Nghiên cứu phóng xạ tự nhiên trong các vật liệu xây dựng phổ biến tại Lào

Luận án tiến sĩ nghiên cứu phóng xạ tự nhiên trong vật liệu xây dựng phổ biến tại CHDCND Lào, đánh giá mức độ an toàn và tác động môi trường.

• Tác giả: Sonexay Xayheungsy
• Người hướng dẫn: Gs. Lê Hồng Khiêm
• Trường học: Học viện khoa học và công nghệ
• Chuyên ngành: Vật lý hạt nhân
• Đề tài: Phóng xạ tự nhiên trong vật liệu xây dựng phổ biến tại Lào
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2018
• Địa điểm: Hà Nội

Mục lục chi tiết

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. MỞ ĐẦU
• 1.1. TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG
• 1.2. PHỔ KẾ GAMMA SỬ DỤNG CÁC DETECTOR BÁN DẪN HPGe VÀ NHẤP NHÁY NaI(Tl)
• 1.3. PHƯƠNG PHÁP THỰC NGHIỆM
• 1.4. CÁC KẾT QUẢ THỰC NGHIỆM VÀ THẢO LUẬN
• KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
• DANH MỤC CÔNG TRÌNH CỦA TÁC GIẢ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU, CÁC CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH ẢNH

Tóm tắt

I. Phóng xạ tự nhiên trong vật liệu xây dựng

Phóng xạ tự nhiên là hiện tượng phổ biến trong các vật liệu xây dựng do sự hiện diện của các đồng vị phóng xạ như 238U, 235U, 232Th và 40K. Các đồng vị này có nguồn gốc từ tự nhiên và tồn tại trong các nguyên liệu thô như đất, đá, cát. Khi được sử dụng để sản xuất vật liệu xây dựng phổ biến, chúng tiếp tục phát ra bức xạ gamma, alpha và beta. Nghiên cứu này tập trung vào việc đo lường và đánh giá mức độ phóng xạ trong vật liệu tại Lào, một quốc gia đang phát triển với nhu cầu xây dựng cao. Việc xác định hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị này là cần thiết để đảm bảo an toàn vật liệu xây dựng cho người dân.

1.1 Nguồn gốc và chuỗi phóng xạ tự nhiên

Các đồng vị phóng xạ tự nhiên như 238U, 235U và 232Th có nguồn gốc từ sự hình thành Trái Đất. Chúng trải qua các chuỗi phân rã phức tạp, tạo ra các sản phẩm phóng xạ khác nhau. Hiện tượng thất thoát radon, một sản phẩm của chuỗi phân rã uranium, cũng được nghiên cứu do khả năng gây hại cho sức khỏe con người. Nghiên cứu phóng xạ trong vật liệu xây dựng cần xem xét cả các yếu tố tự nhiên và nhân tạo để đánh giá toàn diện mức độ nguy hiểm.

1.2 Ảnh hưởng của phóng xạ đến sức khỏe

Tác động của phóng xạ trong vật liệu xây dựng đến sức khỏe con người là một vấn đề nghiêm trọng. Các bức xạ gamma từ các đồng vị phóng xạ có thể gây ra các vấn đề sức khỏe như ung thư nếu liều lượng vượt quá ngưỡng an toàn. Việc đo lường và đánh giá liều lượng bức xạ hàng năm là cần thiết để đảm bảo vật liệu xây dựng an toàn cho người sử dụng.

II. Phương pháp nghiên cứu phóng xạ

Nghiên cứu này sử dụng phổ kế gamma với hai loại detector chính: detector bán dẫn HPGe và detector nhấp nháy NaI(Tl). Các phương pháp này cho phép đo lường chính xác hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ trong các mẫu vật liệu xây dựng. Quy trình thực nghiệm bao gồm thu thập mẫu từ các khu vực khác nhau tại Lào, xử lý mẫu và phân tích bằng các kỹ thuật hiện đại. Kết quả được so sánh với các tiêu chuẩn quốc tế để đảm bảo độ tin cậy.

2.1 Thu thập và xử lý mẫu

Các mẫu vật liệu xây dựng như xi măng, đất, cát và gạch được thu thập từ các nhà máy và khu vực khai thác tại Lào. Mẫu được xử lý và chuẩn bị kỹ lưỡng trước khi phân tích. Quy trình này đảm bảo độ chính xác của kết quả đo lường, giúp đánh giá chính xác mức độ phóng xạ trong vật liệu.

2.2 Phân tích hoạt độ phóng xạ

Phương pháp phân tích hoạt độ phóng xạ riêng bao gồm sử dụng phổ kế gamma để đo các đỉnh năng lượng đặc trưng của các đồng vị phóng xạ. Kết quả được xử lý bằng các phương pháp toán học để tách các đỉnh chập và tăng độ chính xác. Điều này giúp xác định chính xác mức độ phóng xạ tự nhiên trong các mẫu vật liệu xây dựng.

III. Kết quả và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy mức độ phóng xạ tự nhiên trong các vật liệu xây dựng tại Lào nằm trong giới hạn an toàn theo tiêu chuẩn quốc tế. Tuy nhiên, một số mẫu xi măng và đất có hoạt độ phóng xạ cao hơn mức trung bình, cần được theo dõi và điều chỉnh. Nghiên cứu này cung cấp dữ liệu quan trọng để đánh giá tác động của phóng xạ đến sức khỏe cộng đồng và đề xuất các biện pháp cải thiện.

3.1 Đánh giá mức độ nguy hiểm

Các chỉ số như hoạt độ tương đương radium, suất liều hấp thụ và liều hiệu dụng hàng năm được tính toán để đánh giá mức độ nguy hiểm của phóng xạ tự nhiên trong các vật liệu xây dựng. Kết quả cho thấy hầu hết các mẫu đều an toàn, nhưng cần cảnh giác với một số mẫu có hoạt độ cao.

3.2 Kiến nghị và ứng dụng thực tế

Nghiên cứu này đề xuất các biện pháp giám sát và kiểm soát phóng xạ trong vật liệu xây dựng tại Lào. Các cơ sở sản xuất cần tuân thủ các tiêu chuẩn quốc tế để đảm bảo an toàn vật liệu xây dựng. Đồng thời, nghiên cứu cũng mở ra hướng phát triển cho các công trình nghiên cứu tương tự trong tương lai.

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành. Người ta thấy rằng trong tự nhiên có thể có tới hơn 92 loại đồng vị phóng xạ. Các đồng vị phóng xạ có trong trái đất được bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất.

Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra. Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Người ta đã phát hiện được các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo có mặt ở khắp mọi nơi trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí, … Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy phổ biến nhất là 238U, 232Th, 235U và các sản phẩm phân rã của chúng, 40K và 87 Rb.

Trong môi trường đất đá thường có mặt các đồng vị phóng xạ của ba chuỗi phóng xạ bắt đầu từ các đồng vị 238U, 232Th và 235U [1]. Các đồng vị phóng xạ có trong tự nhiên sẽ ảnh hưởng lớn đến các sinh vật sống trên trái đất, đặc biệt sẽ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người. Đặc biệt các VLXD chủ yếu được chế tạo từ đất đá lấy trong tự nhiên. Do vậy, khả năng có phóng xạ trong các VLXD là không thể loại trừ.

Trong trường hợp VLXD có lượng phóng xạ lớn hơn ngưỡng cho phép sẽ là vấn đề rất nguy hiểm đối với con người. Vì vậy, việc khảo sát phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD là công việc cần thiết trước khi sử dụng các vật liệu này cho các công trình xây dựng kiên cố [2]. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên Cả uranium lẫn thorium đều là các đồng vị phóng xạ. Chúng chủ yếu phân rã alpha thành các đồng vị phóng xạ con cháu.

Uranium tự nhiên gồm ba đồng vị sống dài là 238U, 235U và 234U, trong đó đồng vị 238U chiếm nhiều hơn cả. Lượng 235U và 234 U chiếm rất ít trong tự nhiên. Thorium tự nhiên chỉ có duy nhất một đồng vị 232 Th. Các đồng vị phóng xạ này rã thành các đồng vị con và bản thân các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị con cháu và cứ như vậy quá 7 trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến đồng vị cuối cùng là đồng vị bền.

Trong điều kiện chuẩn, tỉ số 235U/238U là không đổi và tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng. Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi.3 đưa ra sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ mẹ 238U, 235 U và 232Th. Các sơ đồ này không phải là hoàn toàn đầy đủ vì vẫn còn thiếu một số nhánh phân rã khác. Tuy nhiên, do xác suất rã theo các nhánh này không đáng kể (theo quan điểm của người dùng phổ kế gamma) nên chúng được bỏ qua [3].

a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong hình vẽ 1. Trong tự nhiên 238U chiếm 99,25% của lượng uran tự nhiên. Đồng vị 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành đồng vị 234Th. Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa.

Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi là đồng vị bền 206Pb. Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U. Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238U trong khối uran tự nhiên nếu không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U. Khi đó hoạt độ của tất cả các đồng vị con cháu sẽ chính bằng hoạt độ của 238U.

Tổng số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của mẫu sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần [4],[5], [6].17 phút ↓β (4) 234 U 2,455×105 năm ↓α (5) 230 Th 7,538 ×104 năm ↓α 8 (6) 226 Ra 1600 năm ↓α 222 (7) Rn 3,8232 ngày ↓α 218 (8) Po 3,094 phút ↓α 214 (9) Pb 26,8 phút ↓β 2214 (10) Bi 19,9 phút ↓β 214 (11) Po 162,3×10-6 giây ↓α (12) 210 Pb 22,3 năm ↓β 210 (13) Bi 5,013 ngày ↓β 210 (14) Po 138,4 ngày ↓α 206 Pb Hình 1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma. Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị mẹ.

Chẳng hạn như trường hợp 234mPa/234U. Nếu chỉ quan tâm đến 234mPa thì hiện tượng cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra. Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của 234mPa, thực chất cũng gần như của đồng vị 238U. Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng xấp xỉ với hoạt độ của đồng vị mẹ 238 U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã.

Có thể đo hoạt độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn. Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U, không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng. Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong hình 9 vẽ 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối thuận tiện. Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã.

Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng. Điều kiện cân bằng có thể kiểm tra được bằng cách đo hoạt độ của một số đồng vị trong chuỗi, chẳng hạn như 234Th, 234mPa, 226 Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb. Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn. Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng.

b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số uran. Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng không kém so với tầm đồng vị 238U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được trình bày trong hình vẽ 1. Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra (nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ) [6].

(1) 235 U 1,7×108 năm ↓α 231 (2) Th 25,52 giờ ↓β (3) 231 Pa 3,276 ×104 năm ↓α (4) 227 Ac 21,772 năm ↓β 227 (5) Th 18,718 ngày + α (1,38 %) 223Fr 22 phút ↓α ↓β 223 (6) Ra 11,43 ngày ↓α 219 (7) Rn 3,96 giây ↓α 10 215 (8) Po 1,781×10-3 giây ↓α 211 (9) Pb 36,1 phút ↓β 211 (10) Bi 2,14 phút ↓α 207 (11) Tl 4,77 phút + β (0,273%) 211Po 516 ×10-3 giây ↓β ↓α 207 Pb Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U. Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma. Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được. Việc đo gamma của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219 Rn khó khăn hơn nhiều.

Mặc dầu sai số khi đo gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu. Đáng tiếc đỉnh gamma của đồng vị 235U với năng lượng 185,72 keV lại gần trùng với đỉnh gamma của đồng vị 226Ra với năng lượng 186,2 keV. Hoạt độ tổng cộng của mẫu ở trạng thái cân bằng sẽ lớn hơn 11 lần hoạt độ của 235U [3, 4]. c) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232Th Đồng vị 232Th chiếm 100% trong tự nhiên.

Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 1. Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và phát ra 6 loại hạt alpha. Có thể dùng phổ kế gamma để đo các đỉnh của 228Ac, 212Pb, 212 Bi và 208Tl một cách dễ dàng. Phân rã của đồng vị 212Bi bị phân nhánh.

Nó chỉ rã alpha về đồng vị 208Tl với xác suất 35,94%. Nhánh phân rã beta tạo ra đồng vị 212Po và không thể đo được bằng phổ kế gamma. Nếu đo 208Tl để tính hoạt độ của thori thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0,3594 [4, 7]. 11 (1) 232 Th 1,405 ×109 năm ↓α 228 (2) Ra 5,75 giờ ↓β 228 (3) Ac 6,15 giờ ↓β (4) 228 Th 1,9127 năm ↓α 224 (5) Ra 3,627 ngày ↓α 220 (6) Rn 55,8 giây ↓α 216 (7) Po 150 ×10-3 giây ↓α 212 (8) Pb 10,64 giờ ↓β 212 (9) Bi 60,54 phút ↓ β (64,06%) ↓ α (35,94%) 212 (10) Po 0,3 ×10-6 giây 208 Tl 3,06 phút ↓α ↓β 206 Pb Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th.

Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma 1. Hiện tượng thất thoát radon Nếu không có các quá trình làm xáo trộn môi trường thì các chuỗi phóng xạ này trong môi trường đất thường ở trạng thái cân bằng về mặt phóng xạ. Điều này có nghĩa hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ có trong mỗi chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ của đồng vị bắt đầu mỗi chuỗi.