Nghiên cứu cơ chế phản ứng của axit fulminic (HCNO) với các tác nhân hóa học

• Tác giả: Nguyễn Trọng Nghĩa
• Người hướng dẫn: TS Nguyễn Thị Minh Huệ
• Trường học: Trường Đại Học Sư Phạm Hà Nội
• Chuyên ngành: Hóa lý thuyết và Hóa lý
• Đề tài: Nghiên Cứu Cơ Chế Phản Ứng Của Axit Fulminic (HCNO) Với Các Tác Nhân Hóa Học
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ hóa học
• Năm xuất bản: 2014
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU, CHỮ VIẾT TẮT
• 1. MỞ ĐẦU
• 1.1. Lí do chọn đề tài
• 1.2. Đối tượng và phạm vi nghiên cứu
• 1.3. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của đề tài
• 1.4. Những điểm mới của luận án
• 1.5. Bố cục của luận án
• 2. CHƯƠNG 1: CƠ SỞ LÍ THUYẾT
• 2.1. Phương trình Schrödinger ở trạng thái dừng
• 2.2. Toán tử Hamilton
• 2.3. Hàm sóng của hệ nhiều electron
• 2.4. Mô hình gần đúng Born-Oppenheimer
• 2.5. Bộ hàm cơ sở
• 2.6. Nguyên lý biến phân
• 2.7. Tương quan electron
• 2.8. Các phương pháp gần đúng
• 2.9. Phương pháp bán kinh nghiệm
• 2.10. Phương pháp tính từ đầu (ab-initio)
• 2.11. Phương pháp phiếm hàm mật độ (DFT)
• 2.12. Bề mặt thế năng (PES)
• 2.13. Cơ sở lý thuyết động hóa học
• 2.14. Phương trình Arrhenius
• 2.15. Thuyết va chạm
• 2.16. Thuyết trạng thái chuyển tiếp (TST)
• 3. TỔNG QUAN VỀ HỆ CHẤT NGHIÊN CỨU VÀ PHƯƠNG PHÁP TÍNH
• 3.1. Tổng quan về hệ chất nghiên cứu
• 3.2. Phương pháp tính
• 4. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 4.1. Một số thông số nhiệt động và thông số cấu trúc của axit fulminic (HCNO) và các cấu tử
• 4.2. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc hidroxyl (OH)
• 4.2.1. Dự đoán khả năng phản ứng
• 4.2.2. Bề mặt thế năng
• 4.2.3. Các thông số nhiệt động học
• 4.3. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc mercapto (SH)
• 4.3.1. Dự đoán khả năng phản ứng
• 4.3.2. Bề mặt thế năng
• 4.3.3. Các thông số nhiệt động học
• 4.4. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc amino (NH2)
• 4.4.1. Dự đoán khả năng phản ứng
• 4.4.2. Bề mặt thế năng
• 4.4.3. Các thông số nhiệt động học
• 4.5. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc metyl (CH3)
• 4.5.1. Dự đoán khả năng phản ứng
• 4.5.2. Bề mặt thế năng
• 4.5.3. Các thông số nhiệt động học
• 4.6. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với nguyên tử Flo (F)
• 4.6.1. Bề mặt thế năng
• 4.6.2. Các thông số nhiệt động học
• 4.7. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với nguyên tử hidro (H)
• 4.7.1. Bề mặt thế năng
• 4.7.2. Các thông số nhiệt động học
• 4.8. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc etinyl (C2H)
• 4.8.1. Bề mặt thế năng
• 4.8.2. Các thông số nhiệt động học
• 4.9. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với gốc phenyl (C6H5)
• 4.9.1. Bề mặt thế năng
• 4.9.2. Các thông số nhiệt động học
• 4.10. Phản ứng của axit fulminic (HCNO) với HF
• 4.10.1. Bề mặt thế năng
• 4.10.2. Các thông số nhiệt động học
• 4.11. Hằng số tốc độ phản ứng HCNO + OH
• 4.11.1. Sự tính theo lý thuyết TST cho hằng số tốc độ của ba hướng phản ứng đầu vào
• 4.11.2. Sự tính theo lý thuyết VTST cho hằng số tốc độ của quá trình HCNO+OH → HC(OH)NO (IS1)
• 4.11.3. Sự tính theo lý thuyết RRKM cho hằng số tốc độ của phản ứng giữa gốc OH với C trong HCNO và hằng số tốc độ tổng (ktot)
• 4.12. Hằng số tốc độ phản ứng HCNO + H
• 4.12.1. Sự tính theo lý thuyết TST cho hằng số tốc độ của ba hướng phản ứng đầu vào
• 4.12.2. Sự tính theo lý thuyết RRKM cho hằng số tốc độ của phản ứng giữa nguyên tử H với C trong HCNO và hằng số tốc độ tổng (ktot)
• KHUYẾN NGHỊ NHỮNG NGHIÊN CỨU TIẾP THEO
• DANH MỤC CÔNG TRÌNH CÔNG BỐ CỦA TÁC GIẢ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng quan về cơ chế phản ứng của axit fulminic HCNO

Axit fulminic (HCNO) là một hợp chất quan trọng trong hóa học khí quyển và phản ứng cháy. Nghiên cứu cơ chế phản ứng của HCNO với các tác nhân hóa học không chỉ giúp hiểu rõ hơn về tính chất của nó mà còn có ý nghĩa lớn trong việc bảo vệ môi trường. Các nghiên cứu trước đây đã chỉ ra rằng HCNO có thể tham gia vào nhiều phản ứng hóa học khác nhau, tạo ra các sản phẩm có ảnh hưởng đến môi trường.

1.1. Đặc điểm hóa học của axit fulminic HCNO

Axit fulminic (HCNO) có cấu trúc hóa học đặc biệt, với tính chất dễ phản ứng. Nó có thể tham gia vào các phản ứng oxi hóa và khử, tạo ra nhiều sản phẩm khác nhau. Đặc điểm này làm cho HCNO trở thành một đối tượng nghiên cứu hấp dẫn trong hóa học lý thuyết.

1.2. Vai trò của HCNO trong môi trường

HCNO đóng vai trò quan trọng trong các phản ứng hóa học trong khí quyển. Sự hiện diện của nó có thể ảnh hưởng đến quá trình hình thành mây và ô nhiễm không khí. Nghiên cứu về HCNO giúp hiểu rõ hơn về các vấn đề môi trường hiện nay.

II. Thách thức trong nghiên cứu cơ chế phản ứng của HCNO

Mặc dù đã có nhiều nghiên cứu về axit fulminic, nhưng vẫn còn nhiều thách thức trong việc xác định cơ chế phản ứng của nó với các tác nhân hóa học. Các phản ứng này thường phức tạp và khó dự đoán, đòi hỏi các phương pháp tính toán hiện đại để phân tích.

2.1. Khó khăn trong việc mô hình hóa phản ứng

Việc mô hình hóa phản ứng của HCNO với các tác nhân hóa học gặp nhiều khó khăn do tính chất không ổn định của nó. Các phương pháp tính toán cần phải được cải tiến để có thể dự đoán chính xác các sản phẩm phản ứng.

2.2. Thiếu dữ liệu thực nghiệm

Nhiều phản ứng của HCNO với các tác nhân hóa học vẫn chưa được nghiên cứu đầy đủ. Thiếu dữ liệu thực nghiệm làm cho việc xác định cơ chế phản ứng trở nên khó khăn hơn.

III. Phương pháp nghiên cứu cơ chế phản ứng của HCNO

Để nghiên cứu cơ chế phản ứng của axit fulminic, các phương pháp hóa học tính toán hiện đại như DFT và CCSD(T) được áp dụng. Những phương pháp này cho phép mô phỏng và dự đoán các phản ứng hóa học một cách chính xác.

3.1. Phương pháp phiếm hàm mật độ DFT

Phương pháp DFT là một trong những công cụ mạnh mẽ trong nghiên cứu hóa học lý thuyết. Nó cho phép tính toán các thông số nhiệt động học và bề mặt thế năng của phản ứng giữa HCNO và các tác nhân hóa học.

3.2. Phương pháp tương tác chùm CCSD T

CCSD(T) là phương pháp tính toán có độ chính xác cao, giúp xác định năng lượng của các trạng thái phản ứng. Phương pháp này được sử dụng để tính toán các thông số nhiệt động học cho các phản ứng của HCNO.

IV. Kết quả nghiên cứu cơ chế phản ứng của HCNO

Kết quả nghiên cứu cho thấy axit fulminic có thể phản ứng với nhiều tác nhân hóa học khác nhau, tạo ra các sản phẩm đa dạng. Các thông số nhiệt động học được tính toán cho thấy sự ổn định của các sản phẩm phản ứng.

4.1. Phản ứng của HCNO với gốc hydroxyl OH

Phản ứng giữa HCNO và gốc hydroxyl (OH) tạo ra các sản phẩm chính như HCO và HNO. Kết quả cho thấy phản ứng này có khả năng xảy ra cao trong điều kiện môi trường.

4.2. Phản ứng của HCNO với nguyên tử hidro H

Phản ứng giữa HCNO và nguyên tử hidro (H) cũng được nghiên cứu. Kết quả cho thấy phản ứng này có thể tạo ra các sản phẩm như HCN và H2O, có ý nghĩa trong quá trình cháy.

V. Ứng dụng thực tiễn của nghiên cứu HCNO

Nghiên cứu về cơ chế phản ứng của axit fulminic có nhiều ứng dụng thực tiễn trong lĩnh vực hóa học môi trường và năng lượng. Hiểu rõ hơn về HCNO giúp cải thiện quy trình cháy và giảm thiểu ô nhiễm.

5.1. Ứng dụng trong ngành công nghiệp năng lượng

Nghiên cứu về HCNO có thể giúp tối ưu hóa quy trình cháy trong các nhà máy điện, giảm thiểu khí thải độc hại và tăng hiệu suất năng lượng.

5.2. Ứng dụng trong bảo vệ môi trường

Hiểu rõ về cơ chế phản ứng của HCNO giúp phát triển các biện pháp bảo vệ môi trường hiệu quả hơn, giảm thiểu tác động tiêu cực của ô nhiễm không khí.

VI. Kết luận và triển vọng nghiên cứu về HCNO

Nghiên cứu cơ chế phản ứng của axit fulminic (HCNO) mở ra nhiều hướng đi mới trong hóa học lý thuyết và thực nghiệm. Các kết quả đạt được sẽ là cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo về HCNO và các hợp chất liên quan.

6.1. Tóm tắt kết quả nghiên cứu

Kết quả nghiên cứu đã chỉ ra rằng HCNO có khả năng phản ứng với nhiều tác nhân hóa học, tạo ra các sản phẩm đa dạng. Các thông số nhiệt động học đã được xác định rõ ràng.

6.2. Hướng nghiên cứu tiếp theo

Cần tiếp tục nghiên cứu sâu hơn về cơ chế phản ứng của HCNO với các tác nhân hóa học khác, cũng như ứng dụng của nó trong thực tiễn. Các nghiên cứu này sẽ góp phần làm sáng tỏ hơn về vai trò của HCNO trong hóa học khí quyển.