Chương 1: Tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân. Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma. Chương 3: Thực nghiệm và kết quả. 2 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc CHƢƠNG 1.
TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp.
Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt.Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân. Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U.
Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234 U (0,0055% ); 235U (0,720% ) và 238U ( 99,2745%). Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nước. Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha.
Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4,47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách 3 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc tự phát.238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân.Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì 235 U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định.Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân.
Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân.Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh. Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U - 206Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được hệ thống trong các hình 1. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.
Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao.
- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia và . 4 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206Pb.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb. 5 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb. Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 238 U U1 4,2 4,47 x 109 năm 234 Th UX1 56% 0,2 24,1 ngày 44% 0,1 234 Pa UX2 90% 0,5 1,18 phút 10%1,2 234 U U11 4,8 2,44 x 105 năm 230 Th Io 75% 4,7 7,7 x 104 năm 25%4,6 226 Ra - 93% 4,8 1600 năm 7%4,6 222 Rn Em 5,5 2,3824 ngày 218 Po RaA 6,0 3,05 phút 214 Pb RaB 0,7 26,8 phút 214 Bi RaC 23% 3,2 19,8 phút 77% 1,7 214 Po RaC' 7,7 1,64 x 104 giây 210 Pb RaD 0,03 22,3 năm 6 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc 210 Bi RaE 1,2 5,01 ngày 210 Po RaF 5,3 138,4 ngày 206 Pb RaG - - Trạng thái bền Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb.
Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 235 U AcU 4,5 7,04 x 108 năm 231 Th UY 0,2 25,6 giờ 231 Pa - 83% 5,0 3,25 x 104 năm 16% 4,7 231 Ac - 0,02 21,8 năm 227 Th RdAc 46% 6,1 18,72 ngày 54% 5,8 223 Ra AcX 76% 5,7 11,4 ngày 24% 5,5 219 Rn An 84% 6,7 3,96 giây 16% 6,3 7 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc 215 Po AcA 7,4 1,78 x 10 -3 giây 211 Pb AcB 20% 0,5 36,1 phút 80% 6,6 211 Bi AcC 84% 6,6 2,13 phút 16% 6,3 207 Tl AcC" 1,5 4,76 phút 207 Pb AcD Trạng thái - - bền Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả hai dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.
Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn.Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường 8 LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com Luận văn Thạc sĩ Đặng Đình Ngọc là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ.Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ. Trong cả hai dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ.
Nhiên liệu Urani Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là 238U, 235U và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99,2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium, 235 U chiếm 0,720 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0,0055 %. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt. Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp Urani hàm lượng cao.
Tuy nhiên đây chưa phải nhiên liệu hạt nhân.Urani khi được sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235U trong tự nhiên (0,72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên.Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức 0,72 % thì được coi là đã làm giàu.