Luận án tiến sĩ: Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với oxit kim loại chuyển tiếp mang trên sepiolite

• Tác giả: Nguyễn Thị Như
• Người hướng dẫn: PGS. TS. Nguyễn Tiến Thảo
• Trường học: Trường Đại Học Khoa Học Tự Nhiên
• Chuyên ngành: Hóa Dầu
• Đề tài: Nghiên cứu phản ứng oxi hóa chọn lọc ancol benzylic với một số oxit kim loại chuyển tiếp mang trên sepiolite
• Loại tài liệu: Luận Án Tiến Sĩ
• Năm xuất bản: 2018
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN TÀI LIỆU
• 1.1. PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC
• 1.1.1. Tình hình nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic trên thế giới
• 1.1.2. Tình hình nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic trong nước
• 1.1.3. Oxi hóa pha lỏng ancol benzylic
• 1.1.4. Ứng dụng benzanđehit
• 1.2. GIỚI THIỆU VỀ SEPIOLITE
• 1.2.1. Thành phần và cấu trúc của sepiolite
• 1.2.2. Công thức và thành phần hóa học của sepiolite. Đặc điểm cấu tạo
• 1.2.3. Tính chất của sepiolite
• 1.3. PHƯƠNG PHÁP TỔNG HỢP XÚC TÁC OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP MANG TRÊN CHẤT MANG
• 1.3.1. Phương pháp ngâm. Phương pháp đồng kết tủa
• 1.4. MỘT SỐ HỆ XÚC TÁC OXIT KIM LOẠI CHUYỂN TIẾP/CHẤT MANG
• 1.5. THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 1.5.1. Quy trình tổng hợp xúc tác CrOx/sepiolite theo phương pháp kết tủa
• 1.5.2. Quy trình tổng hợp xúc tác MeOx/sepiolite theo phương pháp kết tủa
• 1.5.3. Tổng hợp mẫu xúc tác CrOx-7/sepiolite ở các nhiệt độ nung khác nhau
• 1.5.4. Tổng hợp mẫu xúc tác so sánh
• 1.5.5. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen (X Ray Diffraction - XRD)
• 1.5.6. Phương pháp hiển vi điện tử quét (SEM) và phương pháp hiển vi điện tử truyền qua (TEM)
• 1.5.7. Phương pháp phổ của các tia X có năng lượng phân tán (Energy-dispersive X-ray spectroscopy - EDS)
• 1.5.8. Phương pháp phổ hồng ngoại
• 1.5.9. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ
• 1.5.10. Phương pháp phổ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis-DR)
• 1.5.11. Phương pháp khử hóa theo chương trình nhiệt độ dưới dòng khí hiđro (TPR-H2)
• 1.5.12. Phương pháp quang phổ photoelectron tia X (XPS)
• 1.5.13. Phương pháp phân tích nhiệt
• 1.6. THỰC HIỆN PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC
• 1.7. PHÂN TÍCH SẢN PHẨM BẰNG PHƯƠNG PHÁP SẮC KÍ KHÍ – KHỐI PHỔ
• 1.8. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 1.8.1. HỆ XÚC TÁC CROM OXIT/SEPIOLITE
• 1.8.1.1. Đặc trưng xúc tác
• 1.8.1.2. Hoạt tính xúc tác cho phản ứng oxi hóa ancol benzylic
• 1.8.1.3. Ảnh hưởng của hàm lượng crom đến phản ứng oxi hóa ancol benzylic
• 1.8.1.4. Ảnh hưởng của thời gian phản ứng
• 1.8.1.5. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng
• 1.8.1.6. Ảnh hưởng của tỉ lệ mol chất oxi hóa
• 1.8.1.7. Ảnh hưởng của bản chất tác nhân oxi hóa
• 1.8.1.8. Ảnh hưởng của dung môi
• 1.8.1.9. Tái sử dụng xúc tác CrOx/sepiolite
• 1.8.1.10. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung xúc tác
• 1.8.2. Đặc trưng cấu trúc, hình thái của hệ xúc tác MeOx-10/sepiolite
• 1.8.2.1. Diện tích riêng bề mặt của xúc tác MeOx-10/sepiolite
• 1.8.2.2. Hình ảnh SEM
• 1.8.2.3. Nhiễu xạ tia X
• 1.8.2.4. Phổ của các tia X có năng lượng phân tán
• 1.8.2.5. Khử hóa theo chương trình nhiệt độ dưới dòng khí hiđro
• 1.8.3. Hoạt tính xúc tác của các hệ MeOx-10/sepiolite cho phản ứng oxi hóa ancol benzylic
• 1.8.3.1. Ảnh hưởng của thời gian đến hoạt tính xúc tác MeOx-10/sepiolite
• 1.8.3.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ đến hoạt tính xúc tác MeOx-10/sepiolite
• 1.9. THẢO LUẬN CƠ CHẾ PHẢN ỨNG OXI HÓA ANCOL BENZYLIC VỚI TÁC NHÂN OXI HÓA t-BuOOH
• 1.10. CÁC ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN
• 1.11. DANH MỤC CÔNG TRÌNH KHOA HỌC CỦA TÁC GIẢ LIÊN QUAN ĐẾN LUẬN ÁN
• DANH MỤC VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC SƠ ĐỒ
• MỞ ĐẦU

I. Tổng quan về nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic

Phản ứng oxi hóa ancol benzylic là một trong những quá trình quan trọng trong hóa học hữu cơ. Quá trình này không chỉ tạo ra các hợp chất có giá trị như benzanđehit mà còn có ý nghĩa lớn trong ngành công nghiệp hóa chất. Nghiên cứu này tập trung vào việc sử dụng oxit kim loại trên sepiolite để tối ưu hóa phản ứng oxi hóa này.

1.1. Tình hình nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic trên thế giới

Nhiều nghiên cứu đã chỉ ra rằng phản ứng oxi hóa ancol benzylic thành benzanđehit có thể thực hiện bằng nhiều phương pháp khác nhau. Các chất xúc tác như TiO2/Cu(II) và CoAl2O4 đã được sử dụng để đạt được hiệu suất cao trong quá trình này.

1.2. Tình hình nghiên cứu trong nước về phản ứng oxi hóa

Tại Việt Nam, nghiên cứu về phản ứng oxi hóa ancol benzylic cũng đã được thực hiện với nhiều phương pháp khác nhau. Các nghiên cứu này tập trung vào việc cải thiện hiệu suất và độ chọn lọc của sản phẩm.

II. Vấn đề và thách thức trong nghiên cứu oxi hóa ancol benzylic

Mặc dù có nhiều tiến bộ trong nghiên cứu, nhưng vẫn tồn tại nhiều thách thức trong việc thực hiện phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Các vấn đề như độ chọn lọc sản phẩm và sự hình thành các sản phẩm phụ không mong muốn vẫn là những thách thức lớn.

2.1. Độ chọn lọc sản phẩm trong phản ứng oxi hóa

Độ chọn lọc sản phẩm là một trong những yếu tố quan trọng trong phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Việc kiểm soát độ chọn lọc này có thể giúp giảm thiểu sự hình thành các sản phẩm phụ không mong muốn.

2.2. Sự hình thành sản phẩm phụ trong quá trình oxi hóa

Trong quá trình oxi hóa, sự hình thành các sản phẩm phụ như axit benzoic và toluen có thể làm giảm hiệu suất của phản ứng. Việc tìm ra các phương pháp để giảm thiểu sự hình thành này là rất cần thiết.

III. Phương pháp nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic

Nghiên cứu này sử dụng các phương pháp khác nhau để thực hiện phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Việc sử dụng oxit kim loại trên sepiolite là một trong những phương pháp chính được áp dụng.

3.1. Phương pháp tổng hợp xúc tác oxit kim loại

Xúc tác oxit kim loại được tổng hợp bằng nhiều phương pháp khác nhau như phương pháp ngâm và đồng kết tủa. Những phương pháp này giúp tạo ra các xúc tác có hoạt tính cao.

3.2. Quy trình thực hiện phản ứng oxi hóa

Quy trình thực hiện phản ứng oxi hóa ancol benzylic được tiến hành trong điều kiện kiểm soát chặt chẽ về nhiệt độ và áp suất. Điều này giúp tối ưu hóa hiệu suất và độ chọn lọc của sản phẩm.

IV. Kết quả nghiên cứu và ứng dụng thực tiễn

Kết quả nghiên cứu cho thấy việc sử dụng oxit kim loại trên sepiolite có thể cải thiện đáng kể hiệu suất của phản ứng oxi hóa ancol benzylic. Các ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu này rất đa dạng trong ngành công nghiệp hóa chất.

4.1. Hiệu suất phản ứng oxi hóa ancol benzylic

Kết quả cho thấy hiệu suất phản ứng oxi hóa ancol benzylic có thể đạt tới 80% khi sử dụng xúc tác oxit kim loại trên sepiolite. Điều này mở ra nhiều cơ hội cho việc ứng dụng trong công nghiệp.

4.2. Ứng dụng trong ngành công nghiệp hóa chất

Nghiên cứu này có thể được ứng dụng trong nhiều lĩnh vực khác nhau như sản xuất hương liệu, dược phẩm và các sản phẩm hóa chất khác. Việc tối ưu hóa phản ứng oxi hóa sẽ giúp giảm chi phí sản xuất và tăng cường hiệu quả.

V. Kết luận và triển vọng tương lai của nghiên cứu

Nghiên cứu phản ứng oxi hóa ancol benzylic với oxit kim loại trên sepiolite đã mở ra nhiều hướng đi mới trong lĩnh vực hóa học. Các kết quả đạt được không chỉ có giá trị lý thuyết mà còn có ý nghĩa thực tiễn lớn.

5.1. Kết luận về nghiên cứu

Nghiên cứu đã chứng minh rằng việc sử dụng oxit kim loại trên sepiolite có thể cải thiện đáng kể hiệu suất và độ chọn lọc của phản ứng oxi hóa ancol benzylic.

5.2. Triển vọng nghiên cứu trong tương lai

Trong tương lai, nghiên cứu có thể mở rộng sang việc sử dụng các loại oxit kim loại khác và các chất mang mới để tối ưu hóa hơn nữa phản ứng oxi hóa ancol benzylic.