Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Sự gia tăng dân số toàn cầu kết hợp với tốc độ công nghiệp hóa và hiện đại hóa nhanh chóng đang tạo ra áp lực lớn đối với môi trường sinh thái, đặc biệt là tài nguyên nước. Tại Việt Nam, sự chuyển dịch từ sản xuất thủ công sang quy mô công nghiệp tại các đô thị, khu công nghiệp và làng nghề dệt may đã làm phát sinh khối lượng lớn nước thải chứa hóa chất phức tạp. Nhiều cơ sở sản xuất và làng nghề (như dệt lụa Vạn Phúc, Dương Nội) xả thải trực tiếp hoặc xử lý chưa đạt chuẩn, dẫn đến tình trạng ô nhiễm nguồn nước mặt với nhu cầu oxy hóa học (COD) dao động từ 380 đến 890 mg/L (vượt quy chuẩn từ 3 đến 8 lần) và độ màu đạt khoảng 750 Pt-Co.

Trong nước thải dệt nhuộm, các hợp chất màu tổng hợp, điển hình là thuốc nhuộm azo và các phẩm màu cation như xanh metylen (methylene blue - MB), là thành phần khó phân hủy do có độ bền cao dưới tác động của ánh sáng, nhiệt độ và các tác nhân oxy hóa. Xanh metylen không chỉ làm suy giảm khả năng quang hợp của hệ thủy sinh và giảm lượng oxy hòa tan trong nước mà còn gây độc tính đối với con người khi tiếp xúc trực tiếp hoặc tích lũy qua chuỗi thức ăn (gây nôn mửa, hạ huyết áp, thiếu máu do tan máu cấp, tổn thương hệ tiêu hóa). Trong các phương pháp xử lý chất màu (trao đổi ion, keo tụ - tạo bông, oxy hóa nâng cao), phương pháp hấp phụ được đánh giá cao nhờ quy trình vận hành đơn giản, tính kinh tế và hiệu suất thu hồi cao.

Khóa luận tốt nghiệp tập trung giải quyết các mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu cụ thể sau:

  1. Tổng hợp vật liệu graphen oxit dạng khử (rGO) từ bột graphit thương mại thông qua giai đoạn trung gian graphit oxit (GrO) và graphen oxit (GO).
  2. Xác định các đặc trưng cấu trúc lý hóa của vật liệu chế tạo được bằng các phương pháp phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR), nhiễu xạ tia X (XRD) và phương pháp xác định điểm đẳng điện ($\text{pH}_\text{I}$).
  3. Xây dựng đường chuẩn quang phổ hấp thụ phân tử UV-Vis của xanh metylen tại bước sóng cực đại $\lambda_{\max}$.
  4. Đánh giá và so sánh hiệu suất hấp phụ xanh metylen của 4 loại vật liệu gốc carbon: graphit (Gr), graphit oxit (GrO), graphen oxit (GO) và graphen oxit dạng khử (rGO).
  5. Khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố công nghệ đến quá trình hấp phụ xanh metylen trên rGO, bao gồm: thời gian tiếp xúc, hàm lượng chất hấp phụ, pH môi trường, nhiệt độ và nồng độ ban đầu của phẩm màu.
  6. Tính toán các thông số động học (mô hình bậc 1, bậc 2), nhiệt động học ($\Delta H^\circ$, $\Delta S^\circ$, $\Delta G^\circ$) và mô hình đẳng nhiệt hấp phụ (Langmuir, Freundlich).
  • Đối tượng nghiên cứu: Vật liệu graphen oxit dạng khử (rGO) và quá trình hấp phụ phẩm màu xanh metylen trong môi trường nước.
  • Phạm vi nghiên cứu: Thực nghiệm tổng hợp và khảo sát hấp phụ quy mô phòng thí nghiệm tại Khoa Hóa học, Trường Đại học Sư phạm – Đại học Đà Nẵng trong năm học 2020–2021.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Khóa luận được xây dựng dựa trên nền tảng lý thuyết về vật liệu nano carbon, hóa học bề mặt và nhiệt động học của quá trình hấp phụ pha lỏng:

  • Lý thuyết về vật liệu carbon và dẫn xuất: Graphit có cấu trúc lớp phẳng với mạng lưới nguyên tử carbon lai hóa $sp^2$ liên kết cộng hóa trị tạo thành các vòng lục giác (độ dài liên kết C–C là 0,142 nm, khoảng cách giữa các lớp $d_{002} = 0,333 - 0,340\text{ nm}$). Liên kết giữa các lớp là lực liên kết Van der Waals yếu. Khi oxy hóa graphit bằng các chất oxy hóa mạnh, các nhóm chức chứa oxy (hydroxyl, epoxy, carbonyl, carboxyl) gắn xen kẽ vào cấu trúc làm tăng khoảng cách giữa các lớp tạo thành GrO và GO. Quá trình khử GO bằng các tác nhân hóa học loại bỏ bớt các nhóm chức oxy, phục hồi một phần hệ liên hợp điện tử $sp^2$ để tạo thành rGO có diện tích bề mặt lớn và tính kỵ nước/ưa nước cân bằng, làm tăng khả năng tương tác $\pi-\pi$ với các phân tử hữu cơ thơm.
  • Lý thuyết quá trình hấp phụ trong môi trường nước: Khảo sát cơ chế tương tác giữa chất bị hấp phụ (cation xanh metylen) và bề mặt chất hấp phụ rGO thông qua tương tác tĩnh điện, tương tác $\pi-\pi$, lực Van der Waals và liên kết hydro. Quá trình phụ thuộc mạnh vào trạng thái điện tích bề mặt của vật liệu thông qua điểm đẳng điện $\text{pH}_\text{I}$.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm được triển khai theo các quy trình chuẩn hóa:

  • Quy trình tổng hợp GrO và GO: Áp dụng phương pháp Tour cải tiến (không sử dụng $\text{NaNO}_3$ nhằm tránh sinh khí độc). Graphit (0,5 g) được oxy hóa bằng $\text{KMnO}_4$ (3,0 g) trong hỗn hợp acid $\text{H}_2\text{SO}_4$ đậm đặc (60 mL) và $\text{H}_3\text{PO}_4$ đậm đặc (7 mL) ở nhiệt độ 65°C trong 8 giờ. Sau đó, hỗn hợp được làm nguội bằng nước đá, xử lý bằng $\text{H}_2\text{O}_2$ 30% để khử $\text{KMnO}_4$ dư, ly tâm rửa sạch bằng dung dịch $\text{HCl}$ loãng và nước cất rồi sấy khô thu được GrO. Quá trình rung siêu âm GrO trong nước giúp bóc tách các lớp carbon tạo huyền phù GO.
  • Quy trình khử xanh chế tạo rGO: Huyền phù GO (0,1 g GrO trong 100 mL nước cất sau khi siêu âm 1 giờ) được khử hóa học bằng acid ascorbic (0,15 g) – một tác nhân khử thân thiện môi trường – ở nhiệt độ 50°C trong 8 giờ. Sản phẩm được ly tâm, rửa sạch nhiều lần bằng nước cất và ethanol, sau đó sấy chân không ở 80°C trong 5 giờ.
  • Phương pháp phân tích công cụ:
    • Nhiễu xạ tia X (XRD): Ghi trên thiết bị Bruker D8 ADVANCE ECO để đánh giá cấu trúc tinh thể, khoảng cách giữa các lớp mạng $d_{002}$ và mức độ trật tự của vật liệu.
    • Quang phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR): Ghi trên máy Jasco FT/IR-6800 trong vùng số sóng 4000–400 $\text{cm}^{-1}$ nhằm xác định các nhóm chức chứa oxy trên bề mặt.
    • Quang phổ hấp thụ phân tử UV-Vis: Sử dụng máy Jasco V-730 đo mật độ quang tại bước sóng $\lambda_{\max} = 662\text{ nm}$ để xác định nồng độ xanh metylen dư.
    • Phương pháp xác định điểm đẳng điện ($\text{pH}_\text{I}$): Đo sự thay đổi $\Delta\text{pH} = \text{pH}{\text{sau}} - \text{pH}{\text{đầu}}$ sau 48 giờ ngâm vật liệu trong dung dịch $\text{NaCl}$ 0,1 M có dải pH ban đầu từ 2 đến 12.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan

Chương này hệ thống hóa các tài liệu khoa học liên quan đến đề tài:

  • Ô nhiễm chất màu dệt nhuộm và tính chất xanh metylen: Phân tích đặc tính lý hóa của xanh metylen ($\text{C}{16}\text{H}{18}\text{ClN}_3\text{S}\cdot3\text{H}_2\text{O}$, khối lượng mol 319,85 g/mol, nhiệt độ nóng chảy 100–110°C), phân loại là chất màu cation dạng dị vòng thơm. Đánh giá chi tiết độc tính sinh học đối với sức khỏe con người và hệ sinh thái thủy sinh khi nồng độ chất màu vượt ngưỡng tiếp nhận.
  • Tổng quan về vật liệu graphit, GrO, GO và rGO: Trình bày lịch sử phát triển các phương pháp tổng hợp GrO từ phương pháp Brodie (1859), Staudenmaier (1898), Hummers (1958) đến phương pháp Tour cải tiến (2010). Phân tích ưu nhược điểm của từng phương pháp về độ an toàn, tính oxy hóa và khả năng bóc tách lớp. Đánh giá cơ chế của các tác nhân khử GO (hydrazin, $\text{NaBH}_4$, acid ascorbic) và ứng dụng của vật liệu gốc graphen trong xử lý môi trường.
  • Tổng quan về lý thuyết hấp phụ trong pha lỏng: Trình bày bản chất của hấp phụ vật lý và hấp phụ hóa học, các yếu tố ảnh hưởng trong môi trường nước (pH, nhiệt độ, nồng độ, diện tích tiếp xúc, tương tác cạnh tranh của dung môi) cùng các mô hình toán học mô tả cân bằng và động học hấp phụ.

Chương 2: Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm

Chương này trình bày chi tiết danh mục hóa chất, trang thiết bị và các bước thực nghiệm:

  • Hóa chất và thiết bị: Bột graphit, $\text{KMnO}_4$, $\text{H}_2\text{SO}_4$, $\text{H}_3\text{PO}_4$, $\text{H}_2\text{O}_2$, acid ascorbic, xanh metylen, $\text{HCl}$, $\text{NaOH}$, $\text{NaCl}$, ethanol cùng hệ thống máy đo chuyên dụng (pH-meter HANNA HI2010-02, tủ sấy chân không, máy ly tâm, máy khuấy siêu âm, quang phổ kế UV-Vis Jasco V-730, máy XRD Bruker D8, máy FTIR Jasco FT/IR-6800).
  • Quy trình tổng hợp mẫu: Mô tả chi tiết từng bước tổng hợp GrO, phân tách GO và khử hóa học tạo rGO bằng sơ đồ khối thực nghiệm.
  • Phương pháp khảo sát quá trình hấp phụ: Thiết lập các mẻ thí nghiệm tĩnh (dung tích 10 mL xanh metylen) để khảo sát từng thông số biến thiên:
    • Thời gian tiếp xúc: 10, 20, 30, 40, 50 phút.
    • Hàm lượng vật liệu rGO: 0,05; 0,1; 0,2; 0,3; 0,4; 0,5 g/L.
    • pH dung dịch: 4, 5, 6, 7, 8, 9.
    • Nhiệt độ: 25, 30, 35, 40, 45°C.
    • Nồng độ ban đầu xanh metylen: 12,5; 25,0; 37,5; 50,0; 62,5 ppm.
  • Phương pháp xử lý số liệu:
    • Hiệu suất hấp phụ: $H (%) = \frac{C_0 - C}{C_0} \times 100%$
    • Dung lượng hấp phụ: $q = \frac{(C_0 - C) \times V}{m}$ (mg/g)

Chương 3: Kết quả và thảo luận

Chương này tập trung phân tích các dữ liệu thực nghiệm thu được:

1. Đặc trưng cấu trúc của vật liệu

  • Quang phổ FTIR: Phổ của graphit ban đầu không xuất hiện tín hiệu dao động nhóm chức. Phổ của GrO thể hiện rõ các dải hấp thụ đặc trưng: dao động kéo dãn của nhóm –OH tại $3406\text{ cm}^{-1}$, nhóm carbonyl C=O tại $1712\text{ cm}^{-1}$ và liên kết C–O của nhóm alkoxy/epoxy tại $1039\text{ cm}^{-1}$. Trên phổ của rGO, các đỉnh dao động của nhóm chứa oxy giảm mạnh hoặc biến mất hoàn toàn, chứng minh acid ascorbic đã khử thành công các nhóm chức oxy hóa.
  • Nhiễu xạ tia X (XRD): Graphit thể hiện đỉnh nhiễu xạ sắc nét tại góc $2\theta = 26,4^\circ$ ứng với mặt mạng (002), khoảng cách giữa các lớp $d_{002} = 0,333\text{ nm}$. Ở mẫu GrO, đỉnh đặc trưng dịch chuyển về $2\theta = 10,1^\circ$ ($d_{002} = 0,752\text{ nm}$) do sự chèn của các nhóm chức chứa oxy và phân tử nước vào giữa các lớp carbon. Sau khi khử thành rGO, đỉnh tại $10,1^\circ$ biến mất và xuất hiện một đỉnh nhiễu xạ rộng tại vị trí $2\theta = 24,3^\circ$ ($d_{002} = 0,380\text{ nm}$), phản ánh sự phục hồi cấu trúc xếp lớp nhưng có sự sắp xếp không trật tự của các tấm graphen.
  • Điểm đẳng điện ($\text{pH}_\text{I}$): Điểm đẳng điện của các vật liệu được xác định lần lượt là: $\text{pH}\text{I}(\text{Gr}) = 8,6$; $\text{pH}\text{I}(\text{GrO}) = 6,1$; $\text{pH}\text{I}(\text{GO}) = 4,7$; $\text{pH}\text{I}(\text{rGO}) = 6,4$. Giá trị $\text{pH}_\text{I}(\text{rGO}) = 6,4$ cho thấy ở $\text{pH} < 6,4$ bề mặt rGO mang điện tích dương, ở $\text{pH} > 6,4$ bề mặt mang điện tích âm.

2. Đường chuẩn và so sánh hiệu suất giữa các vật liệu

  • Đường chuẩn UV-Vis: Bước sóng hấp thụ cực đại của xanh metylen xác định được là $\lambda_{\max} = 662\text{ nm}$. Phương trình đường chuẩn hồi quy tuyến tính trong khoảng nồng độ 1–5 ppm là $A = 0,1863C + 0,0353$ với hệ số tương quan $R^2 = 0,9845$.
  • So sánh hiệu suất hấp phụ: Thử nghiệm ở điều kiện nồng độ xanh metylen 25 ppm, liều lượng vật liệu 1 g/L, thời gian 30 phút cho thấy: hiệu suất hấp phụ của Gr đạt 69%, trong khi rGO đạt tới 99%. Khả năng hấp phụ vượt trội của rGO là nhờ sự gia tăng diện tích bề mặt riêng sau bóc tách và sự hình thành các tâm hấp phụ tích cực tương tác mạnh với khung phân tử hữu cơ.

3. Khảo sát các thông số ảnh hưởng và mô hình hóa quá trình hấp phụ

  • Thời gian và động học hấp phụ: Quá trình hấp phụ xanh metylen trên rGO diễn ra rất nhanh, sau 10 phút hiệu suất đạt 74% và đạt trạng thái cân bằng sau 30 phút ($H = 99,7%$). Số liệu thực nghiệm được xử lý qua 2 mô hình động học:
Thông số động học Mô hình bậc 1 biểu kiến Mô hình bậc 2 biểu kiến
Phương trình tuyến tính $\ln(q_e - q_t) = 3,764 - 0,2149t$ $\frac{t}{q_t} = 0,0741 + 0,0386t$
Hằng số tốc độ ($k$) $k_1 = 0,2149\text{ phút}^{-1}$ $k_2 = 0,0201\text{ g}\cdot\text{mg}^{-1}\cdot\text{phút}^{-1}$
Dung lượng cân bằng tính toán ($q_{e,\text{cal}}$) $43,12\text{ mg/g}$ $25,91\text{ mg/g}$
Hệ số tương quan ($R^2$) $0,9083$ $0,9944$
Sai số tương đối trung bình (ARE %) $72,8%$ $3,82%$

Hệ số $R^2 = 0,9944$ và sai số $\text{ARE} = 3,82%$ khẳng định quá trình hấp phụ tuân theo mô hình động học biểu kiến bậc 2, thể hiện sự chi phối của cơ chế hấp phụ hóa học qua tương tác chia sẻ điện tử hoặc tĩnh điện.

  • Ảnh hưởng của hàm lượng rGO: Khi tăng hàm lượng rGO từ 0,05 g/L đến 0,5 g/L, hiệu suất hấp phụ tăng mạnh và đạt mức bão hòa 99% tại hàm lượng 0,3 g/L. Ngược lại, dung lượng hấp phụ trên một đơn vị khối lượng ($q$) giảm dần do sự dư thừa các tâm hoạt tính. Do đó, hàm lượng tối ưu được lựa chọn là 0,3 g/L.
  • Ảnh hưởng của pH môi trường: Hiệu suất tăng mạnh khi pH tăng từ 4 lên 7 và duy trì ổn định quanh mức 99% ở dải pH từ 7 đến 9. Điều này phù hợp với giá trị $\text{pH}\text{I} = 6,4$: tại $\text{pH} \ge 7$ ($\text{pH} > \text{pH}\text{I}$), bề mặt rGO tích điện tích âm, tạo lực hút tĩnh điện thuận lợi với cation xanh metylen. Mức pH = 7 được chọn làm điều kiện tối ưu.
  • Ảnh hưởng của nhiệt độ và nhiệt động học: Khảo sát trong khoảng 25–45°C cho thấy hiệu suất xử lý tăng dần và đạt cực đại 99,5% tại 40°C. Xử lý số liệu theo phương trình Van 't Hoff ($\ln K_d = -\frac{24776,7}{T} + 85,98$) xác định được các thông số nhiệt động:
    • Biến thiên entanpi: $\Delta H^\circ = 206\text{ kJ/mol} > 0$ (quá trình thu nhiệt).
    • Biến thiên entropi: $\Delta S^\circ = 714,9\text{ J}/(\text{mol}\cdot\text{K}) > 0$ (tăng độ hỗn loạn tại bề mặt phân chia pha).
    • Biến thiên năng lượng tự do Gibbs: $\Delta G^\circ_{298} = -7043,89\text{ J/mol} < 0$ (quá trình hấp phụ diễn ra tự phát).
  • Ảnh hưởng của nồng độ đầu và mô hình đẳng nhiệt: Khi tăng nồng độ xanh metylen từ 12,5 ppm lên 62,5 ppm (ở liều lượng 0,3 g/L), hiệu suất hấp phụ giảm mạnh xuống còn khoảng 10% do các tâm hấp phụ bị bão hòa.
Mô hình đẳng nhiệt Tham số mô hình Hệ số tương quan ($R^2$)
Langmuir $q_m = 120,48\text{ mg/g}$; $K_L = 2,1287\text{ L/mg}$ $0,9658$
Freundlich $K_F = \text{tham số thực nghiệm}$; $1/n = \text{hệ số thực nghiệm}$ $0,7514$

Dữ liệu tương thích cao với phương trình đẳng nhiệt Langmuir ($R^2 = 0,9658$), chỉ ra rằng quá trình hấp phụ xanh metylen trên vật liệu rGO là quá trình hấp phụ đơn lớp trên bề mặt đồng nhất với dung lượng hấp phụ cực đại lý thuyết $q_m = 120,48\text{ mg/g}$.

Kết quả và đóng góp

Khóa luận đã đạt được các kết quả thực nghiệm và đóng góp cụ thể:

Tổng hợp rGO từ bột Graphit qua phương pháp Tour cải tiến và khử xanh bằng Acid Ascorbic
  • Đóng góp về mặt phương pháp: Áp dụng thành công quy trình khử xanh sử dụng acid ascorbic thay thế các hóa chất khử độc hại truyền thống (như hydrazin hydrat), tạo ra vật liệu rGO có hoạt tính bề mặt cao, an toàn cho môi trường thực nghiệm.
  • Đóng góp dữ liệu học thuật: Cung cấp bộ thông số đầy đủ về động học, nhiệt động học và dung lượng hấp phụ cực đại của rGO đối với xanh metylen, làm cơ sở khoa học cho việc ứng dụng vật liệu nano carbon trong xử lý nước thải dệt nhuộm.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

  • Hạn chế của đề tài:

    • Nghiên cứu mới dừng lại ở quy mô phòng thí nghiệm trên hệ dung dịch xanh metylen đơn chất nhân tạo trong nước cất; chưa khảo sát trên mẫu nước thải dệt nhuộm thực tế có độ dẫn điện cao, chứa nhiều ion kim loại, chất hoạt động bề mặt và hỗn hợp nhiều phẩm màu cạnh tranh.
    • Chưa tiến hành các chu trình giải hấp (desorption) và tái sinh vật liệu để đánh giá độ bền cơ lý, khả năng tái sử dụng nhiều lần của rGO.
    • Thử nghiệm được thực hiện chủ yếu ở chế độ hấp phụ tĩnh (batch), chưa thiết kế hệ thống dòng chảy liên tục (cột hấp phụ).

  • Hướng nghiên cứu tiếp theo:

    • Khảo sát khả năng hấp phụ đa chất trên nền nước thải thực tế của các làng nghề hoặc nhà máy dệt may.
    • Nghiên cứu quy trình giải hấp bằng dung môi thích hợp và đánh giá hiệu suất của vật liệu sau 5–10 chu kỳ tái sinh.
    • Nghiên cứu cố định rGO lên giá thể hoặc phối hợp tạo vật liệu composite/nanocomposite từ tính ($\text{rGO/Fe}_3\text{O}_4$) nhằm nâng cao khả năng phân tách và thu hồi vật liệu sau xử lý.

Giá trị tham khảo

Khóa luận là tài liệu tham khảo hữu ích cho:

  • Sinh viên, học viên chuyên ngành Hóa học, Hóa môi trường và Khoa học vật liệu: Tham khảo quy trình thực nghiệm chi tiết về biến tính graphit thành GrO, GO và rGO; quy trình chuẩn hóa phép đo quang phổ UV-Vis và kỹ thuật xác định điểm đẳng điện của vật liệu rắn.
  • Người làm nghiên cứu về xử lý nước và vật liệu hấp phụ: Cung cấp phương pháp luận chuẩn xác về mô hình hóa toán học các quá trình hấp phụ pha lỏng (tính toán sai số ARE cho động học bậc 1, bậc 2; thiết lập phương trình Van 't Hoff tính $\Delta H^\circ, \Delta S^\circ, \Delta G^\circ$; tối ưu hóa các tham số đẳng nhiệt Langmuir và Freundlich).

Câu hỏi thường gặp

1. Tác nhân khử nào được sử dụng để chuyển hóa GO thành rGO trong nghiên cứu này và vì sao được lựa chọn?
Nghiên cứu sử dụng acid ascorbic (vitamin C) với tỉ lệ 0,15 g acid ascorbic cho 0,1 g GrO trong 100 mL nước, phản ứng ở 50°C trong 8 giờ. Acid ascorbic được lựa chọn vì đây là chất khử hữu cơ thân thiện với môi trường, không độc hại như hydrazin hay $\text{NaBH}_4$, nhưng vẫn đảm bảo khả năng loại bỏ hiệu quả các nhóm chức chứa oxy trên bề mặt GO.

2. Điểm đẳng điện ($\text{pH}_\text{I}$) của vật liệu rGO là bao nhiêu và nó quyết định như thế nào đến khả năng hấp phụ xanh metylen?
Điểm đẳng điện của rGO được xác định là $\text{pH}_\text{I} = 6,4$. Khi môi trường có $\text{pH} < 6,4$, bề mặt rGO tích điện dương, cùng dấu với cation xanh metylen nên xuất hiện lực đẩy tĩnh điện, làm giảm hiệu suất hấp phụ. Khi $\text{pH} > 6,4$ (đặc biệt tại $\text{pH} = 7 - 9$), bề mặt rGO mang điện tích âm, tạo lực hút tĩnh điện mạnh với các phân tử phẩm màu tích điện dương, giúp hiệu suất hấp phụ đạt cực đại (~99%).

3. Quá trình hấp phụ xanh metylen trên rGO tuân theo quy luật động học và đẳng nhiệt nào?
Quá trình hấp phụ tuân theo mô hình động học biểu kiến bậc 2 (với hệ số tương quan $R^2 = 0,9944$, sai số tương đối $\text{ARE} = 3,82%$) và mô hình đẳng nhiệt Langmuir (hệ số $R^2 = 0,9658$). Điều này chứng minh quá trình hấp phụ là hấp phụ đơn lớp trên bề mặt đồng nhất với dung lượng cực đại đạt $120,48\text{ mg/g}$.

4. Bản chất nhiệt động học của quá trình hấp phụ xanh metylen trên rGO được xác định ra sao?
Dựa trên phương trình Van 't Hoff từ khảo sát ở các dải nhiệt độ 25–45°C, quá trình có $\Delta H^\circ = 206\text{ kJ/mol} > 0$ và $\Delta G^\circ_{298} = -7043,89\text{ J/mol} < 0$. Kết quả này khẳng định quá trình hấp phụ xanh metylen trên rGO là một quá trình thu nhiệt và diễn ra tự phát về mặt nhiệt động học.

5. Bộ thông số công nghệ tối ưu được xác định cho quá trình hấp phụ xanh metylen trong nghiên cứu là gì?
Đối với dung dịch xanh metylen nồng độ ban đầu 25 ppm, các điều kiện tối ưu gồm: hàm lượng vật liệu rGO là 0,3 g/L, thời gian tiếp xúc đạt cân bằng là 30 phút, pH môi trường bằng 7 và nhiệt độ phản ứng 40°C. Tại điều kiện này, hiệu suất xử lý phẩm màu đạt trên 99%.

Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của tác giả Mai Tiến Hùng đã tổng hợp thành công vật liệu graphen oxit dạng khử (rGO) từ bột graphit thông qua phương pháp Tour cải tiến kết hợp tác nhân khử xanh acid ascorbic. Các kết quả phân tích cấu trúc FTIR, XRD và điểm đẳng điện ($\text{pH}_\text{I} = 6,4$) khẳng định vật liệu chế tạo có độ tinh sạch cao và sở hữu các đặc tính bề mặt thuận lợi cho xử lý cation phẩm màu. Thực nghiệm hấp phụ chứng minh rGO có khả năng loại bỏ xanh metylen đạt hiệu suất trên 99% ở điều kiện tối ưu (0,3 g/L rGO, 30 phút, pH 7, 40°C), tuân theo mô hình động học bậc 2, đẳng nhiệt Langmuir với dung lượng cực đại $120,48\text{ mg/g}$ và có bản chất thu nhiệt tự phát.