Nghiên cứu xúc tác oxit mangan xử lý VOC ở nhiệt độ thấp

LỜI CAM ĐOAN

LỜI CẢM ƠN

DANH MỤC CÁC KÝ HIỆU VIẾT TẮT

DANH MỤC BẢNG

DANH MỤC HÌNH

MỞ ĐẦU

0.1. LÝ DO CHỌN ĐỀ TÀI

0.2. MỤC TIÊU CỦA LUẬN ÁN

0.3. NỘI DUNG CỦA LUẬN ÁN

1. CHƯƠNG I: TỔNG QUAN TÀI LIỆU

1.1. TỔNG QUAN VỀ VOC

1.1.1. Khái niệm về VOC

1.1.2. Nguồn gốc VOC

1.1.3. Tác hại của VOC

1.2. TỔNG QUAN VỀ QUÁ TRÌNH OXI HÓA XÚC TÁC VOC

1.2.1. Xúc tác cho quá trình oxi hóa VOC

1.2.1.1. Thành phần xúc tác

1.2.1.1.1. Tâm xúc tác

1.2.1.1.2. Pha hoạt động kim loại quý

1.2.1.1.3. Pha hoạt động oxit kim loại

2. CHƯƠNG II: TỔNG HỢP VẬT LIỆU

2.1. Tổng hợp MnOx bằng các phương pháp khác nhau

2.2. Tổng hợp MnO2 bằng phương pháp oxi hóa khử thủy nhiệt với điều kiện tổng hợp khác nhau để nghiên cứu quá trình chuyển pha

2.3. Tổng hợp xúc tác MnO2 pha tạp Cu

2.4. Tổng hợp xúc tác CuO-MnOx trên bentonit

2.5. CÁC PHƯƠNG PHÁP ĐẶC TRƯNG VẬT LIỆU

2.5.1. Phương pháp phân tích nhiễu xạ Rơntgen (XRD)

2.5.2. Phương pháp phổ hồng ngoại (FTIR)

2.5.3. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ-khử hấp phụ N2 (BET)

2.5.4. Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua (TEM)

2.5.5. Phương pháp kính hiển vi điện tử truyền qua phân giải cao (HRTEM)

2.5.6. Phương pháp khử hiđro theo chương trình nhiệt độ (TPR-H2)

2.5.7. Phương pháp phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX/EDS)

2.5.8. Phương pháp phổ quang điện tử tia X (XPS)

2.5.9. Phân tích nhiệt vi sai (TGA)

2.6. NGHIÊN CỨU HOẠT TÍNH XÚC TÁC CỦA VẬT LIỆU

2.6.1. Nghiên cứu hoạt tính xúc tác. Oxi hóa m-xylen trên vật liệu MnO2 trong dòng khí không chứa oxi

2.6.2. Nghiên cứu hoạt tính của xúc tác của vật liệu đối với phản ứng oxi hóa m-xylen trong các chế độ nâng nhiệt và hạ nhiệt

2.6.3. Nghiên cứu độ bền của xúc tác theo thời gian

2.6.4. Nghiên cứu độ lặp lại của xúc tác

2.6.5. Nghiên cứu ảnh hưởng của hơi nước

2.6.6. Nghiên cứu khả năng hấp phụ m-xylen trên vật liệu MnO2

3. CHƯƠNG III: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. LỰA CHỌN PHƯƠNG PHÁP TỔNG HỢP OXIT MANGAN MnOx

3.1.1. Cấu trúc của MnOx tổng hợp theo các phương pháp khác nhau

3.1.2. Hình thái học của MnOx tổng hợp theo các phương pháp khác nhau. Hoạt tính xúc tác của MnOx tổng hợp theo các phương pháp khác nhau trong phản ứng oxi hóa m-xylen

3.2. QUÁ TRÌNH CHUYỂN PHA CỦA MnO2

3.2.1. Nghiên cứu quá trình chuyển pha của MnO2

3.2.2. Ảnh hưởng của tỉ lệ mol giữa KMnO4 và Mn(NO3)2

3.2.3. Ảnh hưởng của thời gian thủy nhiệt

3.2.4. Ảnh hưởng của cấu trúc đến thành phần nguyên tố của MnO2

3.2.5. Ảnh hưởng của cấu trúc đến tính chất oxi hóa khử của MnO2

3.2.6. Ảnh hưởng của cấu trúc đến hoạt tính xúc tác của MnO2

3.3. ĐẶC ĐIỂM CỦA QUÁ TRÌNH OXI HÓA m-XYLEN TRÊN XÚC TÁC MnO2

3.3.1. Kết quả quá trình hấp phụ m-xylen trên MnO2

3.3.2. Sản phẩm của phản ứng oxi hóa m-xylen trên xúc tác MnO2

3.3.3. Vai trò của oxi hoạt động bề mặt trong quá trình oxi hóa m-xylen trên MnO2

3.4. XÚC TÁC MnO2 PHA TẠP Cu

3.4.1. Kết quả XRD của Cu-MnO2

3.4.2. Kết quả FTIR của Cu-MnO2

3.4.3. Kết quả TEM và HRTEM của Cu-MnO2

3.4.4. Kết quả BET của Cu-MnO2

3.4.5. Kết quả EDX của Cu-MnO2

3.4.6. Kết quả XPS của Cu-MnO2

3.4.7. Kết quả TPR-H2 của Cu-MnO2

3.4.8. Chuyển hóa m-xylen trên vật liệu Cu-MnO2

3.5. NGHIÊN CỨU ĐỘ BỀN CỦA XÚC TÁC Cu-MnO2 ĐỐI VỚI PHẢN ỨNG OXI HÓA m-XYLEN

3.5.1. Hoạt tính xúc tác của vật liệu trong hai chế độ nâng nhiệt và hạ nhiệt

3.5.2. Độ bền xúc tác theo thời gian

3.5.3. Độ lặp lại của xúc tác

3.5.4. Ảnh hưởng của hơi nước

3.6. XÚC TÁC HỖN HỢP Cu-MnO2 TRÊN CHẤT MANG BENTONIT

3.6.1. Kết quả XRD của CuMn-Bent

3.6.2. Kết quả TEM của CuMn-Bent

3.6.3. Kết quả TPR-H2 của CuMn-Bent

3.6.4. Kết quả xác định hoạt tính xúc tác của CuMn-Bent với phản ứng oxi hóa m-xylen

KIẾN NGHỊ VỀ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO

appendix.1. Những đóng góp mới của đề tài luận án

appendix.2. Những kiến nghị về những nghiên cứu tiếp theo

DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ

TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Giới thiệu về xúc tác oxit mangan

Xúc tác oxit mangan đã trở thành một trong những lựa chọn hàng đầu trong việc xử lý các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOC) nhờ vào tính hiệu quả và thân thiện với môi trường. Xúc tác oxit mangan không chỉ có khả năng oxi hóa mạnh mà còn có thể hoạt động hiệu quả ở nhiệt độ thấp. Điều này giúp giảm thiểu năng lượng tiêu thụ trong quá trình xử lý VOC, một yếu tố quan trọng trong bối cảnh hiện nay khi mà việc tiết kiệm năng lượng và bảo vệ môi trường ngày càng được chú trọng. Nghiên cứu cho thấy rằng hiệu suất xử lý VOC của oxit mangan phụ thuộc vào nhiều yếu tố như cấu trúc, hình thái học và trạng thái oxi hóa của vật liệu. Việc hiểu rõ về các yếu tố này sẽ giúp tối ưu hóa quá trình xử lý VOC, từ đó nâng cao hiệu quả của nghiên cứu xúc tác.

II. Tổng quan về VOC và tác hại của chúng

Các hợp chất hữu cơ dễ bay hơi (VOC) là một trong những nguyên nhân chính gây ô nhiễm không khí. Chúng có thể phát sinh từ nhiều nguồn khác nhau, bao gồm hoạt động công nghiệp, giao thông và các sản phẩm tiêu dùng. VOC không chỉ gây hại cho môi trường mà còn ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe con người, gây ra các bệnh về hô hấp, ung thư và các vấn đề về thần kinh. Việc kiểm soát và xử lý VOC là một nhiệm vụ cấp bách trong các lĩnh vực công nghiệp và môi trường. Hóa học môi trường đã chỉ ra rằng việc xử lý VOC bằng xúc tác oxit mangan có thể giúp giảm thiểu tác động tiêu cực của chúng đến sức khỏe và môi trường. Do đó, nghiên cứu về quá trình oxi hóa xúc tác VOC là rất cần thiết.

III. Cơ chế hoạt động của xúc tác oxit mangan

Cơ chế hoạt động của xúc tác oxit mangan trong quá trình oxi hóa VOC chủ yếu dựa trên khả năng chuyển đổi giữa các trạng thái oxi hóa khác nhau của mangan. Khi xúc tác oxit mangan tiếp xúc với VOC, các phản ứng oxi hóa diễn ra, dẫn đến việc chuyển hóa VOC thành các sản phẩm không độc hại như CO2 và H2O. Quá trình oxi hóa này không chỉ hiệu quả mà còn có thể thực hiện ở nhiệt độ thấp, giúp tiết kiệm năng lượng. Nghiên cứu cho thấy rằng việc pha tạp các kim loại khác như Cu vào oxit mangan có thể nâng cao hoạt tính xúc tác, mở ra hướng đi mới trong việc phát triển các hệ xúc tác hiệu quả hơn cho việc xử lý VOC.

IV. Ứng dụng thực tiễn của xúc tác oxit mangan

Xúc tác oxit mangan đã được ứng dụng rộng rãi trong các hệ thống xử lý khí thải công nghiệp, đặc biệt là trong việc xử lý VOC. Các nghiên cứu cho thấy rằng công nghệ xử lý VOC bằng oxit mangan không chỉ hiệu quả mà còn tiết kiệm chi phí vận hành. Việc sử dụng oxit mangan trong các hệ thống xử lý khí thải giúp giảm thiểu ô nhiễm môi trường, đồng thời cải thiện chất lượng không khí. Hơn nữa, với khả năng hoạt động ở nhiệt độ thấp, oxit mangan có thể được tích hợp vào nhiều quy trình công nghiệp hiện đại, từ đó nâng cao hiệu quả sản xuất và bảo vệ môi trường. Điều này chứng tỏ rằng nghiên cứu xúc tác không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn mang lại lợi ích thực tiễn lớn cho xã hội.

Luận án nghiên cứu xúc tác oxit mangan trong xử lý VOC ở nhiệt độ thấp