in inverse reactions .5 Theoretically calculated IRs in (γ, n) reactions .1 Bremsstrahlung spectra simulation .2 Cross-section calculation .3 IRs in (γ, n) reactions. 101 Conclusions and Outlook 118 List of Publications used for the Thesis content 122 References 124 A Geant4 simulation codes A1 A. A2 luan an vi A. A15 B Input file of TALYS code A18 C CERN ROOT analysis code to calculate IRs using energy flux spectra from GEANT4 and the cross-section outputs from TALYS A20 luan an vii List of Abbreviations ADC Analogue to Digital Converter BCS Bardeen-Cooper-Schrieffer BSFG Back-Shifted Fermi Gas CTM Constant Temperature Model EXFOR Experimental Nuclear Reaction Data Library ENSDF Evaluated Nuclear Structure Data File FLNR Flerov Laboratory of Nuclear Reaction GDR Giant Dipole Resonance GEANT GEometry ANd Tracking GEDR Giant Electric Dipole Resonance GMR Giant Monopole Resonance GLO Generalized Lorentzian Model GQR Giant Quadrupole Resonance GSM Generalized Superfluid Model HF Hauser-Feshbach HFB Hartree-Fock-Bogolyubov HPGe High Purity Germanium HVM Huizenga-Vandebosch Model IAEA International Atomic Energy Agency IC Internal Conversion IR Isomeric Ratio JINR Joint Institute for Nuclear Research LD Level Density PDR Pygmy Dipole Resonance RIB Radioactive Ion Beam RIPL Reference Input Parameter Library QD Quasi-Deuteron QRPA Quasiparticle Random Phase Approximation SLO Standard Lorentzian γSF γ-ray Strength Function luan an viii List of Physical Quantities A mass number a level density parameter ã asymptotic level density parameter a(Sn ) LD parameter at the neutron separation energy D0 experimental and theoretical average resonance spacing J angular momentum L multipolarity πi , πf parities of the initial and final states t1/2 half-life λ decay constant N neutron number Z atomic number R nuclear radius ϵ0 electric constant (= 8.8542 x 10−12 F/m) h̄ reduced Planck’s constant (= 1.s) c velocity of light (= 3.108 m/s) Eγ gamma-ray energy σi cross-section Y yield ϕ flux ρ level density fXL gamma strength function TXL transmission coefficient σ spin cut-off parameter Γ decay width γ shell damping parameter ∆ pairing energy δW shell correction energy Nlow , Ntop levels for the matching problem T nuclear temperature luan an ix σ(Sn ) spin cut-off parameter at the neutron separation energy σ0 (M1) strengths of magnetic dipole resonance peak σ0 (E1) strengths of electric dipole resonance peak E(M1) centroid energy of magnetic dipole resonance peak E(E1) centroid energy of electric dipole resonance peak Γ(M1) width of magnetic dipole resonance peak Γ(E1) width of electric dipole resonance peak luan an x List of Tables 2.1 Main parameters of MT-25 microtron [118, 120].2 Characteristics of irradiated samples, electron current and energy, and irradiation time.1 γ-rays decay properties of reaction products of 152m1,m2 Eu used in the IR calculation [140].2 A summary of corrections for self-absorption and summing coincidence for given γ-ray energies.3 The IR of 152m1,m2 Eu in the (γ, n) reaction.4 A summary of error sources considered in the IR calculation of 152m1,m2 Eu.5 γ-rays decay properties of reaction products of 195m,g Hg and 197m,g Hg used in the IR calculation [140].6 A summary of corrections for self-absorption and summing coincidence for given γ-ray energies.7 A summary of IRs determined for 195m,g;197m,g Hg isomeric pairs pro- duced in (γ, n) reaction [129].8 A summary of IRs determined for 197m,g Hg and 195m,g Hg isomeric pairs produced in various nuclear reactions.9 γ-rays decay properties of reaction products of 109m,g Pd and 111m,g Pd used in the IR calculation [140].10 A summary of corrections for self-absorption and summing coincidence for given γ-ray energies of 109m,g Pd and 111m,g Pd.11 A summary of IR results for 109m,g;111m,g Pd in thermal, resonance and mixed thermal-resonant neutron-induced reactions and also in a (γ, n) reaction.12 A summary of error sources considered in the IR calculation of 109m,g Pd.13 The decay properties of selected γ-rays for IR calculations for the 115m,g Cd and 117m,g Cd isomeric pairs [140].