Luận án tiến sĩ: Tính chất xúc tác của vật liệu nanospinen bậc ba AB2O4 trong phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen

• Tác giả: Nguyễn Hồng Vinh
• Người hướng dẫn: TS. Hoa Hữu Thu
• Trường học: Đại Học Quốc Gia Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa Hữu Cơ
• Đề tài: Nghiên Cứu Tính Chất Xúc Tác Của Vật Liệu Nanospinen Bậc Ba AB2O4 Trong Phản Ứng Oxidehydro Hóa Etylbenzen
• Loại tài liệu: Luận Án Tiến Sĩ Hóa Học
• Năm xuất bản: 2011
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• PHỤ BÌA
• LỜI CAM ĐOAN
• DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG BIỂU
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Styren và nhu cầu styren
• 1.2. Sản xuất ST trong công nghiệp
• 1.2.1. Sản xuất ST theo phương pháp dehydro hóa etylbenzen (EB)
• 1.2.2. Sản xuất ST theo phương pháp dehydro hóa EB và oxi hóa hydro
• 1.2.3. Sản suất styren theo phương pháp khác
• 1.2.4. Sản xuất ST theo phương pháp oxidehydro hóa EB
• 1.3. Tổng quan xúc tác cho quá trình sản xuất ST từ EB
• 1.4. Tổng quan về spinen
• 1.4.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến sự phân bố các cation trong cấu trúc spinen AB2O4
• 1.4.2. Các tính chất đặc trưng của spinen
• 1.5. Tổng quan về xúc tác nano (nanocatalysts)
• 1.5.1. Tổng hợp các xúc tác nano (nanocatalysts)
• 1.5.1.1. Tổng hợp các xúc tác nanospinen
• 1.5.2. Các tính chất của xúc tác nanospinen
• 1.5.3. Các ứng dụng khác của nanospinen
• 1.6. Cơ chế phản ứng dehydro hóa EB
• 2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM
• 2.1. Tổng hợp nanospinen ZnCr2O4
• 2.1.1. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian xử lý sau thủy nhiệt
• 2.1.2. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến kích thước hạt nanospinen ZnCr2O4
• 2.2. Tổng hợp nanospinen ZnAl2O4
• 2.2.1. Hóa chất sử dụng
• 2.2.2. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian xử lý sau khi thủy nhiệt (nhiệt độ và thời gian nung)
• 2.2.3. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến kích thước hạt nanospinen ZnAl2O4
• 2.3. Biến đổi ion hóa trị 3 ở hốc bát diện (Zn)td(CrxAl2-x)bdO4
• 2.4. Biến đổi ion hóa trị II trong hốc tứ diện (Zn1-xCux)Td(Al2)BdO4
• 2.5. Khảo sát hoạt tính xúc tác của các nanospinen trong phản ứng oxidehydro hóa EB
• 2.5.1. Khái niệm chung
• 2.5.2. Độ chọn lọc phản ứng (S)
• 2.5.3. Hiệu suất phản ứng (Y)
• 2.5.4. Thời gian tiếp xúc (ttx)
• 2.5.5. Thiết bị phản ứng
• DANH MỤC CÁC BÀI BÁO ĐÃ CÔNG BỐ
• LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tóm tắt

I. Tính chất xúc tác của vật liệu nanospinen

Nghiên cứu về tính chất xúc tác của vật liệu nanospinen bậc ba AB2O4 (A = Cu2+, Zn2+; B = Al3+, Cr3+) trong phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen đã chỉ ra rằng các vật liệu này có khả năng hoạt động xúc tác cao. Các nghiên cứu cho thấy rằng vật liệu AB2O4 có cấu trúc tinh thể đặc trưng, giúp tăng cường khả năng xúc tác trong các phản ứng hóa học. Đặc biệt, tính chất hóa học của các cation trong cấu trúc này ảnh hưởng lớn đến hoạt tính xúc tác. Việc tối ưu hóa các điều kiện tổng hợp như nhiệt độ và thời gian xử lý có thể cải thiện đáng kể hiệu suất của xúc tác. Theo nghiên cứu, nanomaterial này không chỉ có khả năng xúc tác tốt mà còn có độ bền cao, cho phép tái sử dụng nhiều lần mà không mất đi hoạt tính. Điều này mở ra triển vọng cho việc ứng dụng trong công nghiệp hóa chất, đặc biệt là trong sản xuất styren từ etylbenzen.

1.1. Vật liệu nanospinen AB2O4

Vật liệu nanospinen AB2O4 được tổng hợp qua phương pháp thủy nhiệt, cho phép kiểm soát kích thước và hình thái của hạt. Các nghiên cứu cho thấy rằng kích thước hạt nanospinen ảnh hưởng đến tính chất xúc tác. Kích thước nhỏ hơn giúp tăng diện tích bề mặt, từ đó nâng cao khả năng tiếp xúc với phản ứng. Các phân tích nhiệt và phổ IR cho thấy rằng cấu trúc của vật liệu này ổn định và có khả năng hấp thụ tốt các phân tử phản ứng. Hơn nữa, việc thay đổi tỷ lệ các cation trong cấu trúc cũng ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác, cho thấy rằng việc tối ưu hóa thành phần là rất quan trọng trong việc phát triển xúc tác hiệu quả cho phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen.

1.2. Phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen

Phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen thành styren là một quá trình quan trọng trong công nghiệp hóa chất. Phản ứng này không chỉ yêu cầu xúc tác hiệu quả mà còn cần điều kiện nhiệt độ và áp suất phù hợp để đạt được hiệu suất cao. Nghiên cứu cho thấy rằng tính chất hóa học của xúc tác nanospinen AB2O4 có thể điều chỉnh để tối ưu hóa độ chọn lọc và hiệu suất của phản ứng. Việc sử dụng CO2 như một chất oxi hóa trong phản ứng này đã mở ra hướng đi mới cho việc sản xuất styren, giúp giảm thiểu khí thải và tăng cường tính bền vững trong sản xuất. Các kết quả cho thấy rằng xúc tác nanospinen có thể hoạt động hiệu quả ở nhiệt độ thấp hơn so với các xúc tác truyền thống, từ đó tiết kiệm năng lượng và giảm chi phí sản xuất.

II. Đánh giá hoạt tính xúc tác

Hoạt tính xúc tác của vật liệu nanospinen AB2O4 trong phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen đã được đánh giá qua nhiều thí nghiệm khác nhau. Kết quả cho thấy rằng tính chất xúc tác của các mẫu nanospinen phụ thuộc vào các yếu tố như nhiệt độ phản ứng, thời gian tiếp xúc và tỷ lệ khí oxi. Các thí nghiệm cho thấy rằng khi tăng nhiệt độ, độ chuyển hóa etylbenzen tăng lên, tuy nhiên, độ chọn lọc đến styren lại có xu hướng giảm. Điều này cho thấy rằng cần có sự cân bằng giữa nhiệt độ và thời gian để đạt được hiệu suất tối ưu. Hơn nữa, việc khảo sát ảnh hưởng của tốc độ dòng oxi cũng cho thấy rằng tốc độ dòng cao có thể làm tăng độ chuyển hóa nhưng lại làm giảm độ chọn lọc. Điều này nhấn mạnh tầm quan trọng của việc tối ưu hóa các điều kiện phản ứng để đạt được kết quả tốt nhất.

2.1. Các yếu tố ảnh hưởng đến hoạt tính xúc tác

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng các yếu tố như nhiệt độ, thời gian tiếp xúc và nồng độ khí oxi có ảnh hưởng lớn đến hoạt tính của xúc tác nanospinen. Cụ thể, khi nhiệt độ phản ứng tăng, độ chuyển hóa etylbenzen cũng tăng theo, tuy nhiên, độ chọn lọc đến styren lại giảm. Điều này cho thấy rằng cần phải điều chỉnh nhiệt độ một cách hợp lý để tối ưu hóa cả độ chuyển hóa và độ chọn lọc. Thời gian tiếp xúc cũng là một yếu tố quan trọng, khi thời gian tiếp xúc dài hơn có thể dẫn đến sự phân hủy của sản phẩm, làm giảm hiệu suất. Việc khảo sát các điều kiện này giúp xác định được khoảng tối ưu cho phản ứng oxidehydro hóa etylbenzen, từ đó nâng cao hiệu quả sản xuất styren.

2.2. Đánh giá độ bền và khả năng tái sinh của xúc tác

Độ bền và khả năng tái sinh của xúc tác nanospinen AB2O4 là một yếu tố quan trọng trong việc đánh giá hiệu quả của nó trong sản xuất công nghiệp. Các thí nghiệm cho thấy rằng xúc tác này có thể duy trì hoạt tính sau nhiều lần sử dụng, cho thấy tính ổn định cao. Khả năng tái sinh của xúc tác cũng được kiểm tra qua các chu kỳ phản ứng, cho thấy rằng sau mỗi chu kỳ, hoạt tính của xúc tác chỉ giảm nhẹ. Điều này cho thấy rằng vật liệu nanospinen không chỉ có hoạt tính xúc tác tốt mà còn có khả năng tái sử dụng, giúp giảm chi phí sản xuất và tăng tính bền vững trong quy trình sản xuất styren.