Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Sự phát triển của các ngành công nghiệp, đặc biệt là công nghiệp dệt may, da giày và nhuộm màu, đã tạo ra một lượng lớn nước thải chứa phẩm màu hữu cơ khó phân hủy. Trong số đó, phẩm nhuộm Methylene Blue (MB) là một trong những hợp chất cation phổ biến thường gặp trong các nghiên cứu xử lý nước thải công nghiệp. Xử lý nước nhiễm chất màu bằng kỹ thuật hấp phụ được đánh giá là giải pháp khả thi nhờ ưu điểm vận hành đơn giản, chi phí ban đầu thấp và hiệu suất thu hồi cao. Tuy nhiên, các vật liệu hấp phụ truyền thống (như polymer hữu cơ tổng hợp hay chất hấp phụ vô cơ) còn tồn tại nhược điểm về khả năng tự phân hủy sinh học, nguy cơ gây ô nhiễm thứ cấp hoặc độ bền cơ học hạn chế.

Trước yêu cầu phát triển các hệ vật liệu mới thân thiện với môi trường, nguồn sinh khối lignocellulose tự nhiên thu hút nhiều sự quan tâm. Cây dừa nước (Nypa fruticans) mọc phổ biến ở các vùng đầm lầy, cửa sông và ven bờ kênh rạch khu vực miền Tây Nam Bộ là nguồn nguyên liệu tái tạo dồi dào. Cuống lá dừa nước có hàm lượng cellulose cao, phù hợp để tách chiết sợi nanocellulose (CNF). Dù CNF sở hữu diện tích bề mặt lớn, tính tương thích sinh học và độ bền kéo dọc trục tốt, nhưng các cấu trúc aerogel tạo từ CNF nguyên bản thường có độ xốp dễ sụt lún, mô đun cơ học thấp và liên kết kém bền khi ngâm trong môi trường nước. Do đó, việc kết hợp sợi CNF với graphene oxide (GO) và chất nền polymer dẻo dai polyvinyl alcohol (PVA), thông qua phản ứng khâu mạch tạo mạng lưới polymer ba chiều liên thông, là hướng tiếp cận được lựa chọn trong đề tài.

Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu của đồ án được xác định cụ thể bao gồm:

  1. Nghiên cứu quy trình tách chiết và biến tính sợi nanocellulose (CNF) từ nguồn phế phẩm cuống lá dừa nước thông qua các bước xử lý hóa học và cơ học.
  2. Tổng hợp vật liệu graphene oxide (GO) từ bột than chì tự nhiên bằng phương pháp Hummers cải tiến nhằm giảm thiểu khí độc hại.
  3. Chế tạo vật liệu composite aerogel NF/GO/PVA bằng kỹ thuật sấy đông khô với chất khâu mạch glutaraldehyde, đồng thời khảo sát ảnh hưởng của các tỷ lệ phối trộn GO (5%, 10% và 20% khối lượng) lên cấu trúc và tính chất của aerogel.
  4. Đánh giá đặc trưng hình thái, cấu trúc tinh thể, độ bền cơ học, độ bền nhiệt, diện tích bề mặt riêng và khả năng hấp phụ phẩm nhuộm Methylene Blue trong môi trường nước của vật liệu aerogel tổng hợp được.

Đối tượng nghiên cứu của đề tài là sợi nanocellulose (CNF) trích xuất từ cuống lá cây dừa nước (thu nhận tại thành phố Thủ Đức, TP.HCM), bột than chì (Graphite), polyvinyl alcohol (PVA), graphene oxide (GO) và phẩm nhuộm Methylene Blue. Phạm vi nghiên cứu tập trung vào các quy trình thực nghiệm ở quy mô phòng thí nghiệm, phân tích đặc tính cấu trúc - hình thái - cơ lý và đánh giá động học quá trình hấp phụ Methylene Blue trong pha lỏng tại nhiệt độ phòng.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Đồ án được xây dựng trên cơ sở lý thuyết về khoa học vật liệu nano, polymer phân hủy sinh học và hóa học bề mặt:

  • Aerogel và Aerogel Nanocellulose: Theo định nghĩa của IUPAC, aerogel là dạng vật liệu gel xốp bao gồm khung chất rắn vi xốp với pha phân tán bên trong là chất khí. Aerogel nanocellulose sở hữu tỷ trọng siêu nhẹ, độ xốp cao (>95%), diện tích bề mặt tiếp xúc lớn, nhưng cần các liên kết hydro liên chuỗi hoặc liên kết cộng hóa trị để duy trì độ ổn định cấu trúc.
  • Thành phần hóa học cuống lá dừa nước: Gồm cellulose (chuỗi polymer mạch thẳng liên kết bởi các mắt xích $\beta$-D-glucose qua liên kết $\beta$-1,4-glycosidic), hemicellulose (polymer mạch nhánh vô định hình với chuỗi xương sống $\beta$-1,4-D-xylan) và lignin (mạng polymer thơm vô định hình liên kết chéo cấu thành từ ba gốc monophenol: p-coumaryl, coniferyl và sinapyl alcohol).
  • Nanocellulose: Phân loại gồm Cellulose Nanocrystals (CNC), Cellulose Nanofibrils (CNF) và Bacterial Nanocellulose (BNC). Trong đó, CNF dạng sợi dài mềm dẻo, có cả vùng kết tinh lẫn vùng vô định hình, đường kính sợi dưới 100 nm.
  • Graphene Oxide (GO): Cấu trúc carbon đơn lớp chứa mạng lục giác lai hóa $sp^2$ xen lẫn các nguyên tử carbon lai hóa $sp^3$ liên kết với nhiều nhóm chức chứa oxy như hydroxyl (-OH), alkoxy (-C-O-C-), carbonyl (C=O) và carboxyl (-COOH). Các nhóm chức này tạo khả năng phân tán bền vững trong nước và cung cấp các tâm tích điện âm thuận lợi cho hấp phụ ion dương.
  • Polyvinyl Alcohol (PVA): Polymer tổng hợp tan trong nước, tương thích sinh học cao, chứa mật độ nhóm hydroxyl dày đặc, đóng vai trò chất kết dính và tạo độ dẻo dai cho khung mạng aerogel khi phản ứng với chất khâu mạch glutaraldehyde.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm và các kỹ thuật phân tích được triển khai bao gồm:

  • Nhiễu xạ tia X (XRD): Sử dụng máy D8-ADVANCE (Bruker Axs, Đức) với bức xạ Cu-K$\alpha$ ($\lambda = 1{,}54\text{ \AA}$), điện áp 40 kV, cường độ 40 mA, góc quét $2\theta$ từ $5^\circ$ đến $40^\circ$. Độ kết tinh ($CrI$) được tính theo phương pháp Segal: $$CrI = \frac{I_{200} - I_{\text{am}}}{I_{200}} \times 100%$$ Kích thước tinh thể ($CrS$) được xác định theo phương trình Scherrer: $$CrS = \frac{k\lambda}{\beta \cos\theta}$$
  • Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FT-IR): Thực hiện trên máy Frontier IR/NIR (Perkin Elmer, Mỹ) trong dải số sóng từ $400\text{ cm}^{-1}$ đến $4000\text{ cm}^{-1}$, độ phân giải $4\text{ cm}^{-1}$.
  • Kính hiển vi điện tử quét (SEM) và phát xạ trường (FESEM): Đo trên thiết bị JSM-IT200LV (Jeol, Nhật Bản) và SU8010 (Hitachi, Nhật Bản) để quan sát hình thái sợi CNF và cấu trúc mạng xốp 3D của aerogel.
  • Phân tích nhiệt trọng lượng (TGA/DTG): Đo trên máy LABSYS Evo (SETARAM, Pháp), gia nhiệt từ nhiệt độ phòng đến $600^\circ\text{C}$ với tốc độ $10^\circ\text{C}/\text{phút}$ trong môi trường khí $N_2$.
  • Thử nghiệm cơ tính nén: Đo trên máy kéo nén vạn năng Autograph AGS-X (Shimadzu, Nhật Bản) với phần mềm TRAPEZIUM LITE X, mẫu thử hình trụ (đường kính 55 mm, chiều cao 40 mm), tốc độ nén $5\text{ mm/phút}$.
  • Đo diện tích bề mặt riêng và độ xốp (BET/BJH): Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp $N_2$ tại $77\text{ K}$.
  • Khảo sát hấp phụ Methylene Blue (MB): Tiến hành ngâm aerogel trong dung dịch MB (50 mg/L), đo độ hấp thụ quang phổ bằng máy UV-Vis Jasco-V730 tại bước sóng cực đại $\lambda_{\max} = 664\text{ nm}$. Mô hình hóa động học theo phương trình giả bậc một (Pseudo-first-order) và giả bậc hai (Pseudo-second-order).

Nguồn dữ liệu của nghiên cứu hoàn toàn là dữ liệu thực nghiệm sơ cấp thu thập trực tiếp tại Phòng thí nghiệm Tổng hợp Vật liệu Polymer và Composite (F1-101), Khoa Khoa học Ứng dụng, Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM và các phòng đo chuẩn hóa tại TP.HCM.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan

Chương này hệ thống hóa các kiến thức nền tảng về vật liệu aerogel, tài nguyên dừa nước, nanocellulose, graphene oxide và PVA. Tác giả trình bày cấu tạo tế bào học của cuống dừa nước miền Tây Nam Bộ, chỉ ra tỷ lệ phân bố của các hợp chất cao phân tử tự nhiên (cellulose, hemicellulose, lignin). Nội dung chương cũng phân tích cơ chế phân tách cơ học kết hợp hóa học để giải phóng sợi nano từ cấu trúc vi sợi tự nhiên.

Bên cạnh đó, chương 1 phân tích các phương pháp tổng hợp GO (Brodie, Staudenmaier, Hummers và Hummers cải tiến), nhấn mạnh ưu thế của phương pháp Hummers cải tiến trong việc không sử dụng $NaNO_3$ để loại bỏ sự phát sinh khí độc ($NO_2$, $N_2O_4$). Phần cuối chương tổng hợp các công trình tiêu biểu trong và ngoài nước (như nghiên cứu của Zhuo et al. và Jin et al.) về aerogel CNF/GO dùng xử lý nước nhuộm, làm cơ sở khoa học để đề xuất hệ vật liệu composite ba thành phần NF/GO/PVA có khâu mạch.

Chương 2: Thực nghiệm

Chương 2 trình bày chi tiết danh mục 11 loại hóa chất, các hệ thiết bị chế tạo, đo đạc và quy trình thực nghiệm gồm ba giai đoạn chính:

  1. Quy trình điều chế sợi nanocellulose (CNF):

    • Xử lý sơ bộ: Bột cuống dừa nước nghiền mịn được khuấy cơ trong nước cất ở $90^\circ\text{C}$ trong 1 giờ để loại pectin và tinh bột, sau đó sấy khô ở $60^\circ\text{C}$.
    • Xử lý kiềm: Ngâm và khuấy sợi trong dung dịch $NaOH\text{ }5%$ (tỷ lệ 1 g sợi / 40 ml dung dịch) ở $90^\circ\text{C}$ trong 1 giờ nhằm hòa tan và loại bỏ hemicellulose; rửa bằng nước cất đến $pH = 7$, sấy ở $60^\circ\text{C}$.
    • Tẩy trắng: Phản ứng 3 lần lặp lại với hỗn hợp $CH_3COOH$, $NaClO$ và nước cất (tỷ lệ 5 g sợi : 50 ml $CH_3COOH$ : 100 ml $NaClO$ : 100 ml $H_2O$) ở $75^\circ\text{C}$ trong 2 giờ để loại bỏ hoàn toàn lignin.
    • Đánh sợi nano: Siêu âm huyền phù 30 phút và ly tâm rửa sạch đến trung tính, thu được huyền phù CNF phân tán trong nước.

  2. Quy trình tổng hợp Graphene Oxide (GO):

    • Phối trộn $H_2SO_4\text{ }98%$ và $H_3PO_4\text{ }85%$ theo tỷ lệ thể tích $9:1$ (400 ml : 47 ml), gia nhiệt lên $50^\circ\text{C}$.
    • Cho từ từ 3 g bột than chì (Graphite) và 18 g $KMnO_4$ vào hệ phản ứng, duy trì khuấy cơ ở $50^\circ\text{C}$ trong 12 giờ.
    • Làm nguội, đổ hỗn hợp ra cốc chứa nước đá cất, thêm từ từ dung dịch $H_2O_2$ đến khi dung dịch chuyển sang màu vàng sáng và hết sủi bọt (chấm dứt phản ứng khử $MnO_4^-$).
    • Lắng, gạn, rửa bằng nước cất và ly tâm nhiều lần đến $pH = 7$, thu được huyền phù GO.

  3. Quy trình chế tạo composite aerogel NF/GO/PVA:

    • Phối trộn huyền phù CNF ($1{,}5%\text{ kl}$), dung dịch PVA ($10\text{ mg/ml}$), huyền phù GO ($1{,}5%\text{ kl}$) và nước cất theo tỷ lệ khảo sát (Bảng 2.2).
    • Bổ sung $90\text{ }\mu\text{l}$ axit $H_2SO_4\text{ }10%$ để điều chỉnh môi trường phản ứng về $pH = 4 - 5$, sau đó thêm $90\text{ }\mu\text{l}$ dung dịch glutaraldehyde ($25%\text{ kl}$) làm tác nhân khâu mạch.
    • Khuấy cơ 1 giờ, siêu âm 30 phút, rót khuôn hình trụ 50 ml, ủ gia nhiệt ở $75^\circ\text{C}$ trong 3 giờ để hình thành hydrogel liên kết chéo.
    • Đưa mẫu vào tủ lạnh $4^\circ\text{C}$ trong 24 giờ, sau đó chuyển sang thiết bị sấy đông khô ở $-50^\circ\text{C}$ trong 24 giờ để làm thăng hoa pha lỏng, thu được aerogel.
Ký hiệu mẫu CNF (% khối lượng) GO (% khối lượng) PVA (% khối lượng) Glutaraldehyde ($\mu\text{l}$)
Mẫu 1 40 5 39 90
Mẫu 2 40 10 39 90
Mẫu 3 40 20 39 90

Chương 3: Kết quả và thảo luận

Chương 3 tập trung phân tích các dữ liệu thực nghiệm qua các phương pháp đo đặc trưng:

  • Biến đổi hóa học và cấu trúc của sợi dừa nước:
    • Phổ FT-IR xác nhận quá trình loại bỏ hemicellulose và lignin: Đỉnh hấp thụ tại $1740\text{ cm}^{-1}$ (dao động kéo giãn của nhóm acetyl và uronic ester trong hemicellulose hoặc liên kết ester của axit ferulic/p-coumaric trong lignin) và các đỉnh tại $1603\text{ cm}^{-1}$, $1509\text{ cm}^{-1}$ (dao động vòng thơm của lignin) suy giảm và biến mất hoàn toàn trên phổ CNF. Đồng thời, đỉnh tại $897\text{ cm}^{-1}$ đặc trưng cho liên kết $\beta$-glucosidic của cellulose hiển thị sắc nét hơn.
    • Giản đồ XRD ghi nhận hai mặt mạng tinh thể $(110)$ tại $2\theta \approx 16^\circ$ và $(200)$ tại $2\theta \approx 22{,}4^\circ$ đặc trưng cho cấu trúc Cellulose I. Độ kết tinh ($CrI$) tăng mạnh từ $59{,}79%$ (sợi dừa thô - Cell) lên $84{,}58%$ (sợi CNF sau xử lý), tương ứng mức tăng $24{,}79%$. Kích thước tinh thể trung bình của CNF đạt $3{,}4\text{ nm}$.
  • Đặc trưng của Graphene Oxide (GO):
    • Phổ XRD cho thấy đỉnh nhiễu xạ sắc nhọn $(002)$ của graphite tại $2\theta \approx 26{,}5^\circ$ dịch chuyển hoàn toàn về đỉnh $(001)$ tại $2\theta \approx 10^\circ$, khẳng định quá trình oxy hóa mở rộng khoảng cách giữa các lớp carbon thành công.
    • Phổ Raman ghi nhận hai dải đặc trưng $D$ (tại $\approx 1350\text{ cm}^{-1}$) và $G$ (tại $\approx 1590\text{ cm}^{-1}$). Phổ FT-IR xác nhận sự hiện diện của các nhóm chức -OH ($3400\text{ cm}^{-1}$), C=O ($1720\text{ cm}^{-1}$) và C-O-C ($1050\text{ cm}^{-1}$).
  • Đặc tính của Aerogel Composite NF/GO/PVA:
    • Hình thái và tỷ trọng: Mẫu aerogel có cấu trúc nhẹ, đặt vững chắc trên cánh hoa mà không làm biến dạng hoa. Ảnh FESEM cho thấy cấu trúc mạng xốp ba chiều tổ ong mở, thành lỗ xốp tạo bởi các tấm GO đan xen với sợi CNF và màng PVA liên kết chéo. Tỷ trọng của aerogel dao động ở mức thấp với độ xốp đạt trên $95%$.
    • Độ bền cơ học: Kết quả thử nghiệm nén cho thấy mẫu có hàm lượng GO cao hơn (Mẫu 3 với $20%\text{ GO}$) có độ bền nén và khả năng chịu tải trọng biến dạng đàn hồi tốt hơn nhờ mạng lưới liên kết hydro đa điểm giữa các nhóm -OH của PVA/CNF và các nhóm chức chứa oxy của GO, kết hợp với các cầu nối cộng hóa trị acetal tạo bởi glutaraldehyde.
    • Khả năng hấp phụ Methylene Blue: Quá trình hấp phụ đạt trạng thái cân bằng sau khoảng 120-180 phút. Mẫu 3 ($20%\text{ GO}$) cho dung lượng hấp phụ và hiệu suất khử MB cao nhất nhờ sự gia tăng các tâm tích điện âm ($-\text{COO}^-$, $-\text{O}^-$) tạo tương tác tĩnh điện với cation $\text{MB}^+$ và tương tác xếp chồng $\pi-\pi$ giữa vòng thơm của phân tử thuốc nhuộm với mặt phẳng carbon của GO.
    • Động học hấp phụ: Dữ liệu thực nghiệm tương thích với mô hình động học giả bậc hai (Pseudo-second-order) với hệ số tương quan $R^2 > 0{,}99$, khẳng định cơ chế hấp phụ chủ đạo là hấp phụ hóa học (chemisorption).

Chương 4: Kết luận và kiến nghị

Chương cuối đúc kết toàn bộ kết quả chế tạo thành công vật liệu aerogel từ phụ phẩm cuống dừa nước kết hợp GO và PVA, khẳng định tính khả thi của quy trình xử lý không dùng hóa chất độc hại nồng độ cao và hiệu quả xử lý thuốc nhuộm dệt may. Tác giả đồng thời đưa ra các kiến nghị nghiên cứu tiếp theo nhằm nâng cao tính ứng dụng của đề tài.

Kết quả và đóng góp

Các kết quả thực nghiệm định lượng chính được tác giả ghi nhận trong văn bản bao gồm:

Thông số / Chỉ tiêu Sợi dừa thô (Cell) Sợi Nanocellulose (CNF) Aerogel Composite (NF/GO/PVA)
Độ kết tinh ($CrI$) $59{,}79%$ $84{,}58%$ Duy trì pha tinh thể Cellulose I
Kích thước tinh thể ($CrS$) — $3{,}4\text{ nm}$ —
Đặc trưng liên kết hóa học Chứa lignin ($1509\text{ cm}^{-1}$), hemicellulose ($1740\text{ cm}^{-1}$) Loại bỏ triệt để lignin và hemicellulose Xuất hiện liên kết C-O-C, liên kết chéo acetal
Cấu trúc hình thái Bó sợi thô, bề mặt gồ ghề Sợi nano phân tán đều Mạng xốp 3D liên thông, độ xốp $>95%$
Động học hấp phụ MB — — Tương thích mô hình giả bậc hai ($R^2 > 0{,}99$)

Các giải pháp và đóng góp của đề tài:

  1. Giải pháp công nghệ trích xuất sinh khối: Đề xuất quy trình xử lý hóa nhiệt nhiều bước kết hợp kiềm nhẹ ($NaOH\text{ }5%$), tẩy trắng ($NaClO/CH_3COOH$) và phân rã siêu âm để thu hồi CNF có độ kết tinh cao ($84{,}58%$) từ cuống lá dừa nước - một loại phụ phẩm nông nghiệp phổ biến chưa được tận dụng hiệu quả tại Nam Bộ.
  2. Cải tiến quy trình tổng hợp GO: Ứng dụng quy trình Hummers cải tiến sử dụng hệ acid $H_2SO_4/H_3PO_4$ ($9:1$) và $KMnO_4$, loại bỏ hoàn toàn muối nitrate ($NaNO_3$), hạn chế tạo khí độc hại trong quá trình oxy hóa than chì.
  3. Chế tạo aerogel composite đa chức năng: Kết hợp thành công CNF, GO và PVA thành khối aerogel siêu nhẹ, có tính liên kết bền vững nhờ chất khâu mạch glutaraldehyde, khắc phục hoàn toàn nhược điểm giòn gãy và kém bền nước của aerogel nanocellulose thuần túy.
  4. Hiệu quả xử lý môi trường: Chứng minh khả năng hấp phụ Methylene Blue trong nước với cơ chế hấp phụ hóa học kết hợp tương tác tĩnh điện và tương tác $\pi-\pi$, đồng thời vật liệu có thể giải hấp và tái sử dụng bằng dung môi ethanol $99{,}7%$.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Khóa luận đã thẳng thắn nêu rõ một số giới hạn thực nghiệm:

  • Toàn bộ quá trình khảo sát khả năng hấp phụ Methylene Blue chỉ được thực hiện trên hệ dung dịch nước mô phỏng đơn thành phần trong điều kiện tĩnh ở quy mô phòng thí nghiệm, chưa đánh giá trên nguồn nước thải dệt nhuộm thực tế vốn có thành phần phức tạp (chứa nhiều chất trợ nhuộm, chất hoạt động bề mặt, ion kim loại nặng và khoảng pH dao động lớn).
  • Quy trình chế tạo aerogel sử dụng phương pháp sấy đông khô chân không kéo dài (24 giờ ở $-50^\circ\text{C}$), đòi hỏi chi phí năng lượng tương đối cao, chưa khảo sát các phương pháp sấy thay thế ở điều kiện thường (như sấy khô dưới áp suất khí quyển sau khi biến tính kỵ nước).
  • Đề tài kiến nghị tiếp tục khảo sát độ bền mỏi cơ học của aerogel sau nhiều chu kỳ nén - nhả liên tục và tối ưu hóa thêm tỷ lệ chất khâu mạch glutaraldehyde để giảm thiểu lượng hóa chất dư thừa.

Giá trị tham khảo

Bản đồ án tốt nghiệp này mang lại giá trị tham khảo chuyên môn cho các đối tượng:

  • Sinh viên, học viên cao học ngành Công nghệ Vật liệu, Kỹ thuật Hóa học, Kỹ thuật Môi trường: Cung cấp tài liệu tham khảo chi tiết về quy trình công nghệ cô lập nanocellulose từ phế phẩm thực vật và kỹ thuật chế tạo vật liệu aerogel xốp cấu trúc 3D.
  • Người nghiên cứu về vật liệu hấp phụ và xử lý nước: Cung cấp quy trình phân tích động học hấp phụ (mô hình giả bậc 1, giả bậc 2), phương pháp giải hấp tái sinh vật liệu bằng dung môi ethanol và các kỹ thuật phân tích cấu trúc vật liệu chuyên sâu (XRD, FT-IR, FESEM, TGA, BET).
  • Các nghiên cứu tận dụng phụ phẩm sinh khối: Cung cấp số liệu thực nghiệm về cuống lá cây dừa nước miền Tây Nam Bộ làm nguồn nguyên liệu xanh thay thế gỗ.

Câu hỏi thường gặp

1. Sợi nanocellulose (CNF) được tách chiết từ cuống lá dừa nước qua những giai đoạn xử lý hóa học nào?
Quá trình tách chiết trải qua ba giai đoạn hóa học chính: (1) Xử lý sơ bộ bằng nước cất ở $90^\circ\text{C}$ trong 1 giờ để loại bỏ pectin và tinh bột; (2) Xử lý kiềm với dung dịch $NaOH\text{ }5%$ ở $90^\circ\text{C}$ trong 1 giờ để hòa tan và loại bỏ hemicellulose; (3) Tẩy trắng 3 lần bằng hỗn hợp $CH_3COOH$ và $NaClO$ ở $75^\circ\text{C}$ trong 2 giờ để loại bỏ hoàn toàn lignin. Cuối cùng, mẫu được rung siêu âm 30 phút và ly tâm để thu huyền phù CNF.

2. Phương pháp tổng hợp Graphene Oxide (GO) trong đề tài có điểm gì cải tiến so với phương pháp Hummers truyền thống?
Đề tài sử dụng phương pháp Hummers cải tiến với hỗn hợp acid $H_2SO_4\text{ }98%$ và $H_3PO_4\text{ }85%$ theo tỷ lệ thể tích $9:1$, kết hợp với chất oxy hóa $KMnO_4$ ở $50^\circ\text{C}$ trong 12 giờ. Điểm cải tiến quan trọng là không sử dụng muối $NaNO_3$, giúp ngăn ngừa hoàn toàn sự sinh ra các khí độc hại như $NO_2$ và $N_2O_4$, đồng thời nâng cao mức độ oxy hóa đồng đều trên các phiến graphite.

3. Vì sao độ kết tinh ($CrI$) của sợi dừa nước lại tăng mạnh sau quá trình xử lý hóa học?
Theo kết quả XRD tính toán theo công thức Segal, độ kết tinh tăng từ $59{,}79%$ (sợi dừa thô) lên $84{,}58%$ (sợi CNF), tăng $24{,}79%$. Nguyên nhân là do các quá trình xử lý kiềm ($NaOH$) và tẩy trắng ($NaClO/CH_3COOH$) đã loại bỏ phần lớn các thành phần vô định hình bao bọc xung quanh vi sợi (chủ yếu là hemicellulose và lignin), giúp bộc lộ rõ nét các vùng tinh thể Cellulose I có trật tự sắp xếp cao.

4. Vai trò của PVA và Glutaraldehyde trong cấu trúc aerogel NF/GO/PVA là gì?
Polyvinyl alcohol (PVA) đóng vai trò chất nền polymer dẻo dai, tương thích sinh học, cung cấp các nhóm hydroxyl để tạo liên kết hydro với CNF và GO. Glutaraldehyde đóng vai trò tác nhân khâu mạch hóa học, phản ứng với các nhóm hydroxyl của PVA và CNF trong môi trường acid nhẹ ($pH = 4-5$) để tạo liên kết cộng hóa trị acetal, hình thành khung mạng không gian ba chiều bền vững, giúp aerogel không bị tan rã khi ngâm trong nước.

5. Quá trình hấp phụ Methylene Blue của vật liệu aerogel tuân theo quy luật động học nào và diễn ra theo cơ chế gì?
Quá trình hấp phụ Methylene Blue của aerogel NF/GO/PVA tương thích tốt nhất với mô hình động học giả bậc hai (Pseudo-second-order) với hệ số tương quan $R^2 > 0{,}99$. Cơ chế hấp phụ chủ yếu là hấp phụ hóa học, dựa trên tương tác hút tĩnh điện giữa các tâm tích điện âm ($-\text{COO}^-$, $-\text{O}^-$) trên bề mặt GO/CNF với cation phẩm nhuộm $\text{MB}^+$, kết hợp với tương tác xếp chồng $\pi-\pi$ giữa hệ liên kết liên hợp của GO và vòng thơm của Methylene Blue.

Kết luận

Đồ án tốt nghiệp của tác giả Trần Tiến Anh đã nghiên cứu và hoàn thiện quy trình công nghệ chế tạo vật liệu composite aerogel ba thành phần NF/GO/PVA từ nguồn phụ phẩm cuống lá dừa nước tự nhiên kết hợp graphene oxide và polymer polyvinyl alcohol khâu mạch. Kết quả thực nghiệm đã chứng minh sợi nanocellulose sau khi tách chiết đạt độ kết tinh cao ($84{,}58%$) và vật liệu aerogel tạo thành có cấu trúc xốp 3D siêu nhẹ, độ bền nén tốt và hiệu quả xử lý phẩm màu Methylene Blue theo mô hình động học giả bậc hai. Công trình mang lại giá trị thực tiễn trong việc nâng cao chuỗi giá trị cho sinh khối dừa nước Nam Bộ và mở ra giải pháp vật liệu nano xanh ứng dụng trong xử lý nước thải công nghiệp.