Luận án tiến sĩ: Hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce:LiCAF trong quan trắc khí - Lê Minh Quân 2026

Nghiên cứu phát triển hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng dùng tinh thể Ce:LiCAF và ứng dụng trong quan trắc khí ô nhiễm môi trường hiệu quả.

• Tác giả: Lê Minh Quân
• Người hướng dẫn: PGS. Phạm Hồng Minh
• Trường học: Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam
• Chuyên ngành: Quang học
• Đề tài: Nghiên cứu và phát triển hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng sử dụng tinh thể Ce:LiCAF ứng dụng trong quan trắc khí ô nhiễm
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2026
• Địa điểm: Hà Nội

Tóm tắt

I. Tổng quan về hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce LiCAF

Hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce:LiCAF đại diện cho bước tiến quan trọng trong vật lý quang học. Tinh thể LiCAF pha tạp ion Cerium hoạt động như một môi trường khuếch đại rắn hiệu suất cao. Bức xạ phát ra nằm trọn vẹn trong vùng tử ngoại sóng ngắn. Đặc tính này giúp chùm tia tương tác mạnh với các phân tử khí độc hại. Luận án tiến sĩ năm 2026 tập trung làm sáng tỏ cơ chế phát xạ tự phát khuếch đại ASE. Kỹ thuật loại bỏ mode khoang cộng hưởng tạo ra dải phổ rộng liên tục. Phổ đầu ra không còn xuất hiện sự điều chế tuần hoàn bởi các mode dọc rời rạc. Cấu hình này khắc phục hoàn toàn nhược điểm chập chờn cường độ của nguồn laser truyền thống. Nguồn phát đáp ứng hoàn hảo các tiêu chuẩn kỹ thuật khắt khe cho phép đo hấp thụ quang phổ vi sai. Nghiên cứu mở ra hướng đi bền vững cho các thiết bị phân tích môi trường hiện đại. Thiết kế quang hình tối ưu giảm thiểu tối đa tổn hao quang học nội tại. Độ bền vật liệu cao cho phép hệ vận hành bền bỉ ngoài hiện trường.

1.1. Bản chất vật liệu tinh thể Ce LiCAF

Tinh thể Ce:LiCAF sở hữu các đặc tính quang học xuất sắc trong dải tử ngoại. Mạng nền tinh thể LiCaAlF6 có độ truyền qua sâu và ngưỡng phá hủy quang học cao. Khi pha tạp ion Cerium hóa trị ba, vật liệu hình thành dải chuyển mức năng lượng 5d-4f rất rộng. Quá trình hồi phục mức năng lượng diễn ra nhanh chóng với hiệu suất lượng tử lớn. Thời gian sống huỳnh quang ngắn tạo điều kiện thuận lợi cho việc khuếch đại xung ánh sáng công suất đỉnh cao. Tinh thể còn có tính dẫn nhiệt tốt và hệ số giãn nở nhiệt thấp. Yếu tố này giúp giảm thiểu hiện tượng thấu kính nhiệt khi bị kích thích mạnh. Nhờ đó, môi trường hoạt chất duy trì độ ổn định chùm tia vượt trội trong suốt chu kỳ xung.

1.2. Cơ chế phát xạ không mode vùng UV

Cơ chế phát xạ không mode giải quyết sự gián đoạn của phổ laser thông thường. Trong cấu hình này, hệ thống triệt tiêu hoàn toàn sự can thiệp của các mode dọc buồng cộng hưởng. Bức xạ tự phát được khuếch đại mạnh mẽ khi lan truyền một chiều dọc trục tinh thể. Chùm tia đi qua các phần tử chọn lọc và dẫn hướng mà không hình thành sóng đứng. Phổ phát xạ đầu ra đạt trạng thái siêu rộng và liên tục tuyệt đối. Các bước sóng thành phần trải đều, không chịu ảnh hưởng bởi hiện tượng cạnh tranh mode. Dạng phổ mịn màng này triệt tiêu hoàn toàn nhiễu hạt đốm quang học speckle. Tín hiệu đo lường duy trì tỷ số tín hiệu trên tạp âm ở mức rất cao.

II. Thách thức nghiên cứu laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce LiCAF

Nghiên cứu hệ nguồn sáng tử ngoại băng rộng đối mặt nhiều rào cản vật lý phức tạp. Thách thức hàng đầu nằm ở quá trình hấp thụ từ trạng thái kích thích ESA của ion hoạt hóa. Hiện tượng này làm tiêu hao đáng kể năng lượng photon bơm và suy giảm hệ số khuếch đại quang học. Bên cạnh đó, sự suy giảm mật độ hạt mức trên N2 diễn ra rất nhanh do thời gian sống huỳnh quang ngắn. Tổn hao quang học nội tại do tán xạ mạng tinh thể và sai hỏng cấu trúc cũng cản trở quá trình tích lũy photon. Các loại laser màu truyền thống tuy có dải phổ rộng nhưng chất lỏng hoạt chất lại nhanh phân hủy quang hóa. Sự độc hại và tính kém bền nhiệt của dung môi hữu cơ gây khó khăn cho việc vận hành dã ngoại. Chuyển đổi sang tinh thể rắn Ce:LiCAF là giải pháp căn bản nhưng đòi hỏi kiểm soát cực kỳ nghiêm ngặt chất lượng tinh thể. Tỷ lệ suy hao phụ thuộc bước sóng cần được tính toán chính xác để cân bằng phổ phát xạ.

2.1. Hạn chế của nguồn laser màu dạng lỏng

Laser màu dung dịch từng là lựa chọn hàng đầu cho quang phổ tử ngoại. Tuy nhiên, hệ thống này bộc lộ nhiều nhược điểm nghiêm trọng khi đo đạc thực tế. Chất màu hữu cơ bị phân hủy nhanh chóng dưới tác động của tia cực tím mạnh. Chi phí thay thế hóa chất độc hại và bảo trì buồng dẫn rất tốn kém. Dung môi hữu cơ còn dễ bay hơi và tiềm ẩn nguy cơ mất an toàn cháy nổ. Hiện tượng thấu kính nhiệt trong chất lỏng gây méo dạng chùm tia phát xạ. Sự dao động năng lượng xung làm sai lệch độ chuẩn xác khi quan trắc khí ngoài trời. Vì vậy, việc tìm kiếm vật liệu thể rắn thay thế là yêu cầu cấp thiết.

2.2. Vấn đề suy hao và hấp thụ kích thích

Quá trình lan truyền ánh sáng trong tinh thể Ce:LiCAF chịu tác động bởi hiệu ứng hấp thụ trạng thái kích thích. Các ion Cerium ở mức kích thích hấp thụ thêm photon bơm và photon phát xạ. Hiện tượng cạnh tranh này làm giảm đáng kể mật độ đảo lộn hạt hữu ích. Đồng thời, hệ số suy hao phụ thuộc bước sóng tạo ra mất mát năng lượng không mong muốn. Tán xạ quang học tại các tâm sai hỏng mạng tinh thể cũng làm phân tán năng lượng chùm sáng. Nếu không tính toán tối ưu độ dài tinh thể, bức xạ tử ngoại sẽ bị suy hao nghiêm trọng trước khi thoát ra ngoài. Sự mất cân bằng giữa hệ số khuếch đại và suy hao nội tại sẽ làm méo dạng phổ phát xạ.

III. Giải pháp phát triển laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce LiCAF

Luận án đề xuất giải pháp thiết kế hệ laser không mode hoàn toàn mới với tinh thể Ce:LiCAF. Cấu hình thực nghiệm sử dụng chùm bơm họa ba bậc tư của laser Nd:YAG để kích thích trực tiếp môi trường hoạt chất. Mô hình toán học một chiều được thiết lập chính xác để mô phỏng động học mật độ hạt mức kích thích N2. Phương trình truyền bức xạ tích hợp đầy đủ hệ số khuếch đại tín hiệu nhỏ và hạng nguồn phát xạ tự phát. Hệ thống lăng kính góc vuông và gương phản xạ đặc biệt cho phép chùm tia đi qua tinh thể nhiều lượt tuần tự. Cách bố trí quang học khéo léo này kéo dài quãng đường tương tác hiệu dụng mà không tạo thành buồng cộng hưởng khóa pha. Kết quả thu được là chùm tia phát xạ có băng thông rộng vượt trội, trải dài mượt mà trên dải phổ tử ngoại. Độ phân kỳ chùm tia được kiểm soát chặt chẽ thông qua việc bố trí khẩu độ quang học hợp lý. Hiệu suất biến đổi năng lượng đạt giá trị cao và có tính lặp lại xuất sắc.

3.1. Thiết kế quang hình khuếch đại đa lượt

Thiết kế quang hình đa lượt là điểm mấu chốt để nâng cao hệ số khuếch đại mà vẫn duy trì phổ liên tục. Bức xạ tự phát phát sinh từ vùng được bơm quang học sẽ được thu gom và định hướng chính xác. Thay vì dùng buồng cộng hưởng phản xạ kín, hệ thống bố trí các lăng kính góc vuông để phản hồi bức xạ quay trở lại môi trường hoạt chất theo các trục lệch góc. Mỗi lần xuyên qua tinh thể Ce:LiCAF, cường độ chùm tia tăng dần theo hàm số mũ nhờ hiệu ứng phát xạ kích thích. Đồng thời, các phần tử quang học phân tán giúp cân bằng độ khuếch đại giữa các bước sóng khác nhau. Cấu hình này giúp triệt tiêu hoàn toàn sự cạnh tranh mode dọc, tạo ra xung tử ngoại năng lượng cao với phổ phát xạ rất bằng phẳng.

3.2. Mô hình hóa động học truyền bức xạ

Mô hình hóa lý thuyết đóng vai trò nền tảng trong việc tối ưu hóa hiệu năng hệ laser. Hệ phương trình vi phân mô tả sự biến thiên mật độ ion kích thích N2 theo thời gian và tọa độ không gian. Phương trình truyền photon một chiều tính toán cụ thể cường độ bức xạ trên từng kênh bước sóng độc lập. Mô hình tính đến sự cạnh tranh giữa phát xạ kích thích và quá trình hấp thụ ngược từ mức năng lượng dưới N1. Hệ số chồng chập không gian giữa chùm bơm và bức xạ ASE được chuẩn hóa chính xác. Dữ liệu mô phỏng giúp xác định chiều dài tinh thể tối ưu nhằm hạn chế suy hao nội tại. Nhờ mô phỏng số, các thông số thực nghiệm được tinh chỉnh chuẩn xác, rút ngắn đáng kể chu kỳ nghiên cứu thực tế.

IV. Ứng dụng thực tiễn laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce LiCAF

Sự hoàn thiện của luận án mở ra bước đột phá trong công nghệ quan trắc môi trường hiện đại. Bức xạ tử ngoại phổ siêu rộng từ tinh thể Ce:LiCAF là nguồn phát hoàn hảo cho hệ thống đo hấp thụ quang phổ vi sai DOAS. Nhờ dải phổ phát xạ liên tục và không có cấu trúc mode, thiết bị cho phép đo đồng thời nhiều chất khí ô nhiễm chỉ trong một xung đơn lẻ. Các hợp chất khí độc hại như lưu huỳnh đioxit, nitơ đioxit và benzen đều có vân hấp thụ đặc trưng nằm gọn trong vùng bước sóng phát xạ của tinh thể. Tốc độ thu nhận dữ liệu diễn ra gần như tức thời với độ nhạy phân tích đạt tới phần tỷ ppb. Độ ổn định quang học tuyệt vời của tinh thể thể rắn bảo đảm phép đo không bị ảnh hưởng bởi biến động nhiệt độ môi trường. Thành quả nghiên cứu năm 2026 đặt nền móng vững chắc cho việc chế tạo các trạm quan trắc khí thải tự động di động. Thiết bị sẵn sàng phục vụ kiểm soát ô nhiễm tại các khu công nghiệp trọng điểm.

4.1. Quan trắc đồng thời các khí độc hại

Khả năng phân tích đa cấu tử là ưu thế vượt trội của hệ laser tử ngoại phổ siêu rộng Ce:LiCAF. Các loại khí độc hại phổ biến như SO2, NO2 và các hợp chất thơm dễ bay hơi sở hữu các dải phổ hấp thụ chồng lấn trong vùng UV. Các nguồn laser đơn sắc truyền thống phải thay đổi bước sóng tuần tự rất tốn thời gian. Ngược lại, chùm sáng phổ rộng liên tục bao phủ trọn vẹn toàn bộ các vân hấp thụ đặc trưng trong một lần chiếu xạ. Bộ cảm biến thu nhận phổ truyền qua và phân tách nồng độ từng chất qua giải thuật toán học. Kết quả phân tích đạt độ chính xác cao, triệt tiêu sai số do biến thiên khí quyển. Giải pháp này đáp ứng xuất sắc nhu cầu giám sát khí thải công nghiệp trực tiếp.

4.2. Tiềm năng tích hợp trạm đo di động

Hệ laser thể rắn Ce:LiCAF tạo tiền đề phát triển các trạm đo ô nhiễm di động. Kích thước hệ quang học được thu nhỏ gọn gàng nhờ cấu trúc không mode tối giản. Tinh thể thể rắn chịu rung chấn cơ học tốt và làm việc ổn định trong dải nhiệt độ rộng. Thiết bị không cần bình tuần hoàn chất lỏng cồng kềnh hay quy trình thay hóa chất độc hại. Toàn bộ nguồn phát có thể tích hợp gọn gàng lên xe quan trắc lưu động hoặc trạm kiểm trắc tự động. Thời gian khởi động nhanh hỗ trợ ứng phó kịp thời sự cố rò rỉ khí độc hại khẩn cấp. Nền tảng công nghệ này khẳng định tính ứng dụng thực tiễn to lớn của luận án.

Trích đoạn nội dung tài liệu

Chương 1. Tổng quan về phát bức xạ laser tử ngoại phổ siêu rộng Laser UV phổ siêu rộng là nguồn laser có độ rộng phổ lớn thường trải dài trên một dải bước sóng từ hàng chục đến hàng trăm nano mét (nm) nhưng vẫn duy trì được các đặc trưng cơ bản của laser như tính định hướng cao, độ kết hợp không gian tốt và mật độ công suất lớn [1, 2, 35]. Về bản chất, để tạo ra bức xạ laser UV phổ siêu rộng, môi trường hoạt chất cần có dải phát xạ huỳnh quang đủ rộng trong miền bước sóng quan tâm. Trên cơ sở đó, bức xạ laser UV phổ siêu rộng có thể được hình thành thông qua các cơ chế như phát xạ không mode hoặc sử dụng các hiệu ứng phi tuyến để làm mở rộng phổ phát xạ của laser.

Hiện nay, hai phương pháp phổ biến được sử dụng để phát các bức xạ UV phổ siêu rộng là phát siêu liên tục và nhân tần số từ các laser phát trong vùng VIS hoặc IR. Cả hai phương pháp này đều được xây dựng dựa trên hiệu ứng phi tuyến khi laser cường độ cao tương tác với môi trường vật chất. Laser biến đổi tần số Việc tạo ra bức xạ UV có dải phổ rộng dựa trên các nguồn laser IR hoặc VIS là một quá trình khai thác tính phi tuyến bậc cao của vật liệu khi tương tác với trường điện từ cường độ mạnh thường là các xung femto giây. Việc nhân tần số đòi hỏi sự kiểm soát về điều kiện hợp pha giữa sóng phi tuyến sinh ra và sóng phân cực phi tuyến tương ứng trong tinh thể và đặc tính của môi trường phi tuyến.

Để tạo ra bức xạ UV từ một xung laser cơ bản, hệ thống thường thực hiện chuỗi biến đổi: i) Tạo hài bậc hai (SHG) là hai photon tần số 𝜔 kết hợp tạo thành photon tần số 2𝜔; ii) Trộn tổng tần số (SFG) là photon 8 tiếp tục tương tác với photon còn dư hoặc một photon khác để tạo ra các photon hài bậc cao đưa bước sóng đi sâu vào vùng UV. Sơ đồ nguyên lý cho việc phát bức xạ UV phổ siêu rộng sử dụng phương pháp biến đổi tần số được trình bày trên Hình 1. Sơ đồ biễu diễn quá trình biến đổi tần số [31]. Trong cấu hình này, nguồn kích là các xung laser cực ngắn ~6 fs phát trong vùng bước sóng VIS với bước sóng nằm trong khoảng từ 500 - 640 nm được tạo ra từ bộ khuếch đại tham số quang học không đồng trục (Noncollinear Optical Parametric Amplifier - NOPA).

Trước khi được nhân tần số, chùm bức xạ laser được tách thành hai chùm bằng bộ nhân đôi xungTWINS (Translating-Wedge-based Identical Pulses eNcoding System), sau đó hai chùm bức xạ này được khóa pha bằng giao thoa kế và được giãn ra về mặt thời gian bằng cặp lăng kính được cấu tạo từ silica. Bức xạ laser sau đó được nhân tần số bằng tinh thể phi tuyến β-BBO (Beta Barium Borate - β- BaB2O4) để chuyển đổi sang vùng UV, bức xạ laser lối ra nằm trên dải phổ rộng 50 nm với bước sóng trải dài từ 260 - 310 nm (Hình 1. Sau khi nhân tần số các bức xạ laser được nén lại về mặt thời gian bằng cặp lăng kính CaF2, độ rộng xung laser sau khi nén là 8,2 fs. Hiệu suất chuyển đổi quang của cả quá trình khoảng 1,5% và dải phổ thu được được rộng nằm trong vùng bước sóng UV.

Điều này cho thấy tiềm năng lớn của phương pháp biến đổi tần số trong phát triển các nguồn laser UV phổ siêu rộng. Việc lựa chọn vật liệu phi tuyến có ý nghĩa quyết định đối với hiệu suất chuyển đổi, dải điều chỉnh bước sóng và độ rộng băng thông của các hệ laser UV.