Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Chấm lượng tử graphene (Graphene Quantum Dots – GQDs) là một loại chấm carbon mới thuộc nhóm vật liệu cấu trúc nano không chiều (0-D). Vật liệu này sở hữu nhiều đặc tính lý - hóa học ưu việt như độ bền cao nhờ vào tính trơ của mạng carbon, diện tích bề mặt riêng lớn, độ độc thấp, khả năng phân tán tốt và độ tương thích sinh học cao. Nhờ các đặc tính quang học độc đáo cùng khả năng phát quang ổn định, GQDs đang được định hướng ứng dụng sâu rộng trong các lĩnh vực chế tạo chất mang vận chuyển thuốc, cảm biến quang - điện, tế bào quang điện và xúc tác quang học.

Tại thời điểm thực hiện đề tài, các công bố khoa học trong nước về quy trình chế tạo và tính chất quang của chấm lượng tử graphene còn tương đối hạn chế. Phần lớn các phương pháp tổng hợp vật liệu nano tiên tiến đòi hỏi trang thiết bị hiện đại và chi phí vận hành cao. Trong khi đó, kỹ thuật tổng hợp bằng phương pháp thủy nhiệt từ tiền chất graphene oxide (GO) mở ra khả năng chế tạo vật liệu trong điều kiện phòng thí nghiệm tiêu chuẩn tại Việt Nam với nguồn nguyên liệu graphite sẵn có, quy trình thao tác đơn giản và thân thiện với môi trường.

Đề tài đặt ra hai nhiệm vụ nghiên cứu cụ thể:

  1. Thiết lập quy trình tổng hợp chấm lượng tử graphene từ tiền chất graphene oxide bằng phương pháp thủy nhiệt.
  2. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ và thời gian thủy nhiệt đến cấu trúc hình thái và tính chất quang của chấm lượng tử graphene.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

  • Đối tượng nghiên cứu: Vật liệu chấm lượng tử graphene được chế tạo bằng phương pháp thủy nhiệt từ graphene oxide.
  • Phạm vi nội dung: Khảo sát sự biến đổi cấu trúc mạng tinh thể, nhóm chức bề mặt, hình thái hạt và tính chất hấp thụ - phát xạ quang học khi thay đổi thời gian thủy nhiệt (1 giờ, 1,5 giờ, 2 giờ, 2,5 giờ ở 170°C) và nhiệt độ thủy nhiệt (160°C, 170°C, 180°C, 190°C với thời gian cố định).
  • Phạm vi không gian: Nghiên cứu được thực hiện tại Phòng thí nghiệm Bộ môn Vật liệu Kim loại và Hợp kim (Trường Đại học Bách khoa – ĐHQG TP.HCM) và Phòng thí nghiệm Hóa phân tích (Trường Đại học Sư phạm Kỹ thuật TP.HCM). Các mẫu phân tích được đo đạc tại Trường Đại học Bách khoa TP.HCM, Viện Công nghệ Nano và Viện Khoa học Vật liệu TP.HCM.
  • Phạm vi thời gian: Toàn bộ quá trình thực nghiệm và phân tích diễn ra từ ngày 04/04/2020 đến ngày 01/01/2021.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Khung lý thuyết và mô hình cơ sở

Chấm lượng tử graphene được định nghĩa là các mảnh graphene có kích thước cả ba chiều không gian đều nhỏ hơn 100 nm, thông thường có độ dày dưới 10 lớp và lưu giữ mạng lưới tinh thể graphite bên trong cấu trúc. Mặc dù cấu trúc lý tưởng chỉ gồm các nguyên tử carbon lai hóa $sp^2$, nhưng GQDs tổng hợp qua con đường hóa học luôn chứa các liên kết khiếm khuyết cùng nhóm chức chứa oxy và hydro trên bề mặt và biên cạnh.

Cơ chế phân cắt tấm graphene oxide thành các chấm lượng tử nano trong hệ phản ứng được diễn giải qua hai giai đoạn:

  1. Trong môi trường kiềm tạo bởi amoniac ($\text{NH}_3$), các ion $\text{OH}^-$ tấn công vào liên kết $\text{C}-\text{C}/\text{C}=\text{C}$ tại các vị trí gắn nhóm chức hydroxyl ($-\text{OH}$) hoặc epoxy ($-\text{O}-$), hình thành các lỗ thủng vi mô trên bề mặt tấm GO.
  2. Dưới điều kiện nhiệt độ và áp suất cao trong bình thủy nhiệt kín, các phân tử hydrogen peroxide ($\text{H}_2\text{O}_2$) phân hủy tạo thành các gốc tự do hydroxyl ($\cdot\text{OH}$). Các gốc tự do có tính oxy hóa mạnh này tiếp tục mở rộng các lỗ thủng, bẻ gãy liên kết khung carbon và cắt rời tấm GO thành các hạt GQDs kích thước nano.

Cơ sở phân tích cấu trúc và quang học của nghiên cứu dựa trên các định luật vật lý thực nghiệm:

  • Định luật Vulf - Bragg trong phân tích nhiễu xạ tia X (XRD): Xác định khoảng cách giữa các mặt phẳng tinh thể $d_{(hkl)}$: $$d_{(hkl)} = \frac{n\lambda}{2\sin\theta}$$ (Trong đó: $\lambda$ là bước sóng chùm tia X tới, $\theta$ là góc nhiễu xạ, $n$ là bậc nhiễu xạ).
  • Định luật Lambert - Beer trong phổ hấp thụ tử ngoại - khả kiến (UV-Vis): Biểu diễn mối quan hệ giữa độ hấp thụ quang và nồng độ chất: $$A = \lg\left(\frac{I_0}{I}\right) = \alpha \cdot l \cdot C$$ (Trong đó: $I_0$ và $I$ là cường độ chùm sáng trước và sau khi truyền qua mẫu, $\alpha$ là hệ số hấp thụ mol, $l$ là chiều dày lớp dung dịch, $C$ là nồng độ).
  • Hiện tượng tán xạ Raman: Ghi nhận dao động mạng thông qua dịch chuyển Stokes và phản Stokes nhằm đánh giá mức độ khuyết tật mạng carbon.
  • Hiện tượng quang phát quang (Photoluminescence - PL): Khảo sát sự phát xạ photon khi kích thích điện tử chuyển mức năng lượng.

Phương pháp nghiên cứu và tổng hợp

Nghiên cứu áp dụng phương pháp thực nghiệm hóa học theo xu hướng Top-down, kết hợp phân tích vật lý hiện đại:

  • Tổng hợp graphene oxide (GO): Thực hiện bằng phương pháp oxy hóa cải tiến từ bột graphite tự nhiên (kích thước $5\ \mu\text{m}$, độ tinh khiết 99,8%) với hỗn hợp axit $\text{H}_2\text{SO}_4/\text{H}_3\text{PO}_4$ và tác chất oxy hóa $\text{KMnO}_4$.
  • Tổng hợp chấm lượng tử graphene (GQDs): Thực hiện phản ứng cắt mảnh GO trong dung dịch chứa $\text{NH}_3$ và $\text{H}_2\text{O}_2$ bằng bình thủy nhiệt lót Teflon (dung tích chịu nhiệt tối đa 230°C).
  • Hệ thống kỹ thuật phân tích đặc trưng vật liệu:
    • Nhiễu xạ tia X (XRD): Xác định cấu trúc pha tinh thể và khoảng cách giữa các mặt mạng.
    • Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDS): Định tính và định lượng thành phần nguyên tố hóa học.
    • Phổ Raman: Đánh giá trật tự cấu trúc mạng carbon và khuyết tật tinh thể.
    • Phổ hồng ngoại biến đổi Fourier (FTIR): Nhận diện các nhóm chức hóa học trên bề mặt (vùng quét $400 - 4000\ \text{cm}^{-1}$).
    • Kính hiển vi lực nguyên tử (AFM): Khảo sát địa hình bề mặt, độ gồ ghề và độ dày/số lớp của chấm lượng tử.
    • Kính hiển vi điện tử truyền qua độ phân giải cao (HR-TEM): Xác định hình thái hạt, cấu trúc mạng tinh thể và phân bố kích thước hạt.
    • Phổ hấp thụ UV-Vis: Xác định các dải hấp thụ quang học đặc trưng.
    • Phổ huỳnh quang (PL): Xác định bước sóng phát xạ, cường độ và cơ chế phát quang khi kích thích tại bước sóng 325 nm và 365 nm.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan

Chương 1 hệ thống hóa các tài liệu khoa học trong và ngoài nước về cấu trúc, tính chất, tiềm năng ứng dụng và các phương pháp chế tạo chấm lượng tử graphene.

Về mặt ứng dụng, tác giả tổng hợp 3 lĩnh vực trọng tâm:

  1. Lĩnh vực y học: Tận dụng diện tích bề mặt riêng lớn và độ tương thích sinh học cao của GQDs để làm chất mang vận chuyển thuốc điều trị ung thư (ví dụ dẫn thuốc Doxorubicin - DOX).
  2. Lĩnh vực quang học: Ứng dụng chế tạo cảm biến khí, cảm biến photon và màng phát quang sinh học nhờ tính chất quang học ổn định và hiệu ứng đảo ngược photon (up-conversion).
  3. Lĩnh vực năng lượng: Ứng dụng trong tế bào quang điện biến đổi quang năng thành điện năng. Các nghiên cứu dẫn chứng cho thấy hiệu suất chuyển hóa năng lượng đạt 16,55% đối với composite GQDs/silic, 12,6% đối với GQDs/ZnO và 7,19% đối với GQDs/$\text{TiO}_2$.

Về phương pháp chế tạo, tác giả phân tích và đối chiếu 5 kỹ thuật chính thuộc hai xu hướng:

Xu hướng Tên phương pháp Ưu điểm Nhược điểm
Top-down Phân tách bằng chất oxy hóa mạnh Phương pháp phổ biến, dễ thực hiện Chất oxy hóa mạnh tiềm ẩn nguy cơ cháy nổ, quy trình làm sạch phức tạp
Thủy nhiệt / Thủy dung môi Quy trình đơn giản, ít tốn thời gian, thân thiện môi trường Tiền chất carbon cần được xử lý oxy hóa sơ bộ
Hỗ trợ sóng siêu âm / Vi sóng Tiết kiệm thời gian, tăng hiệu suất phản ứng (~8%) Chi phí thiết bị cao, thể tích mẻ phản ứng bị giới hạn
Bottom-up Tổng hợp hữu cơ có kiểm soát Kiểm soát chính xác số nguyên tử C, kích thước và hình dạng đồng đều Quy trình nhiều bước phức tạp, tốn thời gian, hiệu suất thấp
Carbon hóa phân tử Đơn giản, thân thiện môi trường, chi phí thấp Rất khó kiểm soát độ đồng đều về cấu trúc và kích thước

Dựa trên phân tích ưu nhược điểm, tác giả lựa chọn phương pháp thủy nhiệt từ tiền chất GO vì tính khả thi cao và phù hợp điều kiện phòng thí nghiệm. Cuối chương, tác giả chỉ ra 5 thách thức lớn của GQDs gồm: hiệu suất tổng hợp, hiệu suất phát quang, hiểu rõ cơ chế phát xạ, kiểm soát thông số quy trình và mở rộng vùng phủ quang phổ.

Chương 2: Thực nghiệm và phương pháp nghiên cứu

Chương 2 trình bày chi tiết danh mục hóa chất, trang thiết bị, quy trình tổng hợp hai giai đoạn và các điều kiện thực nghiệm đo đạc.

1. Quy trình tổng hợp Graphene Oxide (GO):

  • Cho 46 ml $\text{H}_2\text{SO}_4$ (98%) và 12 ml $\text{H}_3\text{PO}_4$ (85%) vào bình tam giác 500 ml, khuấy cơ học 10 phút.
  • Bổ sung 1 g bột graphite tự nhiên, tiếp tục khuấy đều 10 phút.
  • Cho từ từ 12 g $\text{KMnO}_4$ vào hỗn hợp (kiểm soát tỏa nhiệt), nâng nhiệt độ lên 35°C và khuấy trong 3 giờ.
  • Bổ sung từ từ 90 ml nước cất (DI) để giảm độ nhớt, nâng nhiệt độ lên 90–95°C và duy trì phản ứng trong 5 giờ.
  • Làm nguội hỗn hợp về nhiệt độ phòng, thêm 20 ml $\text{H}_2\text{O}_2$ (30%) để khử hết lượng $\text{KMnO}_4$ dư.
  • Ly tâm và rửa kết tủa nhiều lần bằng dung dịch $\text{HCl}$ 5% và nước cất cho đến khi đạt $\text{pH} = 6$, thu được huyền phù GO.

2. Quy trình chế tạo chấm lượng tử graphene (GQDs):

  • Pha trộn 0,5 ml dung dịch $\text{NH}_3$ (25–28%) và 3 ml $\text{H}_2\text{O}_2$ (30%) vào 10 ml nước DI.
  • Bổ sung 20 ml dung dịch GO nồng độ 0,5 mg/ml vào hỗn hợp trên, khuấy từ 600 vòng/phút trong 30 phút.
  • Chuyển toàn bộ dung dịch vào bình thủy nhiệt lót Teflon kín và gia nhiệt theo các chế độ khảo sát.
  • Sau phản ứng, để bình nguội tự nhiên, lọc qua màng lọc micro kích thước lỗ 220 nm nhằm loại bỏ các mảnh GO chưa phân cắt hết.
  • Sấy dịch lọc ở 80°C trong 1 giờ để làm bay hơi hoàn toàn lượng $\text{NH}_3$ dư, thu được dung dịch GQDs thành phẩm.

3. Ma trận thiết lập thí nghiệm:

STT Nồng độ GO (mg/ml) Thể tích DI (ml) Thể tích $\text{NH}_3$ (ml) Thể tích $\text{H}_2\text{O}_2$ (ml) Nhiệt độ thủy nhiệt (°C) Thời gian thủy nhiệt (giờ) Mục đích khảo sát
1 0,5 10 0,5 3 170 1,0 Khảo sát thời gian
2 0,5 10 0,5 3 170 1,5 Khảo sát thời gian
3 0,5 10 0,5 3 170 2,0 Chuẩn đối chứng
4 0,5 10 0,5 3 170 2,5 Khảo sát thời gian
5 0,5 10 0,5 3 160 2,0 Khảo sát nhiệt độ
6 0,5 10 0,5 3 180 2,0 Khảo sát nhiệt độ
7 0,5 10 0,5 3 190 2,0 Khảo sát nhiệt độ

Chương 3: Kết quả và bàn luận

Chương 3 trình bày các kết quả phân tích cấu trúc, thành phần, hình thái và tính chất quang phổ của các mẫu chế tạo được.

1. Khảo sát ảnh hưởng của thời gian thủy nhiệt (1h, 1,5h, 2h, 2,5h tại 170°C):

  • XRD: Giản đồ XRD của GO ban đầu cho pic nhiễu xạ sắc nhọn đặc trưng tại góc $2\theta$ thấp. Khi tăng thời gian thủy nhiệt, pic của GO biến mất và xuất hiện pic nhiễu xạ rộng đặc trưng cho cấu trúc carbon vô định hình/nano tinh thể, chứng minh sự phân cắt thành công mạng lưới GO thành các hạt kích thước nhỏ. Khoảng cách giữa các mặt tinh thể $d_{(hkl)}$ được tính toán chi tiết qua bảng số liệu theo thời gian phản ứng.
  • FTIR: Phổ hồng ngoại của GO ghi nhận các dải hấp thụ mạnh của nhóm $\text{C}=\text{O}$, $\text{C}-\text{OH}$ và $\text{C}-\text{O}-\text{C}$. Ở các mẫu GQDs, cường độ của các nhóm chức chứa oxy giảm mạnh theo thời gian phản ứng, khẳng định quá trình khử và tái lập mạng liên kết carbon $sp^2$.
  • EDS: Phân tích thành phần nguyên tố mẫu tại điều kiện 170°C, 1 giờ xác định tỷ lệ phần trăm khối lượng và phần trăm nguyên tử của carbon (C), oxy (O) và nitơ (N), ghi nhận sự có mặt của nitơ từ phụ gia $\text{NH}_3$.
  • AFM và HR-TEM: Ảnh hiển vi AFM tại chế độ 170°C, 1 giờ cho thấy vật liệu có độ dày tương ứng cấu trúc ít lớp (<10 lớp). Ảnh HR-TEM xác nhận các hạt có hình thái dạng đĩa tròn/bầu dục phân tán đồng đều, kích thước hạt nằm trong dải nano mét và hiển thị rõ các vân mạng tinh thể.
  • UV-Vis và PL: Phổ UV-Vis cho thấy dải hấp thụ đặc trưng do chuyển mức điện tử $\pi \rightarrow \pi^$ của liên kết $\text{C}=\text{C}$ và $n \rightarrow \pi^$ của nhóm $\text{C}=\text{O}$. Phổ PL (phân tích fit peak bằng phần mềm Origin) cho thấy mẫu thủy nhiệt trong 2 giờ có tính chất phát quang tối ưu với số đỉnh phát xạ ít nhất và cường độ phát quang rõ nét.

2. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ thủy nhiệt (160°C, 170°C, 180°C, 190°C trong 2 giờ):

  • XRD và Raman: Nhiệt độ phản ứng ảnh hưởng rõ rệt đến độ trật tự mạng tinh thể và khoảng cách liên mặt mạng $d_{(hkl)}$. Phổ Raman ghi nhận sự thay đổi tỷ lệ cường độ pic D và pic G ($I_D/I_G$), phản ánh mức độ phục hồi miền liên hợp $sp^2$ và mật độ khuyết tật biên.
  • FTIR: Càng tăng nhiệt độ lên 180°C và 190°C, mức độ loại bỏ nhóm chức oxy càng triệt để.
  • UV-Vis và PL: Khi kích thích bằng chùm tia UV bước sóng 325 nm và 365 nm, các mẫu phát ra ánh sáng huỳnh quang màu xanh lam rõ rệt. Dữ liệu bước sóng phát xạ cực đại và mức năng lượng photon tương ứng ($E = hc/\lambda$) có sự dịch chuyển theo nhiệt độ phản ứng, chứng minh nhiệt độ thủy nhiệt là thông số quyết định để điều khiển độ rộng vùng cấm quang học của GQDs.

Kết quả và đóng góp

Kết quả chính

  • Tổng hợp thành công graphene oxide (GO) từ bột graphite tự nhiên bằng phương pháp cải tiến sử dụng hệ tác chất $\text{H}_2\text{SO}_4/\text{H}_3\text{PO}_4/\text{KMnO}_4/\text{H}_2\text{O}_2$.
  • Thiết lập thành công quy trình chế tạo chấm lượng tử graphene (GQDs) bằng phương pháp thủy nhiệt một giai đoạn có sự tham gia của $\text{NH}_3$ và $\text{H}_2\text{O}_2$, kết hợp khâu xử lý sau phản ứng bằng màng lọc 220 nm và sấy loại $\text{NH}_3$ dư ở 80°C.
  • Xác định được quy luật biến đổi cấu trúc và tính chất quang:
    • Thời gian thủy nhiệt 2 giờ tại 170°C cho mẫu có phổ phát quang đồng nhất và ít pic phân tán nhất.
    • Nhiệt độ thủy nhiệt (160°C – 190°C) điều chỉnh trực tiếp khoảng cách mặt mạng tinh thể $d_{(hkl)}$, mức độ khử nhóm chức oxy và năng lượng phát xạ vùng cấm của vật liệu khi kích thích dưới nguồn UV 325 nm và 365 nm.
  • Đầy đủ bộ dữ liệu thực nghiệm đặc trưng vật liệu gồm giản đồ XRD, phổ Raman, phổ FTIR, tỷ lệ nguyên tố EDS, ảnh hình thái AFM, kích thước hạt HR-TEM, phổ hấp thụ UV-Vis và phổ phát quang PL.

Đóng góp của đề tài

  • Xây dựng một quy trình chế tạo GQDs chi phí thấp, thao tác an toàn, không sử dụng hóa chất độc hại phức tạp, có thể triển khai ổn định tại các phòng thí nghiệm tiêu chuẩn trong nước.
  • Cung cấp dữ liệu thực nghiệm có giá trị về mối tương quan giữa hai thông số công nghệ (thời gian và nhiệt độ thủy nhiệt) với cấu trúc và tính chất quang phổ của chấm lượng tử graphene.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của đề tài

  • Phạm vi khảo sát nhiệt độ mới giới hạn trong khoảng từ 160°C đến 190°C và thời gian từ 1 đến 2,5 giờ; chưa khảo sát các vùng nhiệt độ và thời gian rộng hơn để tìm điểm giới hạn chuyển pha.
  • Các thông số nồng độ tiền chất GO (0,5 mg/ml), thể tích dung dịch $\text{NH}_3$ (0,5 ml) và $\text{H}_2\text{O}_2$ (3 ml) được cố định theo tài liệu tham khảo, chưa được tối ưu hóa đa biến đồng thời.
  • Khóa luận dừng lại ở mức độ chế tạo và khảo sát tính chất quang lý thuyết, chưa tiến hành thử nghiệm ứng dụng thực tế trên các hệ tế bào quang điện hay mô hình vận chuyển thuốc sinh học.

Hướng nghiên cứu tiếp

  • Tối ưu hóa đồng thời các thông số nồng độ tiền chất, tỷ lệ thể tích phụ gia và độ pH dung dịch để nâng cao hiệu suất thu hồi sản phẩm và hiệu suất lượng tử phát quang.
  • Nghiên cứu pha tạp các dị nguyên tố (như N, S, P, B, F, Cl) vào mạng lưới GQDs nhằm thu hẹp hoặc mở rộng vùng cấm quang học, dịch chuyển bước sóng phát xạ sang vùng khả kiến và hồng ngoại gần.
  • Thử nghiệm tích hợp GQDs vào chế tạo tế bào quang điện mặt trời composite hoặc làm chất đánh dấu huỳnh quang sinh học.

Giá trị tham khảo

Tài liệu khóa luận có giá trị tham khảo thiết thực cho:

  • Sinh viên, học viên và nghiên cứu viên: Thuộc các chuyên ngành Công nghệ Hóa học, Kỹ thuật Vật liệu, Công nghệ Nano, Vật lý Vật liệu và Hóa phân tích.
  • Kỹ sư và kỹ thuật viên phòng thí nghiệm: Cần tham khảo quy trình thực nghiệm chi tiết từng bước để điều chế graphene oxide và chấm lượng tử carbon/graphene quy mô phòng thí nghiệm.
  • Nội dung tham khảo trọng tâm:
    • Quy trình tổng hợp GO an toàn từ hệ axit hỗn hợp $\text{H}_2\text{SO}_4/\text{H}_3\text{PO}_4$ tránh gây nổ.
    • Kỹ thuật phân cắt tấm GO bằng phản ứng thủy nhiệt kết hợp gốc tự do từ $\text{H}_2\text{O}_2$ trong môi trường kiềm nhẹ.
    • Phương pháp luận kết hợp đồng bộ 8 kỹ thuật phân tích hiện đại (XRD, Raman, FTIR, EDS, AFM, HR-TEM, UV-Vis, PL) để giải đoán tính chất vật liệu nano carbon.

Câu hỏi thường gặp

1. Khóa luận sử dụng tiền chất và các tác nhân hóa học nào để chế tạo chấm lượng tử graphene?
Trả lời: Tác giả sử dụng tiền chất là bột graphite tự nhiên (99,8%, $5\ \mu\text{m}$) được oxy hóa thành Graphene Oxide (GO). Quá trình thủy nhiệt tạo GQDs sử dụng 20 ml dung dịch GO (0,5 mg/ml), 0,5 ml dung dịch amoniac $\text{NH}_3$ (25–28%), 3 ml $\text{H}_2\text{O}_2$ (30%) và 10 ml nước cất khử ion (DI).

2. Vai trò cụ thể của $\text{NH}_3$ và $\text{H}_2\text{O}_2$ trong cơ chế phân cắt tấm GO là gì?
Trả lời: Dung dịch $\text{NH}_3$ cung cấp môi trường kiềm chứa ion $\text{OH}^-$ để phản ứng với các nhóm hydroxyl và epoxy, tạo ra các lỗ thủng trên bề mặt tấm GO. Phân tử $\text{H}_2\text{O}_2$ dưới điều kiện nhiệt độ và áp suất cao trong bình thủy nhiệt sẽ phân hủy sinh ra các gốc tự do hydroxyl ($\cdot\text{OH}$), tiếp tục tấn công và mở rộng các lỗ thủng, bẻ gãy khung liên kết carbon để xé nhỏ tấm GO thành các hạt GQDs nano.

3. Dải thông số thực nghiệm về thời gian và nhiệt độ thủy nhiệt được khảo sát như thế nào?
Trả lời: Khảo sát thời gian gồm 4 mốc: 1 giờ, 1,5 giờ, 2 giờ và 2,5 giờ ở nhiệt độ cố định 170°C. Sau khi chọn được thời gian tối ưu là 2 giờ (cho phổ phát quang tốt nhất), tác giả cố định thời gian này và khảo sát 4 mức nhiệt độ: 160°C, 170°C, 180°C và 190°C.

4. Sau khi kết thúc phản ứng thủy nhiệt, sản phẩm GQDs được tinh chế bằng những bước nào?
Trả lời: Hỗn hợp sau phản ứng được để nguội tự nhiên về nhiệt độ phòng, sau đó lọc qua màng lọc micro kích thước lỗ 220 nm để loại bỏ các mảnh GO kích thước lớn chưa phân cắt hết. Dịch lọc tiếp tục được sấy ở 80°C trong 1 giờ trong tủ sấy nhằm làm bay hơi toàn bộ lượng $\text{NH}_3$ dư thừa.

5. Vật liệu GQDs chế tạo được phát ra ánh sáng huỳnh quang ở điều kiện kích thích nào?
Trả lời: Dung dịch chấm lượng tử graphene thể hiện tính chất quang phát quang rõ rệt khi được kích thích bằng nguồn bức xạ tử ngoại ở bước sóng 325 nm (đo phổ huỳnh quang PL) và bước sóng 365 nm (quan sát phát xạ ánh sáng màu xanh lam).

Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của tác giả Lê Đạt Nguyên đã thiết lập thành công quy trình thực nghiệm hai giai đoạn điều chế graphene oxide và chế tạo chấm lượng tử graphene bằng phương pháp thủy nhiệt một cách an toàn, hiệu quả và có khả năng tái lặp tại phòng thí nghiệm. Bằng việc kết hợp đồng bộ 8 phương pháp phân tích cấu trúc và quang phổ hiện đại, đề tài đã làm sáng tỏ ảnh hưởng có tính quy luật của thời gian và nhiệt độ phản ứng đến cấu trúc tinh thể, mức độ khử nhóm chức và dải phổ phát xạ huỳnh quang của vật liệu. Nghiên cứu cung cấp cơ sở dữ liệu thực nghiệm quan trọng, đóng góp thiết thực cho định hướng nghiên cứu và làm chủ công nghệ tổng hợp vật liệu nano carbon cấu trúc 0-D trong nước.