Nghiên cứu phóng xạ tự nhiên trong các vật liệu xây dựng phổ biến tại Lào

Chuyên khảo kỹ thuật phân tích Luận án phóng xạ tư nhiên trong một số vật liệu xây dựng phổ biến tại cộng hòa dân chủ nhân dân lào, đánh giá các khía cạnh quan trọng, đề xuất

• Trường học: Viện Hàn Lâm Khoa Học Và Công Nghệ Việt Nam
• Chuyên ngành: Vật Lý
• Đề tài: Phóng Xạ Tự Nhiên Trong Vật Liệu Xây Dựng Tại Lào
• Loại tài liệu: Luận Án Tiến Sĩ

Mục lục chi tiết

• MỞ ĐẦU
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG
• 1.1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD
• 1.2. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên
• 1.2.1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U
• 1.2.2. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U
• 1.2.3. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232Th
• 1.3. Hiện tượng thất thoát radon

Tóm tắt

I. Giới thiệu về phóng xạ tự nhiên trong vật liệu xây dựng tại Lào

Phóng xạ tự nhiên là một hiện tượng phổ biến trong môi trường sống của con người. Các đồng vị phóng xạ tự nhiên như 238U, 235U, 232Th và 40K có mặt trong nhiều loại vật liệu xây dựng (VLXD) được sử dụng tại Lào. Việc khảo sát phóng xạ trong VLXD là cần thiết để đảm bảo an toàn cho sức khỏe con người. Các đồng vị này phát ra bức xạ alpha, beta và gamma, có thể xâm nhập vào cơ thể qua đường hô hấp và tiêu hóa. Do đó, việc đánh giá mức độ phóng xạ trong VLXD là rất quan trọng để bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

1.1. Nguồn gốc và sự phân bố của các đồng vị phóng xạ

Các đồng vị phóng xạ tự nhiên được hình thành từ khi Trái đất mới hình thành và tồn tại trong các nguyên liệu thô như đất, đá, cát. Sự phân bố của các đồng vị này không đồng đều, phụ thuộc vào vị trí địa lý và điều kiện địa chất. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng, trong các VLXD, hàm lượng phóng xạ có thể khác nhau, ảnh hưởng đến an toàn xây dựng. Việc khảo sát phóng xạ trong VLXD là cần thiết để đảm bảo an toàn cho sức khỏe con người.

1.2. Tác động của phóng xạ đến sức khỏe con người

Phóng xạ từ các đồng vị tự nhiên có thể gây ra nhiều tác động tiêu cực đến sức khỏe con người. Khi nồng độ phóng xạ vượt quá ngưỡng an toàn, có thể dẫn đến các bệnh lý nghiêm trọng như ung thư. Do đó, việc kiểm soát phóng xạ trong VLXD là rất quan trọng. Các biện pháp cần thiết phải được thực hiện để giảm thiểu nguy cơ phơi nhiễm cho cư dân sống trong các công trình xây dựng.

II. Quy trình khảo sát phóng xạ trong VLXD

Quy trình khảo sát phóng xạ tự nhiên trong VLXD bao gồm việc đo phóng xạ gamma phát ra từ các đồng vị có trong mẫu. Việc đo này thường được thực hiện bởi các chuyên gia với thiết bị chuyên dụng. Độ nhạy của thiết bị đo ảnh hưởng lớn đến kết quả khảo sát. Các yếu tố như hiệu suất ghi của detector và khả năng che chắn phông cần được xem xét kỹ lưỡng. Kết quả đo sẽ giúp xác định hoạt độ phóng xạ trong VLXD và đánh giá mức độ an toàn cho sức khỏe con người.

2.1. Phương pháp đo phóng xạ gamma

Phương pháp đo phóng xạ gamma sử dụng các detector nhấp nháy NaI(Tl) và detector bán dẫn HPGe. Mỗi loại detector có ưu điểm và nhược điểm riêng, ảnh hưởng đến độ chính xác của kết quả đo. Việc lựa chọn phương pháp đo phù hợp là rất quan trọng để đảm bảo tính chính xác và độ tin cậy của dữ liệu thu thập được.

2.2. Khó khăn trong việc đo phóng xạ

Việc đo phóng xạ trong VLXD gặp nhiều khó khăn, đặc biệt là trong việc xác định hoạt độ phóng xạ thấp. Cần có thiết bị đo nhạy và phương pháp đo chính xác để đảm bảo kết quả đáng tin cậy. Ngoài ra, việc kiểm soát các yếu tố gây sai số trong quá trình đo cũng là một thách thức lớn.

III. Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Kết quả nghiên cứu cho thấy hàm lượng phóng xạ trong các VLXD phổ biến tại Lào có sự khác biệt rõ rệt. Một số loại vật liệu có hàm lượng phóng xạ cao hơn mức cho phép, điều này có thể gây nguy hiểm cho sức khỏe người sử dụng. Các số liệu thu thập được sẽ là cơ sở để đưa ra các khuyến cáo về an toàn phóng xạ trong xây dựng. Việc công bố kết quả nghiên cứu sẽ giúp nâng cao nhận thức của cộng đồng về nguy cơ phóng xạ từ VLXD.

3.1. Đánh giá mức độ phóng xạ trong VLXD

Đánh giá mức độ phóng xạ trong VLXD là một phần quan trọng trong nghiên cứu. Các số liệu cho thấy một số loại VLXD có hàm lượng phóng xạ vượt quá ngưỡng an toàn. Điều này cần được xem xét kỹ lưỡng để đảm bảo an toàn cho sức khỏe cộng đồng. Các biện pháp cần thiết phải được thực hiện để giảm thiểu nguy cơ phơi nhiễm.

3.2. Khuyến cáo và biện pháp an toàn

Dựa trên kết quả nghiên cứu, cần đưa ra các khuyến cáo cụ thể về việc sử dụng VLXD có hàm lượng phóng xạ cao. Các cơ sở sản xuất cần được thông báo để có các điều chỉnh cần thiết nhằm đảm bảo an toàn cho người tiêu dùng. Việc nâng cao nhận thức về phóng xạ trong cộng đồng cũng là một yếu tố quan trọng trong việc bảo vệ sức khỏe.

IV. Kết luận

Nghiên cứu về phóng xạ tự nhiên trong VLXD tại Lào đã chỉ ra sự cần thiết phải khảo sát và đánh giá mức độ phóng xạ trong các vật liệu xây dựng. Kết quả nghiên cứu không chỉ có giá trị khoa học mà còn có ý nghĩa thực tiễn trong việc bảo vệ sức khỏe cộng đồng. Việc thực hiện các biện pháp an toàn và khuyến cáo sử dụng VLXD an toàn là rất cần thiết để đảm bảo an toàn cho cư dân.

4.1. Ý nghĩa của nghiên cứu

Nghiên cứu này có ý nghĩa quan trọng trong việc nâng cao nhận thức về phóng xạ trong VLXD tại Lào. Kết quả nghiên cứu sẽ là cơ sở để xây dựng các tiêu chuẩn an toàn phóng xạ trong xây dựng, bảo vệ sức khỏe cộng đồng và môi trường.

4.2. Hướng nghiên cứu tiếp theo

Cần tiếp tục nghiên cứu sâu hơn về phóng xạ trong các loại VLXD khác và mở rộng khảo sát ra các khu vực khác nhau tại Lào. Việc đào tạo nhân lực trong lĩnh vực này cũng cần được chú trọng để đảm bảo có đủ chuyên gia thực hiện các nghiên cứu và khảo sát phóng xạ trong tương lai.

Nội dung chính

Tổng quan về luận án

Nghiên cứu về nền bức xạ môi trường và an toàn phóng xạ trong vật liệu xây dựng (VLXD) đóng vai trò nền tảng trong vật lý hạt nhân ứng dụng và bảo vệ sức khỏe cộng đồng. Trong bối cảnh đô thị hóa nhanh chóng tại Cộng hòa Dân chủ Nhân dân (CHDCND) Lào, việc sử dụng các khoáng vật thô tự nhiên như đất sét, đá vôi, cát bồi tích và xỉ công nghiệp để sản xuất VLXD làm gia tăng rủi ro tích tụ các nhân phóng xạ nguyên thủy thuộc các chuỗi phân rã $^{238}\text{U}$, $^{232}\text{Th}$, $^{235}\text{U}$ và đồng vị đơn lẻ $^{40}\text{K}$. Vấn đề cốt lõi nảy sinh khi "lượng thời gian trung bình mỗi cư dân hiện diện trong ngôi nhà của mình, của người quen hoặc trong các tòa nhà công cộng chiếm đến 80% thời gian của một ngày đêm (24 giờ)", biến không gian sống kín thành môi trường giam giữ bức xạ thứ cấp do tán xạ gamma nhiều lần qua các kết cấu tường bao.

Khoảng trống học thuật (research gap) lớn nhất tại CHDCND Lào là sự thiếu hụt toàn diện một cơ sở dữ liệu định lượng quốc gia chuẩn tắc về hoạt độ phóng xạ riêng của các chủng loại VLXD nội địa. Mặc dù Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA) đã ban hành nhiều hướng dẫn nghiêm ngặt và khuyến cáo chính phủ Lào triển khai đánh giá an toàn phóng xạ dân dụng, năng lực nhân sự và cơ sở hạ tầng phân tích hạt nhân chuyên sâu tại Lào vẫn chưa đáp ứng được. Luận án tiến sĩ này giải quyết trực diện khoảng trống trên thông qua chương trình hợp tác song phương giữa Chính phủ CHDCND Lào và Viện Vật lý thuộc Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam (VAST), nhằm thiết lập hệ quy chiếu thực nghiệm đầu tiên và đào tạo chuyên gia hạt nhân nòng cốt cho Lào.

Các câu hỏi nghiên cứu và giả thuyết khoa học của đề tài được xác lập:

• RQ1: Hàm lượng hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị phóng xạ tự nhiên ($^{226}\text{Ra}$, $^{232}\text{Th}$, $^{40}\text{K}$) trong các VLXD chủ lực tại Lào (xi măng, cát, gạch, đất) phân bố như thế nào theo địa chất khai thác?
• RQ2: Phương pháp phổ kế gamma phông thấp sử dụng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe kết hợp detector nhấp nháy $\text{NaI(Tl)}$ đạt độ chính xác, giới hạn phát hiện (MDL) và độ phân giải phổ ra sao khi đo mẫu thể tích lớn có hiệu ứng tự hấp thụ?
• H1: Hoạt độ phóng xạ riêng trong các mẫu xi măng Portland và xi măng hỗn hợp tại các nhà máy trọng điểm ở Lào có sự dao động phụ thuộc chặt chẽ vào nguồn gốc mỏ khoáng sản thô nhưng vẫn nằm trong ngưỡng an toàn tương đương của tiêu chuẩn quốc tế ($Ra_{eq} \le 370 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$).
• H2: Việc áp dụng quy trình lưu giữ mẫu $\ge 30$ ngày trong bình kín hình học chuẩn sẽ tái lập hoàn toàn trạng thái cân bằng phóng xạ thế kỷ của chuỗi $^{238}\text{U}$ qua nhánh khí $^{222}\text{Rn}$, triệt tiêu sai số định lượng do hiện tượng thoát khí radon.

Khung lý thuyết của nghiên cứu tích hợp lý thuyết phân rã chuỗi phóng xạ vi phân Bateman, lý thuyết tương tác bức xạ photon với vật chất (hấp thụ quang điện, tán xạ Compton, tạo cặp electron-positron) và mô hình tổn thương sinh học bức xạ tế bào (Target Theory). Phạm vi thực nghiệm bao quát 37 mẫu xi măng đại diện thu thập từ 4 nhà máy liên hợp lớn nhất CHDCND Lào cùng các hệ mẫu gạch, cát, đất đối chứng, tạo tiền đề xây dựng quy chuẩn kỹ thuật an toàn bức xạ quốc gia cho ngành xây dựng Lào.

Literature Review và Positioning

Nghiên cứu phóng xạ môi trường trong VLXD trên thế giới đã hình thành các trường phái phân tích sâu sắc. Luồng nghiên cứu thứ nhất tập trung vào việc khảo sát trắc lượng hoạt độ phóng xạ tự nhiên trong xi măng Portland tại các quốc gia đang phát triển và phát triển. Dữ liệu từ Hy Lạp của Petropoulos et al. [12] ghi nhận hoạt độ trung bình của $^{226}\text{Ra}$, $^{232}\text{Th}$ và $^{40}\text{K}$ lần lượt là $92 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$, $31 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ và $310 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$; trong khi tại Áo, nghiên cứu của Sorantin & Steger [13] chỉ ra mức hoạt độ thấp hơn rõ rệt với $26{,}7 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ ($^{226}\text{Ra}$), $14{,}2 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ ($^{232}\text{Th}$) và $210 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ ($^{40}\text{K}$). Trái lại, tại khu vực Nam Á, Mollah et al. [14] tại Bangladesh phát hiện hàm lượng $^{40}\text{K}$ trong xi măng lên tới $952{,}2 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$, phản ánh sự biến thiên mạnh mẽ của nguồn phụ gia khoáng và tro bay nguồn gốc địa chất địa phương.

Luồng nghiên cứu thứ hai tập trung vào đánh giá đa dạng nền vật liệu gồm gạch, đất và cát. Tại Úc, Beretka & Mathew [24] ghi nhận hoạt độ tương đương Radium ($Ra_{eq}$) trong đất sét và đất xây dựng đạt mức cao $326{,}76 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$, với $^{232}\text{Th}$ chiếm tới $162{,}8 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$. Tại Trung Quốc, các công trình của Lu et al. [15], Xinwei [25] và Chen et al. [26] xác định hoạt độ trong gạch đạt $124{,}7 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ đối với $^{226}\text{Ra}$ và $196{,}07 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ cho chỉ số $Ra_{eq}$. Tại Ấn Độ, Kumar et al. [32] báo cáo cát xây dựng có hoạt độ $^{232}\text{Th}$ lên đến $101{,}67 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ và $Ra_{eq}$ đạt $257{,}27 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$. Tại Việt Nam, khảo sát năm 1999 của Viện Khoa học Kỹ thuật Hạt nhân tại khu vực Hà Nội [34] cho thấy tro bay có hoạt độ $^{226}\text{Ra}$ lên tới $164 \pm 13 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ và $^{40}\text{K}$ đạt $788 \pm 7 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$, trong khi xi măng Hoàng Thạch và Hải Phòng duy trì mức an toàn trung bình.

Về mặt học thuật, tồn tại tranh luận gay gắt giữa hai quan điểm đối nghịch:

• Quan điểm thứ nhất (Positivist Metric View): Cho rằng chỉ cần đo lường hoạt độ gamma ngoài là đủ để xác lập chỉ số nguy hại phóng xạ ($Ra_{eq}$, $I_{\gamma}$), giả định các mẫu vật liệu đều đồng nhất về tỷ trọng và tán xạ hình học.
• Quan điểm thứ hai (Dynamic Radiological View): Khẳng định nguy cơ lớn nhất đến từ sự mất cân bằng phóng xạ nội tại và hiện tượng khuếch tán khí $^{222}\text{Rn}$ qua các vi mao quản vật liệu, đòi hỏi phải kiểm soát nghiêm ngặt thời gian đóng kín hộp mẫu và hiệu chỉnh tự hấp thụ ma trận.

Luận án định vị chính xác tại điểm giao thoa này: lấp đầy khoảng trắng dữ liệu địa hạt CHDCND Lào, đồng thời chuẩn hóa quy trình phân tích phổ kế gamma phân giải cao cho các nền mẫu khoáng sản Đông Dương, kết nối trực tiếp với khuyến cáo của IAEA và Ủy ban Khoa học của Liên Hợp Quốc về Tác động của Bức xạ Nguyên tử (UNSCEAR [33]).

Đóng góp lý thuyết và khung phân tích

Đóng góp cho lý thuyết

Luận án kế thừa và phát triển các hệ thống lý thuyết vật lý hạt nhân và tương tác bức xạ kinh điển:

1. Lý thuyết phân rã cân bằng phóng xạ thế kỷ Rutherford - Soddy và hệ phương trình Bateman: Luận án chứng minh rằng đối với chuỗi $^{238}\text{U}$ (chiếm $99{,}25%$ urani tự nhiên), "hoạt độ của các đồng vị con cháu của $^{238}\text{U}$ trong khối uran tự nhiên nếu không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với $^{238}\text{U}$... Tổng số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của mẫu sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị $^{238}\text{U}$ hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần".
2. Lý thuyết phân nhánh phân rã hạt nhân: Với chuỗi $^{232}\text{Th}$ ($100%$ độ phổ biến tự nhiên), nghiên cứu làm rõ cơ chế phân nhánh của $^{212}\text{Bi}$ khi phân rã alpha tạo $^{208}\text{Tl}$ với xác suất chính xác $35{,}94%$ và phân rã beta tạo $^{212}\text{Po}$ ($64{,}06%$). Đóng góp lý thuyết nằm ở việc chuẩn hóa toán tử chuyển đổi: xác định chính xác hoạt độ $^{232}\text{Th}$ bằng cách chia trực tiếp hoạt độ đo được của đỉnh gamma $^{208}\text{Tl}$ cho hệ số rẽ nhánh $0{,}3594$.
3. Thuyết tương tác photon Dirac - Compton: Vận dụng phương trình tương đối tính Paul Dirac ($E^2 = m_0^2 c^4 + p^2 c^2$) để mô hình hóa quá trình tạo cặp electron-positron trên ngưỡng $1{,}022 \text{ MeV}$ ($E_{\text{min}} = 2 m_0 c^2$) và lý thuyết tán xạ Arthur Compton (1922) để giải mã hàm đáp ứng phổ liên tục và hiện tượng dịch chuyển bước sóng $\Delta\lambda = \lambda_0(1 - \cos\theta)$ với $\lambda_0 = 2{,}42621 \times 10^{-12} \text{ m}$.

Khung phân tích độc đáo

Khung phân tích của luận án kết hợp đa tầng 3 trụ cột lý thuyết:

• Lý thuyết suy giảm chùm tia hàm mũ Lambert-Beer-Avogadro: Mô tả độ suy giảm cường độ photon $I(x) = I_0 e^{-\mu x} = I_0 e^{-\mu_m \rho x}$, tích hợp mật độ hạt nhân $N' = \frac{\rho \cdot N_A}{M}$ và quãng chạy tự do trung bình $\lambda = 1/\mu$.
• Mô hình giải chập phổ toán học (Spectral Deconvolution): Xử lý triệt để sự chồng lấn năng lượng nghiêm trọng giữa đỉnh quang điện $185{,}72 \text{ keV}$ của $^{235}\text{U}$ ($0{,}72%$ urani tự nhiên) và đỉnh $186{,}2 \text{ keV}$ của $^{226}\text{Ra}$. Khung phân tích sử dụng hàm phân bố Gaussian kết hợp hiệu chỉnh đường nền phi tuyến để tách biệt đóng góp thực của từng đồng vị.
• Thuyết bia và cơ chế phân ly phóng xạ sinh học (Target Theory & Radiolysis): Giải thích cơ chế tổn thương DNA do tương tác trực tiếp và tương tác gián tiếp thông qua các gốc tự do $\text{OH}^\bullet$, $\text{H}^\bullet$ và chất oxy hóa mạnh $\text{H}_2\text{O}_2$ sinh ra từ sự ion hóa $60% - 80%$ khối lượng nước trong cơ thể người.

Điều kiện biên của khung phân tích được xác lập chặt chẽ: áp dụng cho các ma trận mẫu rắn thể tích lớn ở trạng thái cân bằng phóng xạ thế kỷ kín, dải năng lượng khảo sát từ $10 \text{ keV}$ đến $3{,}0 \text{ MeV}$.

Phương pháp nghiên cứu tiên tiến

Thiết kế nghiên cứu

Nghiên cứu tuân thủ chặt chẽ thế giới quan thực chứng thực nghiệm (Positivist Empirical Paradigm). Thiết kế nghiên cứu thực nghiệm đa mức (multi-level experimental design) được xây dựng dựa trên sự so sánh song song giữa hai cấu hình hệ phổ kế gamma hiện đại tại Trung tâm Vật lý Hạt nhân, Viện Vật lý (VAST):

• Hệ phổ kế bán dẫn siêu tinh khiết HPGe (High-Purity Germanium): Cấu hình hình trụ đồng trục p-type, làm việc ở điều kiện làm lạnh sâu $77 \text{ K}$ ($-196^\circ\text{C}$) bằng nitơ lỏng nhằm triệt tiêu dòng rò nhiệt qua vùng cấm hẹp $E_g = 0{,}67 \text{ eV}$ (tại $300 \text{ K}$). Độ phân giải năng lượng siêu cao FWHM đạt $0{,}08% - 0{,}1%$ tại quang đỉnh $^{60}\text{Co}$ ($1{,}332 \text{ MeV}$).
• Hệ phổ kế nhấp nháy $\text{NaI(Tl)}$ kích thước tinh thể $3'' \times 3''$: Kết hợp ống nhân quang điện (PMT) đa tầng dynode khuếch đại dòng electron thứ cấp, tối ưu hóa cho phép đo sàng lọc nhanh với hiệu suất ghi hình học cao.

Quy trình nghiên cứu rigorous

Quy trình lấy mẫu, xử lý và đo đạc tuân thủ tiêu chuẩn hóa hạt nhân quốc tế:

1. Chiến lược lấy mẫu ma trận: Thu thập mẫu tại 4 nhà máy sản xuất xi măng lớn nhất CHDCND Lào:
   • Nhà máy xi măng Văng Viêng (Tỉnh Viêng Chăn, Tọa độ trạm A: $18^\circ 56' 7{,}0''\text{N}$): Thu thập 14 mẫu gồm xi măng Portland (1V1 đến 1V7) và xi măng hỗn hợp (2V1 đến 2V7).
   • Nhà máy xi măng Xangkham (Thủ đô Viêng Chăn, Tọa độ trạm B: $18^\circ 6' 27{,}9''\text{N}$): Thu thập 7 mẫu gồm xi măng hỗn hợp (1VT1 đến 1VT3) và xi măng Portland (2VT1 đến 2VT4).
   • Nhà máy xi măng Casing (Tỉnh Khammouane, Tọa độ trạm C: $17^\circ 24' 19{,}2''\text{N}$): Thu thập 8 mẫu gồm xi măng Portland (1K1 đến 1K4) và xi măng hỗn hợp (2K1 đến 2K4).
   • Nhà máy xi măng Salavan (Tỉnh Salavan, Tọa độ trạm D: $15^\circ 50' 39{,}4''\text{N}$): Thu thập 8 mẫu gồm xi măng Portland (1SV1 đến 1SV4) và xi măng hỗn hợp (2SV1 đến 2SV4).
   • Tổng cộng 37 mẫu xi măng đại diện, khối lượng thu thập mỗi loại từ 3 đến 4 kg.
2. Tiền xử lý mẫu và kiểm soát cân bằng Radon: Toàn bộ mẫu được sấy khô ở nhiệt độ $105^\circ\text{C}$ đến khối lượng không đổi, nghiền mịn đồng nhất qua rây tiêu chuẩn, đóng kín tuyệt đối trong hộp nhựa hình học Marinelli/trụ chuẩn. Mẫu được niêm phong lưu kho tối thiểu 30 ngày (tương đương $>7{,}8$ lần chu kỳ bán rã $T_{1/2} = 3{,}8232$ ngày của $^{222}\text{Rn}$) nhằm tái lập hoàn toàn trạng thái cân bằng phóng xạ giữa $^{226}\text{Ra}$ và các đồng vị phân rã sau radon ($^{214}\text{Pb}$, $^{214}\text{Bi}$).
3. Chuẩn hóa hệ thống và tam giác giác hóa thực nghiệm (Triangulation): Chuẩn năng lượng và đường cong hiệu suất ghi nhận toàn phần được thực hiện bằng nguồn chuẩn đa đỉnh $^{152}\text{Eu}$ phủ khắp dải năng lượng từ $121{,}8 \text{ keV}$ đến $1408 \text{ keV}$. Toàn bộ detector HPGe được bọc trong buồng chì che chắn phông môi trường dày $10 \text{ cm}$ với lớp lót đồng và cadmi nhằm hấp thụ tia X đặc trưng của chì ($K_\alpha = 74{,}97 \text{ keV}$).

Data và phân tích

Hệ thống điện tử đo lường chuẩn NIM kết hợp tiền khuếch đại nhạy điện tích, bộ khuếch đại định hình phổ, bộ biến đổi tương tự - số ADC và máy phân tích đa kênh MCA. Dữ liệu phổ số hóa được thu nhận và phân tích tự động thông qua các bộ phần mềm chuyên dụng tiêu chuẩn quốc tế: ORTEC MAESTRO-32, Gamma Vision và KSpect.

• Các vạch gamma đặc trưng được bóc tách:
  • Chuỗi $^{238}\text{U}$ ($^{226}\text{Ra}$): Đo qua $^{214}\text{Pb}$ ($295{,}2 \text{ keV}$, $351{,}9 \text{ keV}$) và $^{214}\text{Bi}$ ($609{,}3 \text{ keV}$, $1120{,}3 \text{ keV}$, $1764{,}5 \text{ keV}$).
  • Chuỗi $^{232}\text{Th}$: Đo qua $^{228}\text{Ac}$ ($911{,}2 \text{ keV}$), $^{212}\text{Pb}$ ($238{,}6 \text{ keV}$), $^{208}\text{Tl}$ ($583{,}2 \text{ keV}$, $2614{,}5 \text{ keV}$).
  • Đồng vị $^{40}\text{K}$: Đo trực tiếp qua quang đỉnh đơn năng $1460{,}8 \text{ keV}$.
• Hiệu chỉnh sai số hệ thống: Kiểm soát nghiêm ngặt các nguồn sai số thực nghiệm bao gồm hiệu ứng tự hấp thụ photon gamma trong mẫu thể tích khối lớn, sai số hình học đo, hiệu ứng mất số đếm do trùng phùng ngẫu nhiên (random summing) và trùng phùng thực (true coincidence summing) khi tốc độ đếm xung cao.

Phát hiện đột phá và implications

Những phát hiện then chốt

1. Xác lập bộ phổ chuẩn thực nghiệm 37 mẫu xi măng Lào: Kết quả định lượng hoạt độ phóng xạ riêng của $^{226}\text{Ra}$, $^{232}\text{Th}$ và $^{40}\text{K}$ trong 37 mẫu xi măng thuộc 4 nhà máy chủ lực tại Lào (Văng Viêng, Xangkham, Casing, Salavan) cho thấy sự biến thiên rõ rệt theo tầng địa chất mỏ đá vôi và sét nguyên liệu. Xi măng hỗn hợp chứa hàm lượng tro xỉ phụ gia có xu hướng biểu hiện hoạt độ phóng xạ cao hơn xi măng Portland thuần túy.
2. Đánh giá chỉ số an toàn bức xạ: Hoạt độ tương đương Radium ($Ra_{eq}$) và các chỉ số nguy hại phóng xạ ngoài ($I_\gamma$) của đa số các mẫu vật liệu xây dựng thương phẩm tại Lào đều nằm trong giới hạn an toàn khuyến cáo của OECD/IAEA ($Ra_{eq} \le 370 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$), đảm bảo liều chiếu hiệu dụng cho cư dân không vượt quá ngưỡng an toàn $1{,}0 \text{ mSv}\cdot\text{năm}^{-1}$.
3. Hiện tượng mất cân bằng cục bộ do rửa trôi địa chất: Phân tích phổ xác nhận hiện tượng xáo trộn tự nhiên trong chuỗi phân rã khi nước ngầm hòa tan rửa trôi $^{210}\text{Pb}$ ($T_{1/2} = 22{,}3$ năm), khẳng định không thể sử dụng đơn lẻ đỉnh $^{210}\text{Pb}$ để suy đoán hoạt độ gốc của $^{238}\text{U}$ trong các mẫu đất cát bồi tích tại Lào.
4. Tương quan quốc tế của VLXD Lào: So sánh với dữ liệu quốc tế cho thấy hoạt độ phóng xạ trong xi măng Lào tương đương với các mẫu của Malaysia ($34{,}7 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{226}\text{Ra}$, $32{,}9 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{232}\text{Th}$, $190{,}6 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{40}\text{K}$) và Thổ Nhĩ Kỳ ($40{,}5 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{226}\text{Ra}$), thấp hơn đáng kể so với mẫu xi măng Ai Cập ($134 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{226}\text{Ra}$, $88 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$ $^{232}\text{Th}$) và thấp hơn nồng độ $^{40}\text{K}$ trong mẫu Bangladesh ($952{,}2 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$).

Implications đa chiều

• Về mặt lý thuyết và phương pháp: Khẳng định tính ưu việt của phương pháp phổ kế gamma HPGe phông thấp kết hợp thuật toán xử lý đỉnh chập năng lượng ($185{,}72 \text{ keV} - 186{,}2 \text{ keV}$) trong phân tích kích hoạt hạt nhân không phá hủy đối với mẫu địa chất thể tích lớn.
• Về mặt thực tiễn sản xuất: Cung cấp cơ sở dữ liệu thực nghiệm chuẩn xác cho 4 liên hợp sản xuất xi măng lớn của Lào để kiểm soát tỷ lệ pha trộn phụ gia sét và tro xỉ, ngăn chặn việc đưa ra thị trường các lô vật liệu có nguy cơ tích tụ phóng xạ cao.
• Về mặt chính sách quản lý nhà nước: Bộ số liệu là luận cứ khoa học trực tiếp hỗ trợ Bộ Khoa học và Công nghệ CHDCND Lào cùng Bộ Xây dựng Lào ban hành Quy chuẩn Kỹ thuật Quốc gia đầu tiên về an toàn bức xạ trong vật liệu xây dựng dân dụng.

Limitations và Future Research

Mặc dù đạt được những đóng góp tiên phong, luận án ghi nhận 3 giới hạn nghiên cứu cụ thể:

1. Giới hạn ma trận và phạm vi địa lý: Nghiên cứu tập trung chuyên sâu vào 37 mẫu xi măng tại 4 nhà máy lớn và một số nhóm mẫu đất, cát, gạch đại diện; chưa bao phủ toàn diện các mỏ đá tự nhiên, đá hoa cương (granite) và vật liệu ốp lát trang trí cao cấp nhập khẩu tại tất cả các tỉnh vùng sâu phía Bắc và Nam Lào.
2. Giới hạn động học thoát khí Radon: Phép đo tập trung vào hoạt độ phóng xạ riêng của pha rắn tĩnh trong hộp kín, chưa triển khai đo đạc trực tiếp tốc độ thoát khí radon (radon exhalation rate) trên bề mặt công trình thực tế tại hiện trường.
3. Giới hạn hiệu chỉnh hình học mẫu phức tạp: Các tính toán tự hấp thụ gamma chủ yếu áp dụng cho hình học trụ đối xứng và mật độ đồng nhất; đối với các cấu trúc composite dị tính, độ bất định thống kê vẫn tồn tại ở dải năng lượng thấp ($<100 \text{ keV}$).

Chương trình nghiên cứu tương lai (Future Research Agenda) mở rộng:

• Mở rộng khảo sát nền phóng xạ tự nhiên (NORM/TENORM) sang các ngành công nghiệp khai khoáng kim loại màu, khai thác mỏ bauxite và nhiệt điện than tại Lào.
• Ứng dụng mô phỏng Monte Carlo (MCNP, GEANT4) để tính toán chính xác hàm đáp ứng phổ và hệ số tự hấp thụ cho các cấu hình mẫu bất đối xứng.
• Phát triển bản đồ số hóa địa lý (GIS-based Radiometric Map) về suất liều gamma môi trường tự nhiên trên toàn lãnh thổ CHDCND Lào.

Tác động và ảnh hưởng

Luận án tạo ra chuỗi tác động khoa học và xã hội đa tầng:

• Tác động học thuật: Đặt viên gạch đầu tiên cho ngành Vật lý Hạt nhân Thực nghiệm tại CHDCND Lào, tạo nguồn trích dẫn nền tảng cho các công trình nghiên cứu môi trường bức xạ Đông Nam Á trên các tạp chí quốc tế chuyên ngành (Journal of Environmental Radioactivity, Radiation Physics and Chemistry).
• Tác động công nghiệp và chuyển giao công nghệ: Cung cấp quy trình kiểm chuẩn phóng xạ chuẩn hóa cho các phòng thí nghiệm kiểm định chất lượng xây dựng tại Lào; hỗ trợ các doanh nghiệp sản xuất xi măng kiểm soát an toàn nguyên liệu đầu vào.
• Tác động chính sách và vị thế quốc tế: Giúp Chính phủ Lào thực thi đầy đủ các cam kết và nghĩa vụ thành viên với Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA), phục vụ trực tiếp Kế hoạch Phát triển Kinh tế - Xã hội 5 năm lần thứ 7 và các Mục tiêu Thiên niên kỷ.
• Tác động xã hội: Gián tiếp bảo vệ sức khỏe lâu dài cho hàng triệu cư dân Lào thông qua việc loại trừ các kết cấu xây dựng phát xạ liều cao, giảm thiểu nguy cơ ung thư phổi do tích tụ khí phóng xạ radon trong nhà ở kín.

Đối tượng hưởng lợi

1. Nghiên cứu sinh và nhà khoa học trẻ CHDCND Lào: Tiếp cận quy trình nghiên cứu thực nghiệm hạt nhân chuẩn tắc, làm chủ công nghệ phổ kế gamma hiện đại để độc lập triển khai các đề tài nghiên cứu bức xạ môi trường.
2. Các nhà nghiên cứu và giảng viên Vật lý Hạt nhân quốc tế: Sở hữu bộ số liệu tham chiếu địa chất chuẩn xác tại vùng trũng khoáng sản Đông Dương để hoàn thiện bức tranh bức xạ toàn cầu của UNSCEAR.
3. Các nhà máy sản xuất VLXD và doanh nghiệp khai khoáng tại Lào: Nắm bắt phương pháp kiểm định chất lượng phóng xạ nguyên liệu thô, nâng cao uy tín thương hiệu và đáp ứng tiêu chuẩn xuất khẩu.
4. Cơ quan quản lý nhà nước (Bộ KH&CN Lào, Bộ Xây dựng Lào, Bộ Y tế Lào): Có căn cứ định lượng xác thực để xây dựng hệ thống quy chuẩn kỹ thuật, cấp phép xây dựng và hoạch định chính sách bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

Câu hỏi chuyên sâu

1. Đóng góp lý thuyết độc đáo nhất của luận án là gì? Đóng góp lý thuyết độc đáo nhất là việc chuẩn hóa mô hình phân tích cân bằng phóng xạ thế kỷ Rutherford - Soddy kết hợp công thức phân nhánh phân rã hạt nhân cho chuỗi $^{232}\text{Th}$ trong điều kiện khoáng thạch Đông Dương. Luận án đã giải quyết tường minh bài toán định lượng $^{232}\text{Th}$ thông qua nhánh phân rã alpha $35{,}94%$ của $^{212}\text{Bi} \to {^{208}\text{Tl}}$, xác lập hệ số quy đổi chuẩn xác cho phổ kế gamma phông thấp.

2. Tính đột phá trong phương pháp luận so với các nghiên cứu trước đây thể hiện ở đâu? So với các nghiên cứu sử dụng detector $\text{NaI(Tl)}$ truyền thống của Sorantin & Steger [13] hay khảo sát diện hẹp của Viện KHKT Hạt nhân Việt Nam [34], luận án đột phá ở việc tích hợp hệ phổ kế bán dẫn siêu tinh khiết HPGe độ phân giải cao ($0{,}08% - 0{,}1%$) ở nhiệt độ $77 \text{ K}$ kết hợp thuật toán khử chồng chập đỉnh đôi $185{,}72 \text{ keV}$ ($^{235}\text{U}$) và $186{,}2 \text{ keV}$ ($^{226}\text{Ra}$), đồng thời kiểm soát nghiêm ngặt thời gian niêm phong mẫu $\ge 30$ ngày để triệt tiêu sai số thoát khí $^{222}\text{Rn}$.

3. Phát hiện thực nghiệm nào gây bất ngờ nhất? Phát hiện bất ngờ nhất là sự tương đồng về độ an toàn phóng xạ của các dòng xi măng nội địa Lào so với tiêu chuẩn thế giới dù khai thác từ các mỏ đá karst nhiệt đới đặc thù, đồng thời chỉ ra rằng các mỏ bồi tích phù sa ven sông có nguy cơ rửa trôi mất cân bằng phóng xạ $^{210}\text{Pb}$ cục bộ cao hơn nhiều so với các mỏ đá vôi trầm tích đồng nhất.

4. Giao thức lặp lại thực nghiệm (Replication Protocol) có được cung cấp đầy đủ không? Toàn bộ quy trình thực nghiệm được mô tả chi tiết với độ lặp lại tuyệt đối: từ tọa độ trạm thu mẫu địa lý (Trạm A: Văng Viêng $18^\circ 56' 7{,}0''\text{N}$, Trạm B: Xangkham $18^\circ 6' 27{,}9''\text{N}$, Trạm C: Casing $17^\circ 24' 19{,}2''\text{N}$, Trạm D: Salavan $15^\circ 50' 39{,}4''\text{N}$), quy chuẩn sấy mẫu $105^\circ\text{C}$, thời gian lưu mẫu 30 ngày trong hộp kín, cấu hình buồng chì $10 \text{ cm}$ đến các gói phần mềm phân tích phổ MAESTRO-32 và Gamma Vision.

5. Chương trình nghiên cứu 10 năm tiếp theo được định hình ra sao? Lộ trình 10 năm tiếp theo bao gồm: (i) Xây dựng phòng thí nghiệm phổ kế hạt nhân chuẩn quốc gia tại Viêng Chăn; (ii) Mở rộng điều tra phóng xạ cho toàn bộ hệ sinh thái đất, nước ngầm, nông sản và khoáng sản trên 18 tỉnh thành của Lào; (iii) Ứng dụng các kỹ thuật phân tích kích hoạt nơtron (NAA) và khối phổ plasma cảm ứng (ICP-MS) song song với phổ gamma.

Kết luận

Luận án tiến sĩ đã hoàn thành xuất sắc các mục tiêu khoa học và thực tiễn mang tính lịch sử:

1. Xác lập bộ cơ sở dữ liệu thực nghiệm đầu tiên và toàn diện nhất về hoạt độ phóng xạ riêng của các đồng vị tự nhiên ($^{226}\text{Ra}$, $^{232}\text{Th}$, $^{40}\text{K}$) trong 37 mẫu xi măng đại diện từ 4 nhà máy liên hợp lớn và các vật liệu xây dựng chủ lực tại CHDCND Lào.
2. Làm chủ và chuẩn hóa quy trình phân tích phổ kế gamma phân giải cao sử dụng detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe phông thấp kết hợp detector nhấp nháy $\text{NaI(Tl)}$, giải quyết triệt để bài toán tự hấp thụ ma trận và phân tách đỉnh chập phổ năng lượng.
3. Đánh giá định lượng an toàn bức xạ dân dụng, chứng minh các chủng loại VLXD khảo sát tại Lào đáp ứng ngưỡng an toàn quốc tế ($Ra_{eq} \le 370 \text{ Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$), cung cấp luận cứ khoa học trực tiếp cho Bộ KH&CN Lào xây dựng tiêu chuẩn kỹ thuật an toàn bức xạ quốc gia.
4. Mở ra 3 nhánh nghiên cứu hạt nhân ứng dụng mới tại Lào: kiểm chuẩn an toàn phóng xạ công nghiệp, quan trắc phóng xạ môi trường sinh thái và ứng dụng kỹ thuật hạt nhân trong khoa học vật liệu.
5. Đào tạo thành công nhà khoa học hạt nhân tiến sĩ đầu tiên cho CHDCND Lào, hiện thực hóa xuất sắc chương trình hợp tác khoa học công nghệ chiến lược giữa hai chính phủ Việt Nam - Lào và khẳng định vai trò thành viên tích cực của Lào tại Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA).

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ CÓ TRONG VẬT LIỆU XÂY DỰNG 1. Nguồn gốc của các đồng vị phóng xạ có trong VLXD Trái đất của chúng ta chứa nhiều loại đồng vị phóng xạ, đa số chúng được tạo ra ngay từ khi Trái đất mới được hình thành. Người ta thấy rằng trong tự nhiên có thể có tới hơn 92 loại đồng vị phóng xạ. Các đồng vị phóng xạ có trong trái đất được bao gồm: các đồng vị phóng xạ nguyên thủy được tạo ra cùng với sự hình thành của trái đất và một số đồng vị phóng xạ khác được hình thành do tương tác của các tia vũ trụ với vật chất trên trái đất.

Ngoài ra còn có các đồng vị phóng xạ nhân tạo do chính con người tạo ra. Các đồng vị phóng xạ được hình thành do hai nguồn gốc đầu được gọi là các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Các đồng vị phóng xạ do con người tạo ra được gọi là các đồng vị phóng xạ nhân tạo. Người ta đã phát hiện được các đồng vị phóng xạ tự nhiên và cả nhân tạo có mặt ở khắp mọi nơi trong các môi trường khác nhau như đất, nước, không khí, … Các đồng vị phóng xạ nguyên thủy phổ biến nhất là 238U, 232Th, 235U và các sản phẩm phân rã của chúng, 40K và 87 Rb.

Trong môi trường đất đá thường có mặt các đồng vị phóng xạ của ba chuỗi phóng xạ bắt đầu từ các đồng vị 238U, 232Th và 235U [1]. Các đồng vị phóng xạ có trong tự nhiên sẽ ảnh hưởng lớn đến các sinh vật sống trên trái đất, đặc biệt sẽ ảnh hưởng đến sức khỏe của con người. Đặc biệt các VLXD chủ yếu được chế tạo từ đất đá lấy trong tự nhiên. Do vậy, khả năng có phóng xạ trong các VLXD là không thể loại trừ.

Trong trường hợp VLXD có lượng phóng xạ lớn hơn ngưỡng cho phép sẽ là vấn đề rất nguy hiểm đối với con người. Vì vậy, việc khảo sát phóng xạ tự nhiên có trong các VLXD là công việc cần thiết trước khi sử dụng các vật liệu này cho các công trình xây dựng kiên cố [2]. Các chuỗi phóng xạ tự nhiên Cả uranium lẫn thorium đều là các đồng vị phóng xạ. Chúng chủ yếu phân rã alpha thành các đồng vị phóng xạ con cháu.

Uranium tự nhiên gồm ba đồng vị sống dài là 238U, 235U và 234U, trong đó đồng vị 238U chiếm nhiều hơn cả. Lượng 235U và 234 U chiếm rất ít trong tự nhiên. Thorium tự nhiên chỉ có duy nhất một đồng vị 232 Th. Các đồng vị phóng xạ này rã thành các đồng vị con và bản thân các đồng vị con cũng là phóng xạ lại phân rã thành các đồng vị con cháu và cứ như vậy quá 7 trình phân rã tạo thành chuỗi cho đến đồng vị cuối cùng là đồng vị bền.

Trong điều kiện chuẩn, tỉ số 235U/238U là không đổi và tất cả các đồng vị trong chuỗi phân rã đạt trạng thái cân bằng. Để hiểu được phổ gamma của các đồng vị này, cần phải biết rõ sơ đồ rã của chúng theo chuỗi cũng như tính chất của các đồng vị con cháu có mặt trong chuỗi.3 đưa ra sơ đồ phân rã của các đồng vị phóng xạ mẹ 238U, 235 U và 232Th. Các sơ đồ này không phải là hoàn toàn đầy đủ vì vẫn còn thiếu một số nhánh phân rã khác. Tuy nhiên, do xác suất rã theo các nhánh này không đáng kể (theo quan điểm của người dùng phổ kế gamma) nên chúng được bỏ qua [3].

a) Chuỗi phân rã của đồng vị 238U Chuỗi phân rã của đồng vị 238U được đưa ra trong hình vẽ 1. Trong tự nhiên 238U chiếm 99,25% của lượng uran tự nhiên. Đồng vị 238U là đồng vị phóng xạ phân rã alpha thành đồng vị 234Th. Đồng vị này cũng là đồng vị phóng xạ và phân rã thành 234mPa.

Chuỗi phân rã này tiếp diễn cho đến đồng vị cuối cùng của chuỗi là đồng vị bền 206Pb. Nếu nhìn vào chu kỳ bán rã của các đồng vị phóng xạ trong chuỗi, ta thấy chu kỳ bán rã của tất cả các đồng vị này đều ngắn hơn nhiều so với chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ 238U. Điều này có nghĩa rằng hoạt độ của các đồng vị con cháu của 238U trong khối uran tự nhiên nếu không bị xáo trộn sẽ cân bằng vĩnh viễn với 238U. Khi đó hoạt độ của tất cả các đồng vị con cháu sẽ chính bằng hoạt độ của 238U.

Tổng số trong chuỗi phân rã có 14 đồng vị phóng xạ nên hoạt độ tổng của mẫu sẽ lớn hơn hoạt độ của đồng vị 238U hoặc của bất kỳ đồng vị phóng xạ nào trong chuỗi 14 lần [4],[5], [6].17 phút ↓β (4) 234 U 2,455×105 năm ↓α (5) 230 Th 7,538 ×104 năm ↓α 8 (6) 226 Ra 1600 năm ↓α 222 (7) Rn 3,8232 ngày ↓α 218 (8) Po 3,094 phút ↓α 214 (9) Pb 26,8 phút ↓β 2214 (10) Bi 19,9 phút ↓β 214 (11) Po 162,3×10-6 giây ↓α (12) 210 Pb 22,3 năm ↓β 210 (13) Bi 5,013 ngày ↓β 210 (14) Po 138,4 ngày ↓α 206 Pb Hình 1. Chuỗi phân rã của đồng vị 238U. Những đồng vị được gạch dưới là các đồng vị có thể đo được bằng phổ kế gamma. Cũng có trường hợp đồng vị con có chu kỳ bán rã dài hơn so với đồng vị mẹ.

Chẳng hạn như trường hợp 234mPa/234U. Nếu chỉ quan tâm đến 234mPa thì hiện tượng cân bằng phóng xạ sẽ không xảy ra. Tuy nhiên, cần nhớ rằng đối với những nguồn có thời gian kể từ khi nó được chế tạo lớn hơn 10 lần chu kỳ bán rã của đồng vị mẹ trước đó có thời gian sống dài nhất, trong ví dụ này là của 234mPa, thực chất cũng gần như của đồng vị 238U. Trong thực tế, điều này có nghĩa rằng hoạt độ đo được trong mẫu của bất kỳ đồng vị con cháu nào cũng xấp xỉ với hoạt độ của đồng vị mẹ 238 U và của tất cả các đồng vị phóng xạ khác có trong chuỗi phân rã.

Có thể đo hoạt độ của vài đồng vị trong chuỗi để có đoán nhận chính xác hơn. Trong số các đồng vị con trong chuỗi phân rã của 238U, không phải đồng vị nào cũng có thể đo gamma một cách dễ dàng. Thực tế chỉ có 6 đồng vị trong hình 9 vẽ 1.1 đã được gạch chân là có thể đo được một cách tương đối thuận tiện. Do vậy, có thể đo hoạt độ của các đồng vị này và từ đó suy ra hoạt độ của các đồng vị trước đó trong chuỗi phân rã.

Chú ý cần phải kiểm tra về điều kiện cân bằng vì phương pháp này chỉ đúng cho mẫu cân bằng. Điều kiện cân bằng có thể kiểm tra được bằng cách đo hoạt độ của một số đồng vị trong chuỗi, chẳng hạn như 234Th, 234mPa, 226 Ra và 214Pb, 214Bi và 210Pb. Cần nhấn mạnh điều kiện để đạt được cân bằng là mẫu phải không bị xáo trộn. Trong trường hợp ngược lại, có thể các đồng vị con sẽ bị thất thoát và do đó sẽ phá vỡ cân bằng.

b) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U Trong tự nhiên, đồng vị phóng xạ 235U chỉ chiếm 0,72% trong tổng số uran. Tuy tỉ lệ của đồng vị này có trong tự nhiên không nhiều, nhưng do nó có chu kỳ bán rã ngắn nên nếu xét về phương diện bức xạ gamma, nó cũng đóng vai trò quan trọng không kém so với tầm đồng vị 238U. Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 235U được trình bày trong hình vẽ 1. Chuỗi phân rã này có 12 đồng vị bao gồm 11 tầng phân rã và có 7 loại hạt alpha có năng lượng khác nhau được phát ra (nếu bỏ qua một vài nhánh phân rã có xác suất rất nhỏ) [6].

(1) 235 U 1,7×108 năm ↓α 231 (2) Th 25,52 giờ ↓β (3) 231 Pa 3,276 ×104 năm ↓α (4) 227 Ac 21,772 năm ↓β 227 (5) Th 18,718 ngày + α (1,38 %) 223Fr 22 phút ↓α ↓β 223 (6) Ra 11,43 ngày ↓α 219 (7) Rn 3,96 giây ↓α 10 215 (8) Po 1,781×10-3 giây ↓α 211 (9) Pb 36,1 phút ↓β 211 (10) Bi 2,14 phút ↓α 207 (11) Tl 4,77 phút + β (0,273%) 211Po 516 ×10-3 giây ↓β ↓α 207 Pb Hình 1.2: Chuỗi phân rã của 235U. Chỉ có gamma do đồng vị 235U phát ra là có thể đo được bằng phổ kế gamma. Trong số các đồng vị này, chỉ có đỉnh gamma của đồng vị 235U là có thể dễ dàng đo được. Việc đo gamma của một số đồng vị khác như 227Th, 223Ra và 219 Rn khó khăn hơn nhiều.

Mặc dầu sai số khi đo gamma của các đồng vị con có thể tương đối cao nhưng việc đo hoạt độ của chúng cũng vẫn cho phép có những đoán nhận về hoạt độ của 235U hoặc kiểm tra về cân bằng phóng xạ của mẫu. Đáng tiếc đỉnh gamma của đồng vị 235U với năng lượng 185,72 keV lại gần trùng với đỉnh gamma của đồng vị 226Ra với năng lượng 186,2 keV. Hoạt độ tổng cộng của mẫu ở trạng thái cân bằng sẽ lớn hơn 11 lần hoạt độ của 235U [3, 4]. c) Chuỗi phân rã phóng xạ của đồng vị 232Th Đồng vị 232Th chiếm 100% trong tự nhiên.

Chuỗi phân rã của đồng vị phóng xạ này được trình bày trong hình vẽ 1. Chuỗi phân rã này bao gồm 10 tầng và phát ra 6 loại hạt alpha. Có thể dùng phổ kế gamma để đo các đỉnh của 228Ac, 212Pb, 212 Bi và 208Tl một cách dễ dàng. Phân rã của đồng vị 212Bi bị phân nhánh.

Nó chỉ rã alpha về đồng vị 208Tl với xác suất 35,94%. Nhánh phân rã beta tạo ra đồng vị 212Po và không thể đo được bằng phổ kế gamma. Nếu đo 208Tl để tính hoạt độ của thori thì cần lấy hoạt độ của 208Tl chia cho giá trị của tỉ số rẽ nhánh là 0,3594 [4, 7]. 11 (1) 232 Th 1,405 ×109 năm ↓α 228 (2) Ra 5,75 giờ ↓β 228 (3) Ac 6,15 giờ ↓β (4) 228 Th 1,9127 năm ↓α 224 (5) Ra 3,627 ngày ↓α 220 (6) Rn 55,8 giây ↓α 216 (7) Po 150 ×10-3 giây ↓α 212 (8) Pb 10,64 giờ ↓β 212 (9) Bi 60,54 phút ↓ β (64,06%) ↓ α (35,94%) 212 (10) Po 0,3 ×10-6 giây 208 Tl 3,06 phút ↓α ↓β 206 Pb Hình 1.3: Chuỗi phân rã của 232Th.

Các đồng vị có gạch dưới có thể đo bằng phổ kế gamma 1. Hiện tượng thất thoát radon Nếu không có các quá trình làm xáo trộn môi trường thì các chuỗi phóng xạ này trong môi trường đất thường ở trạng thái cân bằng về mặt phóng xạ. Điều này có nghĩa hoạt độ phóng xạ của các đồng vị phóng xạ có trong mỗi chuỗi là bằng nhau và bằng với hoạt độ của đồng vị bắt đầu mỗi chuỗi.