Nghiên cứu tổng hợp và ứng dụng vật liệu aerogel từ phụ phẩm nông nghiệp trong xử lý nước thải

Luận văn thạc sĩ kỹ thuật phân tích kỹ thuật hóa học synthesis and application of aerogel composites from agricultural byproducts in, đánh giá thực trạng, chỉ ra hạn chế, đề xuất

• Tác giả: Vu Van Phu
• Người hướng dẫn: Assoc. Le Thi Kim Phung
• Trường học: Ho Chi Minh City University of Technology
• Chuyên ngành: Chemical Engineering
• Đề tài: Synthesis and Application of Aerogel Composites from Agricultural Byproducts for Wastewater Treatment
• Loại tài liệu: master thesis
• Năm xuất bản: 2023
• Địa điểm: Ho Chi Minh City

Tóm tắt

I. Tổng quan về tổng hợp và ứng dụng aerogel từ phụ phẩm nông nghiệp

Nhu cầu xử lý nước thải ngày càng tăng cao, đặc biệt là trong bối cảnh ô nhiễm môi trường. Việc sử dụng aerogel composites từ phụ phẩm nông nghiệp không chỉ giúp giảm thiểu chất thải mà còn tạo ra các vật liệu có giá trị. Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp và ứng dụng các loại aerogel trong xử lý nước thải, nhằm cải thiện hiệu quả loại bỏ các chất ô nhiễm.

1.1. Tại sao chọn phụ phẩm nông nghiệp cho tổng hợp aerogel

Phụ phẩm nông nghiệp như sợi lá dứa và sợi cotton có sẵn với số lượng lớn và có khả năng tái chế cao. Việc sử dụng chúng để sản xuất aerogel composites không chỉ tiết kiệm chi phí mà còn giảm thiểu tác động môi trường.

1.2. Lợi ích của aerogel trong xử lý nước thải

Aerogel có cấu trúc xốp và diện tích bề mặt lớn, giúp tăng cường khả năng hấp phụ các chất ô nhiễm trong nước. Chúng có thể loại bỏ hiệu quả các chất độc hại như phẩm màu và dầu mỡ, góp phần bảo vệ môi trường.

II. Thách thức trong việc xử lý nước thải hiện nay

Xử lý nước thải đang đối mặt với nhiều thách thức lớn, bao gồm chi phí cao và hiệu quả thấp của các phương pháp truyền thống. Các chất ô nhiễm như phẩm màu và dầu mỡ thường khó phân hủy và gây hại cho hệ sinh thái. Việc tìm kiếm các giải pháp mới, hiệu quả và bền vững là rất cần thiết.

2.1. Các phương pháp xử lý nước thải truyền thống

Các phương pháp như lọc, oxy hóa và phân hủy vi sinh thường tốn kém và không hiệu quả trong việc loại bỏ các chất ô nhiễm khó phân hủy. Điều này dẫn đến việc cần thiết phải phát triển các công nghệ mới.

2.2. Tác động của ô nhiễm nước đến sức khỏe con người

Ô nhiễm nước gây ra nhiều vấn đề sức khỏe nghiêm trọng, từ bệnh tật đến tử vong. Các chất độc hại trong nước có thể gây ra các bệnh về da, tiêu hóa và thậm chí là ung thư.

III. Phương pháp tổng hợp aerogel từ phụ phẩm nông nghiệp

Nghiên cứu này sử dụng phương pháp sol-gel để tổng hợp aerogel composites từ sợi lá dứa và sợi cotton. Quá trình này bao gồm các bước như gel hóa, sấy thăng hoa và biến đổi bề mặt, nhằm tạo ra các vật liệu có khả năng hấp phụ cao.

3.1. Quy trình tổng hợp cellulose aerogel

Cellulose aerogel được tổng hợp từ sợi lá dứa và sợi cotton thông qua dung dịch kiềm-urê. Quá trình này giúp tạo ra cấu trúc xốp và tăng cường khả năng hấp phụ của vật liệu.

3.2. Quy trình tổng hợp silica aerogel

Silica aerogel được chiết xuất từ tro trấu và chitosan từ tôm, sau đó trải qua các bước gel hóa và làm khô. Phương pháp này giúp tạo ra vật liệu có tính chất hấp phụ tốt cho xử lý nước thải.

IV. Ứng dụng thực tiễn của aerogel composites trong xử lý nước thải

Các aerogel composites đã được thử nghiệm trong việc loại bỏ phẩm màu và dầu mỡ trong nước thải. Kết quả cho thấy chúng có khả năng hấp phụ cao, góp phần cải thiện chất lượng nước và bảo vệ môi trường.

4.1. Hiệu quả hấp phụ của cellulose aerogel

Cellulose aerogel cho thấy khả năng hấp phụ tối đa đối với phẩm màu methylene blue lên đến 34 mg/g, cho thấy tiềm năng lớn trong xử lý nước thải nhiễm phẩm màu.

4.2. Hiệu quả hấp phụ của silica aerogel

Silica aerogel có khả năng hấp phụ dầu mỡ lên đến 15 g/g chỉ trong vòng 20 giây, chứng tỏ tính hiệu quả trong việc xử lý nước thải nhiễm dầu.

V. Kết luận và triển vọng tương lai của nghiên cứu

Nghiên cứu về aerogel composites từ phụ phẩm nông nghiệp mở ra hướng đi mới trong xử lý nước thải. Việc phát triển các vật liệu này không chỉ giúp giảm thiểu ô nhiễm mà còn tạo ra các sản phẩm có giá trị từ chất thải nông nghiệp.

5.1. Tương lai của aerogel trong xử lý nước thải

Với những ưu điểm vượt trội, aerogel composites có thể trở thành giải pháp hiệu quả cho các vấn đề ô nhiễm nước trong tương lai, đặc biệt là trong bối cảnh biến đổi khí hậu.

5.2. Khuyến nghị cho nghiên cứu tiếp theo

Cần tiếp tục nghiên cứu để tối ưu hóa quy trình tổng hợp và nâng cao hiệu quả hấp phụ của aerogel composites, đồng thời mở rộng ứng dụng trong các lĩnh vực khác như lọc không khí và xử lý chất thải rắn.

Trích đoạn nội dung tài liệu

VIETNAM NATIONAL UNIVERSITY – HO CHI MINH CITY HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY VU VAN PHU SYNTHESIS AND APPLICATION OF AEROGEL COMPOSITES FROM AGRICULTURAL BY-PRODUCTS IN WASTEWATER TREATMENT Major: Chemical Engineering Code: 8520301 MASTER THESIS HO CHI MINH CITY, January 2023 ` THIS RESEARCH WAS CONDUCTED AT HO CHI MINH CITY UNIVERSITY OF TECHNOLOGY – VNU-HCM Supervisor: Assoc. Le Thi Kim Phung Reviewer 1: Assoc. Nguyen Truong Son Reviewer 2: Dr. Tran Phuoc Nhat Uyen The master thesis was defended at Ho Chi Minh city University of Technology, VNU-HCM, January 6, 2023 The members of the Assessment Committee including: 1.

Nguyen Thi Phuong Phong - Chairman 2. Nguyen Truong Son - Reviewer 1 2. Tran Phuoc Nhat Uyen - Reviewer 2 4. Le Thi Kim Phung - Committee 5.

Tran Tan Viet - Secretary Confirmation of the Assessment Committee Chairman and the Head of Faculty after the thesis has been corrected (if any). Assessment Committee Chairman Dean of Chemical Engineering Faculty ` Vietnam National University – HCM City SOCIALIST REPUBLIC OF VIETNAM HCMC University of Technology Independence - Freedom – Happiness MASTER THESIS MISSIONS Full Name: VU VAN PHU Student’s ID: 2070481 Date of Birth: 25/10/1998 Place of Birth: Binh Phuoc Major: Chemical Engineering Code: 8520301 I. THESIS TITLE: SYNTHESIS AND APPLICATION OF AEROGEL COMPOSITES FROM AGRICULTURAL BY-PRODUCTS IN WASTEWATER TREATMENT TỔNG HỢP VÀ ỨNG DỤNG TỔNG HỢP AIRGEL TỪ PHỤ PHẨM NÔNG NGHIỆP TRONG XỬ LÝ NƯỚC THẢI II. MISSIONS AND CONTENTS:  Synthesis and investigation of physical-chemical properties of cellulose aerogel composites from pineapple leaf fibers and cotton waste fibers  Evaluation of adsorption performance for dye and oil of cellulose aerogel composites in wastewater treatment  Synthesis and investigation of physical-chemical properties of silica-based aerogel composites from rice husk ash and shrimp-based chitosan  Evaluation of adsorption performance for the dye of chitosan-silica aerogel composites in wastewater treatment III.

DATE OF ASSIGNMENT: 01/2022 IV. DATE OF COMPLETION: 12/2022 V. Le Thi Kim Phung Ho Chi Minh City, December 28, 2022. SUPERVISOR HEAD OF DEPARTMENT DEAN OF CHEMICAL ENGINEERING FACULTY i ` ACKNOWLEDGEMENTS There are no proper words to convey my deep gratitude and respect for my thesis and research advisor Assoc.

Le Thi Kim Phung. She has inspired me to become an independent researcher and helped me realize the power of critical reasoning. She also demonstrated what a brilliant and hard-working scientist can accomplish. My sincere thanks must also go to my brilliant friends who are always beside me from joyful moments to hard times, cheering me on, and celebrating each accomplishment.

I will also never forget the sleepless nights in many coffee shops and the buffet parties. I am most grateful to the collaborators for giving me many memories at RPTC. There is no way to express how much it meant to me to have been a member of RPTC. Last but not the least, I would like to express my gratitude to my family for their unfailing emotional support, unconditional trust, timely encouragement, and endless patience.

I acknowledge the support of time and facilities from Ho Chi Minh City University of Technology (HCMUT), VNU-HCM for this study. Ho Chi Minh City, December 2022 Vu Van Phu ii ` ABSTRACT In a world where demands for freshwater are ever-growing, wastewater remediation becomes a global concern. However, the development of innovative processes for wastewater treatment is still a major obstacle. Therefore, the utilization of agricultural byproducts as a feedstock for successfully making adsorbents not only meaningful turns waste into high-value materials but also lowers production costs.

Concerning their fast removal rate and environmental compatibility, cellulose aerogel composites and silica-based aerogel composites are recently considered potential contributors to water remediation. In this study, cellulose aerogel composites are fabricated using the sol-gel method from pineapple leaf fibers and cotton waste fibers in the alkali-urea solution followed by freeze-drying. Meanwhile gelation of silica extracted from rice husk ash and shrimp-based chitosan catalyzed by hydrochloric acid (HCl), followed by aging, solvent exchange, surface modification, and cost-effective ambient drying results in monolithic chitosan-silica aerogel composites without fragmented. The obtained chitosan-silica aerogel composites show higher equilibrium methylene blue (MB) uptake (53.81 mg/g) than those of chitosan-free silica aerogel (47.52 mg/g) at the MB concentration of 125 mg/L.

Although the aerogel composites showed both lower porosity (84.54%) and surface area (21.49 m2/g) compared with chitosan-free silica aerogel (94.84% and 457 m2/g), the presence of amine groups enhanced the adsorption efficiency of the aerogel composites. The synthesized cellulose aerogel composites are directly applied to adsorb cationic methylene blue and exhibit a maximum adsorption uptake of 34. The MTMS-coated cellulose aerogel composites also show their ability to deal with oil pollution with a maximum oil adsorption capacity of 15.g-1 within only 20 sec. Overall, our developed natural feedstock-derived aerogel composites demonstrated their great adsorption perfromance based on their ability to eliminate methylene blue, making them a potential material in dye-contaminated water treatment.

iii ` TÓM TẮT Ngày nay khi nhu cầu về việc sử dụng nước sạch ngày càng tăng thì việc xử lý nước thải trở thành mối quan tâm mang tính toàn cầu. Tuy nhiên, việc phát triển các quy trình để xử lý nước thải vẫn là một trở ngại lớn. Vì thế, việc tận dụng phụ phẩm nông nghiệp làm nguyên liệu để chế tạo thành công vật liệu hấp phụ không chỉ có ý nghĩa biến phế thải thành vật liệu có giá trị sử dụng cao mà còn giảm chi phí sản xuất. Vật liệu cellulose aerogel composite và vật liệu aerogel composite có nguồn gốc từ silica gần đây được coi là những ứng cử viên tiềm năng cho việc xử lý nước.

Trong nghiên cứu này, vật liệu cellulose aerogel composite được chế tạo bằng phương pháp sol-gel từ sợi lá dứa và sợi cotton thải trong dung dịch kiềm-urê sau đó được sấy thăng hoa. Trong khi đó, quá trình gel hóa silica chiết xuất từ tro trấu và chitosan từ tôm được xúc tác bởi axit clohydric (HCl), sau đó là quá trình lão hóa, trao đổi dung môi, biến đổi bề mặt và làm khô môi trường xung quanh hiệu quả về chi phí tạo ra vật liệu tổng hợp aerogel chitosan-silica nguyên khối mà không bị phân mảnh. Chitosan-silica aerogel composite thu được cho thấy lượng hấp phụ methylene blue (MB) ở trạng thái cân bằng (53,81 mg/g) cao hơn so với silica aerogel không chứa chitosan (47,52 mg/g) ở nồng độ MB là 125 mg/L. Mặc dù chitosan-silica aerogel composite cho thấy cả độ xốp (84,67 – 90,54%) và diện tích bề mặt (21,40 – 81,49 m2/g) thấp hơn so với silica aerogel không chứa chitosan (94,84% và 457 m2/g), nhưng sự có mặt của các nhóm amin đã tăng cường khả năng hấp phụ hiệu quả của vật liệu aeogel composite.

Vật liệu cellulose arogel composite được ứng dụng trực tiếp để hấp phụ methylene blue và cho thấy đương lượng hấp phụ tối đa là 34,01 g. Vật liệu cellulose arogel composite phủ MTMS cũng cho thấy khả năng xử lý nước nhiễm dầu với khả năng hấp phụ dầu tối đa là 15,8 g.g-1 chỉ trong vòng 20 giây. Nhìn chung, vật liệu aerogel composite có nguồn gốc từ nguyên liệu tự nhiên của chúng tôi đã chứng minh khả năng hấp phụ tốt dựa trên khả năng loại bỏ màu methylene blue, khiến chúng trở thành vật liệu tiềm năng trong xử lý nước bị nhiễm thuốc nhuộm. iv ` DECLARATION I hereby declare that this thesis is my original work and it has been written by me in its entirety.

I have duty acknowledged all the sources of information that have been used in the thesis. This thesis has also not been submitted for any degree in any university previously. Master student Vu Van Phu v ` CONTENT LIST OF ABBREVIATIONS. ix LIST OF FIGURES.

x LIST OF TABLES. xii CHAPTER 1 PREFACE. Research aims and Objectives. Outline of thesis.

3 CHAPTER 2 LITERATURE REVIEW. Aerogel and aerogel composite. Cellulose aerogel composite. Pineapple leaf fiber.

Cotton waste fiber. Silica-based aerogel composite. Chitosan-silica aerogel composite. Synthesis method of aerogel.

Synthesis of cellulose aerogel composite. Synthesis of silica-based aerogel composite. Application of aerogel in wastewater treatment. 31 CHAPTER 3 MATERIALS AND METHODS.

Cellulose aerogel composite. Chemicals and materials. Synthesis of PF/CF aerogel composites. Study on oil removal of hydrophobic PF/CF aerogel composites.

Study on MB removal of PF/CF aerogel composites. Silica-based aerogel composite. Chemicals and materials. Synthesis of silica aerogels.

Synthesis of chitosan-silica aerogel composites. Study on MB cationic dye removal of silica-based porous material. Density and porosity. Surface morphology analysis.

Specific surface area and pore analysis. Mechanical strength analysis. Infrared spectrum analysis. Thermal conductivity analysis.

47 CHAPTER 4 RESULTS AND DISCUSSIONS. Cellulose aerogel composites. Characterization of PF/CF aerogel composites. Dye removal of PF/CF aerogel composites.

Oil adsorption of the MTMS-coated PF/CF aerogel composites. Silica-based aerogel composite. Effect of acid concentration on gelation of silica aerogels from RHA. Characterization of silica aerogels and chitosan/silica aerogel composites.

Dye adsorption of chitosan-silica aerogel composite. 62 vii ` CHAPTER 5 CONCLUSION AND FUTURE WORK. Future work recommendations. 68 LIST OF PUBLICATIONS.

70 SHORT CURRICULUM VITAE. 79 viii ` LIST OF ABBREVIATIONS CFs Cotton waste fibers PFs Pineapple leaf fibers PVA Polyvinyl alcohol SEM Scanning electron microscopy BET Brunauer-Emmett-Teller TGA Thermogravimetric analysis RHA Rice husk ash MB Methylene blue IUPAC International Union of Pure and Applied Chemistry MTMS Methyltrimethoxysilane APD Ambient Pressure Drying SCD Supercritical drying ix ` LIST OF FIGURES Figure 1. Graphical abstract of this study. Several forms of aerogel have been produced commercially, such as (a) Clear glass from silica aerogel; (b) Polyurethane aerogel insulation sheet; (c) Silica aerogel towels; (d) Silica aerogel powder.

Raw pineapple fiber production process: (a) Pineapple field; (b) Pineapple tree; (c) Stripping of fibers from pineapple leaves; (d) Pineapple fiber. (a) Putting the pineapple leaves into the stripping machine, (b) harvesting the bundles from the stripping machine and (c) the pineapple leaves after drying. Cotton waste fiber. Cellulose aerogel from bagasse (a), wastepaper (b), and coir (c).

Extraction silica aerogel from rice husk. Silica Aerogel with blue smoke color. Process of obtaining chitosan by the deacetylation alkaline treatment of chitin from shrimp shell wastes. Chemical structure of Chitin and Chitosan.

Schematic for the chemical structure of silica-chitosan hybrid scaffolds. A Typical Phase Diagram for a Substance That Exhibits Three Phases—Solid, Liquid, and Gas. General procedure for the synthesis of cellulose aerogel. Cellulose fibers in NaOH/Urea/H2O solution.

The fiber part is not swollen (A), the part is swollen like a bubble (B). Sol-gel and gel-sol process. Crosslinking of polymer chains. Schematic representation of the formation of SiO2–chitosan–MTMS (SCM).

Phase diagram and paths of drying technique: freeze-drying (left), conventional drying (middle), and supercritical drying (right). Chemical structure of MB. The procedure of synthesis of silica aerogel. The procedure of chitosan-silica aerogel composite.

FE-SEM Hitachi S-4800. IUPAC adsorption-desorption isotherms. Mechanical meter Zwick Roell Z010. Fourier transform infrared spectrometer (MIR/NIR Frontier).

Thermal conductivity meter HFM-100. SEM images of aerogel composites with PF/CF ratios (a) 4:1; (b) 2:1; (c) 1:1. FTIR spectra of PF/CF aerogel composites. Stress-strain (a) and TGA curves (b) of PF/CF aerogel composites with different fiber ratios.

Thermal conductivity of PF/CF aerogel composites with different fiber ratios. (a) MB adsorption kinetics of PF/CF aerogel composite with different ratios (b) Effect of contact time on MB absorption by PF/CF aerogel composite. (a) Adsorption isothermal of PF/CF aerogel composite (b) Effect of initial concentration of MB on absorption by PF/CF aerogel composite .