I. Cu based organic frameworks
Luận án tập trung vào việc tổng hợp và ứng dụng của bốn Cu-based organic frameworks (Cu-MOFs) bao gồm Cu3(BTC)2, Cu2(BDC)2(DABCO), Cu2(BPDC)2(BPY) và Cu(BDC). Các Cu-MOFs này được sử dụng làm chất xúc tác dị thể cho các phản ứng ghép cặp C–C và C–N. Cấu trúc và tính chất của các Cu-MOFs được phân tích chi tiết, bao gồm các phương pháp tổng hợp và đặc trưng hóa học. Các Cu-MOFs này có diện tích bề mặt lớn và khả năng xúc tác cao, đặc biệt là trong các phản ứng hữu cơ.
1.1. Cấu trúc và tính chất
Các Cu-MOFs được xây dựng từ các muối đồng và các axit hữu cơ như 1,4-benzenedicarboxylic acid (BDC), 1,3,5-benzenetricarboxylic acid (BTC) và 4,4’-biphenyldicarboxylic acid (BPDC). Các liên kết hữu cơ này có giá thành thấp và dễ dàng thương mại hóa. Cấu trúc của các Cu-MOFs được xác định bằng các phương pháp như nhiễu xạ tia X (PXRD), kính hiển vi điện tử quét (SEM) và phân tích nhiệt trọng lượng (TGA).
1.2. Phương pháp tổng hợp
Các Cu-MOFs được tổng hợp bằng phương pháp solvothermal, sử dụng các dung môi hữu cơ như DMF và ethanol. Quá trình tổng hợp được tối ưu hóa để đạt được hiệu suất cao và độ tinh khiết của sản phẩm. Các phương pháp đặc trưng hóa như FT-IR và ICP-MS được sử dụng để xác định thành phần và cấu trúc của các Cu-MOFs.
II. Catalysts
Các Cu-MOFs được sử dụng làm chất xúc tác dị thể trong các phản ứng ghép cặp C–C và C–N. Khả năng xúc tác của các Cu-MOFs được đánh giá thông qua các phản ứng tổng hợp propargylamines và quinoxalines. Các Cu-MOFs cho thấy hiệu suất cao và có thể tái sử dụng nhiều lần mà không bị giảm đáng kể hoạt tính xúc tác.
2.1. Ứng dụng trong phản ứng ghép cặp C C
Các Cu-MOFs như Cu3(BTC)2, Cu2(BDC)2(DABCO) và Cu2(BPDC)2(BPY) được sử dụng làm chất xúc tác cho phản ứng ghép cặp C–C để tổng hợp propargylamines. Các phản ứng này được thực hiện trong điều kiện nhẹ nhàng và cho hiệu suất cao. Các Cu-MOFs cũng cho thấy khả năng tương thích với nhiều nhóm chức khác nhau.
2.2. Ứng dụng trong phản ứng ghép cặp C N
Cu(BDC) được sử dụng làm chất xúc tác cho phản ứng ghép cặp C–N để tổng hợp quinoxalines. Phản ứng này cũng cho hiệu suất cao và có thể tái sử dụng chất xúc tác nhiều lần. Các điều kiện phản ứng được tối ưu hóa để đạt được hiệu suất cao nhất.
III. CC coupling reactions
Các phản ứng ghép cặp C–C được nghiên cứu chi tiết trong luận án, đặc biệt là trong việc tổng hợp propargylamines. Các Cu-MOFs cho thấy hiệu suất cao trong các phản ứng này, với khả năng tái sử dụng và độ bền cao.
3.1. Cơ chế phản ứng
Cơ chế của các phản ứng ghép cặp C–C được đề xuất dựa trên các nghiên cứu thực nghiệm và lý thuyết. Các Cu-MOFs hoạt động như chất xúc tác dị thể, tạo điều kiện thuận lợi cho sự hình thành liên kết C–C giữa các phân tử hữu cơ.
3.2. Tối ưu hóa điều kiện phản ứng
Các điều kiện phản ứng như nhiệt độ, lượng chất xúc tác và tỷ lệ các chất phản ứng được tối ưu hóa để đạt được hiệu suất cao nhất. Các nghiên cứu cho thấy rằng các Cu-MOFs có thể hoạt động hiệu quả trong nhiều điều kiện khác nhau.
IV. CN coupling reactions
Các phản ứng ghép cặp C–N được nghiên cứu để tổng hợp quinoxalines. Cu(BDC) được sử dụng làm chất xúc tác chính trong các phản ứng này, cho hiệu suất cao và độ chọn lọc tốt.
4.1. Cơ chế phản ứng
Cơ chế của các phản ứng ghép cặp C–N được đề xuất dựa trên các nghiên cứu thực nghiệm. Cu(BDC) hoạt động như chất xúc tác dị thể, tạo điều kiện thuận lợi cho sự hình thành liên kết C–N giữa các phân tử hữu cơ.
4.2. Tối ưu hóa điều kiện phản ứng
Các điều kiện phản ứng như nhiệt độ, lượng chất xúc tác và tỷ lệ các chất phản ứng được tối ưu hóa để đạt được hiệu suất cao nhất. Các nghiên cứu cho thấy rằng Cu(BDC) có thể hoạt động hiệu quả trong nhiều điều kiện khác nhau.
V. Chemical engineering
Luận án đóng góp vào lĩnh vực chemical engineering bằng cách cung cấp các phương pháp tổng hợp và ứng dụng mới của các Cu-MOFs trong các phản ứng ghép cặp C–C và C–N. Các nghiên cứu này có tiềm năng ứng dụng cao trong công nghiệp hóa chất và dược phẩm.
5.1. Ứng dụng công nghiệp
Các Cu-MOFs có tiềm năng ứng dụng cao trong công nghiệp hóa chất và dược phẩm, đặc biệt là trong việc tổng hợp các hợp chất hữu cơ có giá trị cao như propargylamines và quinoxalines.
5.2. Tính bền vững
Các Cu-MOFs cho thấy khả năng tái sử dụng và độ bền cao, làm cho chúng trở thành lựa chọn bền vững cho các quá trình xúc tác trong công nghiệp hóa chất.
