Chương 1: Cơ sở lý thuyết Phan | trong chương nay sẽ trình bày những kiến thức cơ bản liên quan đến exciton và sự phát triển của vật liệu hai chiều như TMDC cũng những đặc tinh đặc biệt đáng chú ý cùng ứng dụng. Phân 2 sẽ trình bay phương trình cùng với sự giới thiệu vẻ thé chuyên động nhiệt Stark xuất hiện trong quá trình giải phương trình Schrödinger của exiton trong đơn lớp TMDC. Phan 3 sẽ trình bay cách sử dụng phương pháp toán tử FK đề thiết lập biểu thức tính số năng lượng và hàm sóng theo lý thuyết nhiễu loạn có điêu tiết. Chương 2: Hệ số nghịch từ trong vùng từ trường nhỏ Phan đâu tiên sẽ giới thiệu về hiệu ứng dich chuyên nghịch từ của năng lượng exciton xảy ra trong vùng từ trường nhỏ khi có kể đến hiệu ứng nhiệt độ bằng cách sử dụng lý thuyết nhiễu loạn chính tắc đẻ giải phương trình Schrödinger.
Phần thứ hai sẽ chỉ ra các phương pháp tính số dé xác định hệ số nghịch từ dựa vào lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết. Phan thứ ba sé đưa ra giá trị tính số hệ số nghịch từ và bê chính nhiệt độ cho một số trạng thái và so sánh với kết quả từ công trình lý thuyết [28] lẫn kết quả thực nghiệm từ công trình [22]. Chương 3: Bán kính magnetoexciton trong vùng từ trường nhỏ Phan thứ nhất sẽ giới thiệu sự biến dang hàm song khi tính đối xứng SO(2) bi phá vỡ do hiệu ứng nhiệt độ bằng cách sử sung lý thuyết nhiễu loạn không suy biến dé thiết lập phương trình hàm sóng với bé chính bac | trong vùng từ trường nhỏ. Phan thứ hai sẽ chi ra phương pháp tính số bán kính magnetoexciton cũng như thành phan bố chính bán kính phụ thuộc vào nhiệt độ bing lý thuyết nhiễu loạn có điều tiết.
Phan cuối cùng chính 14 đưa ra kết quả tính số trung bình bán kính, bô chính nhiệt độ và so sánh kết quả với công trình [28]. CHƯƠNG l1: CƠ SỞ LÝ THUYET 1.1 Magnetoexciton trong đơn lớp TMDC Exciton là một giả hạt tn tại phd biến trong chất cách điện, chất bán dan và một số loại chat long được hình thành từ liên kết giữa electron mang điện tích âm và lỗ trong mang điện tích đương thông qua tương tác điện từ [§, 9, 18]. Các exciton có điện tích electron bang điện tích lỗ trồng được gọi là exciton trung hòa. Yakov Frenkel, nhà khoa học đầu tiên đề cập đến khái niệm exciton vao năm 1931, đã diễn tả đặc trưng của exciton là sự lan truyền của kích thích.
Thật vậy, điểm đặc biệt của exciton đó chính là khả năng truyền năng lượng nhưng không gây ra sự truyền điện tích, khả năng này được ứng dụng rộng rãi trong các chất bán dẫn để chế tạo linh kiện điện tử [4-8]. Yakov Erenkel nghiên cứu các exciton tổn tại trong tinh thé halogenua kiểm và tinh thé phân tử hữu cơ, gọi là mô hình Frenkel exciton, thường có bán kính khá nhỏ [8]. Mô hình exciton trong chất bán din được gọi là Wannier- Mott exciton lần đầu tiên được hai nhà khoa học Nevill Francis Mott và Gregory Wannier dé xuất nghiên cứu vào năm 1937 [9]. Điểm đặc biệt của Wannier-Mott exciton trong chất bán dan là xuất hiện sự suy giám tương tác điện từ, vốn lả tương tác Coulomb giữa electron và lỗ trong, do sự tôn tại của môi trường điện môi trong chat bán dẫn.
Sự suy yếu tương tác điện từ đã làm cho Wannier-Mott exciton thường có bán kính lớn hơn khoảng cách mạng tinh thé của chat bán dẫn [9, 18]. Chính vì vậy mà thé mạng tinh thé có thé được tích hợp vào khối lượng hiệu dụng của electron và lỗ trống. Đối với Frenkel exciton trong tinh thé phân tử hữu cơ, do hang số điện môi của môi trường thắp, tương tác điện từ diễn ra mạnh nên exciton thường có bán kính khá nhỏ. Thông qua nghiên cứu khối lượng hiệu dụng của exciton, ta có thê nghiên cứu gián tiếp các tính chất đặc trưng của vật liệu bán dan [1, 14].
2 24 2 2a ð ao 2 2 “x 900 @ 2 2 Ø 2 Q@ Le | 222 ø%ø¿ 2 2 2 2 Hình 1. Mô hình Wannier-Mott exciton (a) và mô hình Frenkel exciton (b) [29] Năm 2004, sự thành công trong cô lập vật liệu hai chiều đầu tién Graphene đã mo ra những hướng nghiên cứu mới cá vẻ thực nghiệm lẫn lý thuyết cho vật lý hệ thấp chiều [1- 4}. Tuy nhiên, đơn lớp Graphene không có sự ton tại vùng cắm nên không thé có các tính chat bán dẫn [3, 4]. Do đó việc chế tạo thảnh công đơn lớp Graphene đã mở đường thúc day việc chế tạo thêm các loại vật liệu hai chiều khác sở hữu đặc điểm bán dẫn dé nghiên cứu và ứng dụng [30].
Vào năm 2010, đơn lớp TMD hay còn được viết tắt là TMDC (transional metal dichalcogenides), một vật liệu bán dẫn hai chiêu lan đầu tiên được chế tạo thành công. TMDC có công thức tông quát MX; với một nguyên tử kim loại chuyên tiếp M liên kết cộng hóa trị với hai nguyên tử X là nguyên tổ thuộc nhóm chalcogen tạo thành lớp X-M-X có bề mặt dạng hình lục giác. Phổ năng lượng của exciton trong đơn lớp xuất hiện nhiều đỉnh hap thy tại hai vùng năng lượng ánh sáng tương ứng do quá trình chuyên sang trạng thái kích thích của exciton cũng như quá trình chuyền tiếp của electron từ vùng hóa trị sang vùng dẫn. Nhờ đó mà vật liệu TMDC trở nên nhạy với ánh sáng và tạo ra nhiều hơn các exciton tham gia thực biện các hình thức chuyên doi quang học khi so sánh với các vật liệu bán dẫn thông thường như GaAs [10, 11].
Cũng dựa vào ưu thế đó mả đơn lớp TMDC còn được ứng dụng đề chế tạo các loại laser với xung kích cỡ nano [4]. Đối tượng exciton trong đơn lớp TMDC đã được nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm tích cực vì đơn lớp TMDC có nhiều đặc tính đẻ trở thành ứng cử viên cho nhiều ứng dụng quang điện tử đa dang do có các tính chất bán dẫn nhờ vào vùng cam năng lượng [4-7]. Pho hap thụ của MoS? trong trường hợp đơn lớp (1L) đến 6 lớp (6L) [3] Các exciton được hình thành trong từ trường còn được gọi là magnetoexciton. Việc nghiên cứu magnetocexciton trong đơn lớp TMDC nhận được sự nhiều sự quan tâm từ các nhà khoa học [12-16].
Tương tác của magnetoexciton với từ trường gây ra hiệu ứng dịch chuyên năng lượng nghịch từ, là một hiệu ứng quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất của cảm biến quang va diode phát quang [16, 19]. Đặc trưng cho hiệu ứng địch chuyên nghịch từ này chính là hệ số nghịch từ, thường khó đo đạc từ thực nghiệm [16, 19]. Ngoài ra bán kính magnetoexciton là một đại lượng quan trọng ảnh hưởng đền sự tương tac của exciton doi với môi trường trong vật liệu cũng bị thay đôi do exciton tương tác với từ trường. Bán kính magnetoexciton ảnh hưởng đến khả năng tái tổ hợp giữa electron và lỗ trong, do đó quyết định đến độ sáng và hiệu suất của các đèn LEDs được cau tạo từ vật liệu TMDC.
Độ phân giải không gian của các thiết bị tạo anh đựa trên kỹ thuật liên quan đến exciton như quang phát quang hay quang phô Raman cũng phụ thuộc vào bán kính của exciton. Do đó việc tập trung nghiên cứu hệ số nghịch từ và bán kính magnetoexciton trong đơn lớp TMDC có ý nghĩa thiết thực và tính ứng dụng cao. Do hệ số nghịch từ và bán kính magnetoexciton vốn chỉ được định lượng một cách gan đúng qua các đo đạc thực nghiệm [13-15]. Việc nghiên cứu lý thuyết phô năng lượng magnetoexciton trong vật liệu hai chiều TMDC đặt trong từ trường đều là cần thiết đề từ đó có thé xây dựng các phương pháp trích xuất các đại lượng nay.
Các nhóm nghiên cứu thường chú ý đến các đơn lớp TMDC thuộc nhóm VỊ (MoS›, WS2) [20] do chúng có các đặc điểm như thời gian sông phát xa của các magnetoexciton trong đơn lớp tương đối lâu vào khoảng 10”1Ês tại nhiệt độ thấp (4K) và cỡ 1079s ở nhiệt độ phòng (300K) [23, 24]. Điều này tạo điều kiện dé thu hẹp bẻ rộng phô phát xạ của exciton giúp tăng độ chính xác trong các do đạc thực nghiệm [23, 24]. Tuy nhiên các nghiên cứu lý thuyết đẻ giải thích phd năng lượng magnetoexciton trong đơn lớp TMDC lại thường bỏ qua yêu tô nhiệt độ khi nghiên cứu và cho rằng cơ chế ảnh hướng duy nhất dang ké của nhiệt độ lên exciton chính là cơ chế tán xạ phonon-exciton [2, 25], vốn chỉ làm mở rộng phé năng lượng mà không thay đổi hình dạng pho. Hiệu ứng chuyên động nhiệt Stark là nguyên nhân gây ra sự dịch chuyên trong phô năng lượng hấp thụ của exciton cũng như ảnh hưởng đến các tính chất khác như hệ số nghịch từ, bán kính magnetoexciton và gián tiếp ảnh hưởng đến cả thời gian sống phát xạ của magnetoexciton [23-25, 28].
Thực nghiệm có khả nang kiểm chứng sự ảnh hưởng bởi nhiệt độ lên hệ số nghịch từ do sự thay đôi năng lượng ở thang meV là hoàn toàn có thé xác định được [28].2 Phương trình Schrédinger và thế chuyền động nhiệt Stark Các nghiên cứu [22, 28] đã chỉ ra sự ảnh hưởng của nhiệt độ lên hệ số nghịch từ và bán kính magnetoexciton trong đơn lớp TMDC tại nhiệt độ phòng. Cơ chế ảnh hưởng của nhiệt độ được dé xuất từ [28] chính là do chuyền động nhiệt của khối tâm magnetoexciton gây ra, một cơ chế tác động mới khác với tán xạ phonon-exciton đã được nghiên cứu trước đây. Dé hiểu rõ vé cơ chế này, đâu tiên ta xét bài toán exciton trung hòa chuyên động trong không gian hai chiều dưới tác dụng của từ trường đều vuông góc với mặt phang chuyên động. Hamiltonian của cặp electron-lỗ trồng có dạng tường minh là 10 1 ' =2 Ô vs re ae = H= 2m; (, + eA.) + Ding Pn + en) + Vax (lis — Fl), (1.1) Với mz, mj, là khối lượng hiệu dung của electron va lỗ trống.1) số hạng đầu tiên chính là động năng của electron và lỗ trồng, số hạng cuối cùng là thành phan thế tương tác giữa electron và lỗ trong chính là thé Rytova-Keldysh [18] có dang giải tích được giới thiệu trong [15].
Đề có thé giải phương trình Schrödinger (1.1), việc dau tiên cần làm là tách Hamiltonian thành hai phan, bao gồm chuyền động khối tâm của hệ electron-lỗ trong và chuyên động tương đổi của electron so với lỗ trông. Do sự hiện diện của từ trường, doi xứng tịnh tiền của hệ exciton hai chiều bj phá vỡ. Khi tinh đối xứng tịnh tiến bj phá vỡ cũng đồng nghĩa với việc tông động lượng của hệ cũng không được bảo toàn.