Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác điện hóa IrO2 cho phản ứng thoát oxy trong điện phân nước

Luận án tiến sĩ nghiên cứu nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác điện hóa trên cơ sở iro2 cho phản ứng thoát oxy áp dụng trong, phát triển phương pháp mới, đánh giá hiệu quả ứng

Người đăng

Ẩn danh

Thể loại

luận án tiến sĩ

2019

129
2
0

Phí lưu trữ

35 Point

Mục lục chi tiết

LỜI CAM ĐOAN

LỜI CẢM ƠN

1. CHƯƠNG 1: Nền kinh tế hydro

1.1. Chế tạo và lưu trữ hydro

1.2. Giới thiệu về phương pháp sản xuất hydro bằng điện phân nước

1.3. Điện phân dung dịch kiềm

1.4. Điện phân hơi nước

1.5. Điện phân nước sử dụng màng trao đổi proton (PEMWE)

1.6. Nhiệt động học và thế động học điện phân nước

1.6.1. Nhiệt động học

1.6.2. Thế động học

1.7. Điện phân nước sử dụng màng trao đổi proton

1.8. Cấu tạo và nguyên lý làm việc của thiết bị PEMWE. Các bộ phận của thiết bị PEMWE

1.9. Xúc tác điện cực cho PEMWE. Khuynh hướng phát triển của xúc tác trong điện phân nước sử dụng màng trao đổi proton

1.10. Phương pháp tổng hợp bột xúc tác. Tình hình nghiên cứu trong và ngoài nước

2. CHƯƠNG 2: THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

2.1. Thiết bị và dụng cụ

2.2. Hóa chất và vật liệu

2.3. Chế tạo bột xúc tác

2.4. Phương pháp nghiên cứu đánh giá tính chất của vật liệu xúc tác

2.4.1. Phương pháp vật lý

2.4.2. Phương pháp điện hóa

2.4.3. Phương pháp chế tạo điện cực cho các phép đo điện hóa

2.4.4. Phương pháp quét thế vòng

2.4.5. Đo đường cong phân cực

2.4.6. Thử nghiệm dòng ổn định

2.4.7. Phương pháp nghiên cứu đánh giá tính chất của điện cực màng MEA

2.4.8. Phương pháp chế tạo điện cực màng (MEA)

2.4.9. Phương pháp chế tạo các phụ kiện khác sử dụng trong PEMWE

2.4.10. Phương pháp nghiên cứu đánh giá tính chất MEA

2.4.11. Phương pháp vật lý đánh giá tính chất MEA

2.4.12. Phương pháp đánh giá tính chất điện của MEA

3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

3.1. Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác bột IrO2

3.1.1. Nghiên cứu quá trình phân hủy nhiệt tạo ôxit IrO2 từ muối tiền chất

3.1.2. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến tính chất vật lý của bột xúc tác IrO2

3.1.3. Ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến tính chất điện hóa của vật liệu xúc tác bột IrO2

3.1.4. Chế tạo vật liệu xúc tác bột IrO2 bằng qui trình Adams sửa đổi

3.2. Nghiên cứu chế tạo vật liệu hỗn hợp xúc tác bột IrxRu(1-x)O2

3.2.1. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ nung đến kích thước và cấu trúc của vật liệu xúc tác bột IrxRu(1-x)O2

3.2.2. Khảo sát ảnh hưởng của tỉ lệ mol đến kích thước và cấu trúc của vật liệu xúc tác bột IrxRu1−xO2

3.2.3. Đánh giá tính chất điện hóa của hỗn hợp xúc tác bột IrxRu(1-x)O2

3.3. Nghiên cứu chế tạo vật liệu hỗn hợp xúc tác hệ tam nguyên IrRuMO2 (với M là thành phần thứ 3)

3.3.1. Ảnh hưởng của cấu tử thứ ba đến kích thước và cấu trúc của vật liệu xúc tác bột IrRuMO2

3.3.2. Đánh giá tính chất điện hóa của hỗn hợp xúc tác hệ tam nguyên IrRuMO2

3.4. Chế tạo và đánh giá tính chất của bộ PEMWE đơn

3.4.1. Thiết kế bộ PEMWE đơn

3.4.2. Thiết kế hệ thống thử nghiệm PEMWE đơn

3.4.3. Nghiên cứu đánh giá tính chất của điện cực màng MEA trong PEMWE

3.4.3.1. Ảnh hưởng của lực ép trong quá trình ép nóng đến sự biến dạng của màng MEA
3.4.3.2. Ảnh hưởng của lực ép màng đến tính chất điện của bộ PEMWE đơn

ĐỀ XUẤT VÀ KIẾN NGHỊ

NHỮNG ĐÓNG GÓP MỚI CỦA LUẬN ÁN

TÀI LIỆU THAM KHẢO

Tóm tắt

I. Tổng quan về nghiên cứu vật liệu xúc tác IrO2 cho điện phân nước

Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác IrO2 cho phản ứng thoát oxy trong điện phân nước đang trở thành một lĩnh vực quan trọng trong công nghệ năng lượng tái tạo. Vật liệu xúc tác này không chỉ giúp tăng hiệu suất của quá trình điện phân mà còn góp phần vào việc phát triển các nguồn năng lượng sạch. IrO2 được biết đến với khả năng xúc tác cao, đặc biệt trong môi trường axit, làm cho nó trở thành lựa chọn lý tưởng cho các ứng dụng trong thiết bị điện phân nước.

1.1. Tầm quan trọng của IrO2 trong phản ứng thoát oxy

IrO2 là một trong những vật liệu xúc tác hiệu quả nhất cho phản ứng thoát oxy. Nghiên cứu cho thấy rằng IrO2 có khả năng hoạt động tốt trong môi trường axit, giúp tăng cường hiệu suất điện phân nước. Việc sử dụng IrO2 không chỉ cải thiện tốc độ phản ứng mà còn giảm thiểu chi phí năng lượng.

1.2. Các phương pháp chế tạo vật liệu xúc tác IrO2

Có nhiều phương pháp chế tạo vật liệu xúc tác IrO2, bao gồm phương pháp thủy phân và phân hủy nhiệt. Mỗi phương pháp đều có những ưu điểm và nhược điểm riêng, ảnh hưởng đến tính chất và hiệu suất của vật liệu xúc tác. Việc lựa chọn phương pháp phù hợp là rất quan trọng để đạt được vật liệu có hoạt tính cao.

II. Thách thức trong việc phát triển vật liệu xúc tác cho điện phân nước

Mặc dù IrO2 có nhiều ưu điểm, nhưng việc phát triển vật liệu xúc tác này vẫn gặp phải một số thách thức. Chi phí sản xuất cao và độ bền của vật liệu trong môi trường điện phân là những vấn đề cần được giải quyết. Nghiên cứu hiện tại đang tập trung vào việc cải thiện các yếu tố này để tối ưu hóa hiệu suất của thiết bị điện phân.

2.1. Chi phí sản xuất vật liệu xúc tác IrO2

Chi phí sản xuất vật liệu xúc tác IrO2 vẫn còn cao do việc sử dụng nguyên liệu quý hiếm. Điều này làm hạn chế khả năng ứng dụng rộng rãi của IrO2 trong các thiết bị điện phân nước. Nghiên cứu đang tìm kiếm các phương pháp thay thế hoặc cải tiến quy trình sản xuất để giảm chi phí.

2.2. Độ bền của vật liệu xúc tác trong môi trường axit

Độ bền của vật liệu xúc tác IrO2 trong môi trường axit là một yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến hiệu suất lâu dài của thiết bị điện phân. Các nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc cải thiện cấu trúc và tính chất bề mặt của IrO2 có thể giúp tăng cường độ bền của vật liệu.

III. Phương pháp nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác IrO2

Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác IrO2 được thực hiện thông qua nhiều phương pháp khác nhau, bao gồm phân hủy nhiệt và tổng hợp hóa học. Mỗi phương pháp đều có những đặc điểm riêng, ảnh hưởng đến tính chất và hiệu suất của vật liệu. Việc lựa chọn phương pháp phù hợp là rất quan trọng để đạt được kết quả tối ưu.

3.1. Phương pháp phân hủy nhiệt trong chế tạo IrO2

Phương pháp phân hủy nhiệt là một trong những kỹ thuật phổ biến để chế tạo vật liệu xúc tác IrO2. Phương pháp này cho phép kiểm soát tốt các điều kiện nhiệt độ và thời gian, từ đó tạo ra vật liệu với cấu trúc và tính chất mong muốn.

3.2. Tổng hợp hóa học và ứng dụng trong IrO2

Tổng hợp hóa học cũng là một phương pháp hiệu quả để chế tạo vật liệu xúc tác IrO2. Phương pháp này cho phép tạo ra các hạt nano với kích thước đồng đều, giúp tăng cường diện tích bề mặt và hoạt tính xúc tác của vật liệu.

IV. Ứng dụng thực tiễn của vật liệu xúc tác IrO2 trong điện phân nước

Vật liệu xúc tác IrO2 không chỉ có tiềm năng trong nghiên cứu mà còn có nhiều ứng dụng thực tiễn trong các thiết bị điện phân nước. Việc sử dụng IrO2 trong các hệ thống điện phân giúp cải thiện hiệu suất và độ bền của thiết bị, từ đó thúc đẩy việc sản xuất hydro sạch.

4.1. Hiệu suất của thiết bị điện phân sử dụng IrO2

Các nghiên cứu cho thấy rằng việc sử dụng vật liệu xúc tác IrO2 trong thiết bị điện phân nước giúp tăng hiệu suất lên đến 90%. Điều này không chỉ giúp tiết kiệm năng lượng mà còn giảm thiểu chi phí sản xuất hydro.

4.2. Tương lai của công nghệ điện phân nước với IrO2

Công nghệ điện phân nước sử dụng vật liệu xúc tác IrO2 đang được kỳ vọng sẽ trở thành một giải pháp bền vững cho vấn đề năng lượng trong tương lai. Nghiên cứu và phát triển các vật liệu xúc tác mới sẽ tiếp tục được đẩy mạnh để tối ưu hóa hiệu suất và giảm chi phí.

V. Kết luận và triển vọng nghiên cứu vật liệu xúc tác IrO2

Nghiên cứu chế tạo vật liệu xúc tác IrO2 cho phản ứng thoát oxy trong điện phân nước đã mở ra nhiều cơ hội mới trong lĩnh vực năng lượng tái tạo. Mặc dù còn nhiều thách thức, nhưng với sự phát triển không ngừng của công nghệ, IrO2 hứa hẹn sẽ đóng vai trò quan trọng trong việc sản xuất hydro sạch và bền vững.

5.1. Tóm tắt những đóng góp của nghiên cứu

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng vật liệu xúc tác IrO2 có khả năng cải thiện hiệu suất điện phân nước. Các phương pháp chế tạo và đánh giá tính chất của vật liệu đã được thực hiện một cách hệ thống, cung cấp cơ sở cho các nghiên cứu tiếp theo.

5.2. Hướng nghiên cứu trong tương lai

Hướng nghiên cứu trong tương lai sẽ tập trung vào việc phát triển các vật liệu xúc tác mới, cải thiện độ bền và hiệu suất của IrO2. Việc kết hợp IrO2 với các vật liệu khác cũng sẽ được xem xét để tối ưu hóa tính chất xúc tác.

27/07/2025

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG 1. Nền kinh tế hydro Trong những năm gần đây, khái niệm “nền kinh tế hydro” đã được đề cập ngày càng nhiều trong khoa học cũng như trong đời sống xã hội [1-9]. Khái niệm này được đưa ra với một mong ước sự phát triển của nhân loại dựa trên một nguồn nhiên liệu là hydro. Theo tính toán khoa học, hydro là một nguyên tố có trữ lượng lớn nhất trên trái đất, nó thường nằm trong các dạng hợp chất với cacbon như dầu mỏ, đặc biệt là trong nước một nguồn tài nguyên khổng lồ, vô tận.

Hydro từ lâu được sử dụng rộng rãi trong các lĩnh vực như chưng cất dầu mỏ, sản xuất thực phẩm, luyện kim, mỹ phẩm…Ngày nay, hydro sử dụng làm nhiên liệu động cơ, là nguồn nhiên liệu cung cấp cho hệ thống pin nhiên liệu. Pin nhiên liệu hoạt động dựa trên cơ chế của quá trình điện hóa tạo ra điện năng nên hiệu suất sử dụng cao hơn và tiết kiệm năng lượng hơn so với động cơ đốt trong. Một chu trình lý tưởng trong sử dụng hydro làm nhiên liệu được trình bày trên hình 1.  Hydro được phân bố và lưu trữ bằng nhiều cách khác nhau: bình chứa, khí hóa lỏng hoặc các hydrua kim loại.

Mô hình minh họa một chu trình lý tưởng sử dụng nhiên liệu hydro [16] Trong chu trình này, các nguồn năng lượng tái tạo sẵn có như: năng lượng mặt trời, điện gió được sử dụng để điện phân nước tách thành hydro và ôxy. Sau đó, sản phẩm hydro được lưu trữ và sử dụng làm nhiên liệu cho pin nhiên liệu và kết hợp với không khí sẵn có để chuyển hóa hóa năng thành điện năng phục vụ cho đời sống xã hội. Sản phẩm cuối cùng trong toàn chu trình chỉ là nước tinh khiết và được tuần hoàn tái sử dụng. Như vậy, hydro sẽ là một trong các nguồn năng lượng mới, sạch và tiềm năng trong tương lai với trữ lượng dồi dào đáp ứng được mục tiêu phát LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 6 triển bền vững của nhân loại.

Cụ thể hơn, khi sử dụng hydro làm nhiên liệu có những ưu điểm sau:  Không gây ô nhiễm: khí hydro được sử dụng trong pin nhiên liệu, đây là một công nghệ hoàn toàn sạch với sản phẩm phụ duy nhất sinh ra là nước.  Độc lập về mặt năng lượng: không dùng nhiên liệu hóa thạch cũng có nghĩa là không phải phụ thuộc nhiên liệu nhập khẩu từ nước ngoài.  Hydro có thể được sản xuất từ nhiều nguồn khác nhau, nhất là từ các nguồn năng lượng tái sinh như năng lượng mặt trời, năng lượng gió… Như vậy, những lợi ích về mặt môi trường, kinh tế và xã hội của hydro là rất đáng kể và ý nghĩa. Tất cả những thế mạnh này đã tạo nên cú hích mạnh mẽ hướng nhân loại tiến đến nền kinh tế hydro.

Trong những thập niên trước, giá điện ngày càng tăng làm cản trở việc sản xuất hydro bằng phương pháp điện phân. Tình hình này đang dần thay đổi với sự phát triển của các nguồn năng lượng tái tạo. Chi phí cho sản suất hydro bằng phương pháp điện phân giảm đi rất nhiều khi sử dụng kết hợp với các nguồn năng lượng tái tạo khác như quang điện, tuốc bin gió, năng lượng mặt trời. Có thể nói, phương pháp điện phân nước cung cấp một giải pháp bền vững để sản xuất hydro.

Trong các phương pháp điện phân nước sản xuất hydro (như phương pháp điện phân dung dịch kiềm, phương pháp điện phân hơi nước.) thì phương pháp điện phân màng trao đổi proton (PEMWE - proton exchange membrane water electrolysis) là một phương pháp tiềm năng trong sản xuất hydro từ nước với những ưu điểm như: hiệu suất cao, độ tinh khiết cao và đặc biệt có thể sản xuất ở qui mô lớn. Tuy nhiên, sự phát triển của thiết bị PEMWE vẫn đang bị hạn chế do chi phí chế tạo cao của các bộ phận cấu thành như bộ thu điện, tấm phân dòng, màng trao đổi proton, các xúc tác kim loại quí…. Ngoài ra, quá trình điện phân nước gắn với tổn thất năng lượng đáng kể chủ yếu do quá thế cao tại anôt của phản ứng thoát ôxy (OER) [10-15]. Do đó, phát triển và tối ưu hóa các vật liệu chế tạo là rất quan trọng trong công nghệ PEMWE và được nhiều nhà khoa học trên thế giới quan tâm nghiên cứu.

LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail. Chế tạo và lưu trữ hydro Khác với các nguồn năng lượng cơ bản (ví dụ như dầu mỏ có thể bơm trực tiếp từ lòng đất lên rồi sử dụng), hydro là nguồn năng lượng thứ cấp, tức là chúng không thể được khai thác trực tiếp mà phải được tạo ra từ một nguồn sơ cấp ban đầu. Điều này là một điểm bất lợi, nhưng đồng thời lại là điểm mạnh của hydro do người ta có thể sản xuất khí hydro từ nhiều nguồn khác nhau, đặc biệt từ các nguồn năng lượng tái sinh. Hydro được sản xuất bằng nhiều công nghệ khác nhau như từ các nhiên liệu hóa thạch (dầu mỏ, than đá, khí đốt.), điện phân nước, sinh học, quang điện hóa, quang xúc tác.

và mỗi công nghệ có những ưu và nhược điểm khác nhau. Hydro sản xuất từ các nhiên liệu hóa thạch có giá thành rẻ nhất và có thể sản xuất ở quy mô lớn nhưng lại gây ô nhiễm môi trường. Phương pháp điện phân cho sản phẩm sạch, không gây ô nhiễm nhưng chỉ phù hợp với quy mô nhỏ và giá thành cao. Còn các phương pháp quang điện hóa và quang xúc tác thì hiệu suất còn thấp và chưa được ứng dụng thực tế.

Hydro có thể lưu trữ được lâu dài bằng nhiều cách:  Lưu trữ hydro dưới dạng khí nén trong bình chứa với áp suất cao:hydro là khí rất dễ bốc cháy nên khi bình chứa khí hydro bị va đập, rò rỉ hoặc tiếp xúc với tia lửa và điện thì sẽ xẩy ra cháy nổ mạnh. Do đó, tùy theo mức độ ứng dụng đòi hỏi mức áp suất cao hay thấp (đối với các loại bình động áp suất lên đến 700 bar) mà có các loại bình chứa cấu trúc khác nhau. Các bình áp suất chứa khí nén này thường làm bằng thép nên rất nặng, tuy nhiên các bình hiện đại được làm từ composit nên nhẹ hơn nhiều.  Lưu chứa hydro dưới dạng khí hóa lỏng: hydro chỉ tồn tại ở thể lỏng dưới nhiệt độ cực lạnh, 20 K (-253oC) bằng cách nén, làm lạnh (hóa lỏng) hydro.

Phương pháp này tiêu tốn khá nhiều năng lượng (tổn thất năng lượng hao hụt đến khoảng 30%) nên giá thành hydro hóa lỏng khá đắt. Tuy nhiên, ưu điểm của việc lưu trữ hydro dưới dạng lỏng là tốn ít không gian nhất, do hydro có tỉ trọng năng lượng theo thể tích cao nhất khi hóa lỏng. Vì thế mà cách này đặc biệt thích hợp với các ứng dụng di động như cho phương tiện giao thông. LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 8  Lưu chứa hydro nhờ hấp thụ hóa học: hydro có thể được giữ trong nhiều hợp chất (như NH3BH3, LiH, LiBH4, NaBH4.) nhờ liên kết hóa học, khi cần thiết, phản ứng hóa học sẽ xảy ra để giải phóng chúng.

Với phương pháp này, ta có thể điều chỉnh được lượng hydro sinh ra theo nhu cầu. Ngoài ra, hydro còn được lưu trữ bằng một số cách khác như lưu trữ trong các hydrua kim loại (metal hydride), lưu chứa trong ống carbon nano rỗng, lưu chứa trong các vi cầu thủy tinh (glass microsphere)… 1. Giới thiệu về phương pháp sản xuất hydro bằng điện phân nước Lịch sử của điện phân nước bắt đầu từ khám phá ra hydro. Nhà khoa học Anh Henry Cavendish (1731-1810) lần đầu tiên đề xuất sự hiện diện của một "khí dễ cháy" trong không khí.

Ông đã sản xuất hydro bằng phản ứng của kẽm kim loại với axit clohidric và cũng chứng minh được rằng hydro rất nhẹ so với không khí. Năm 1785, Lavoisier lặp lại các thí nghiệm của Cavendish và chứng minh rằng nước không phải là một nguyên tố mà là một hợp chất của H2 và O2. Ông đã sản xuất H2 và O2 từ nước bằng cách làm nóng nước trong ống đồng. Lavoisier đặt ra cái tên hydro từ hai từ Hy Lạp là hydro (nước) và gien (sinh ra).

Ứng dụng đầu tiên của hydro không phải là nhiên liệu mà chỉ để làm nóng kinh khí cầu [17, 18]. Năm 1800, William Nicholson và Anthony Carlisle lần đầu tiên điện phân nước để sản xuất hydro và ôxy. Năm 1845, William Grove lần đầu tiên đã minh chứng khái niệm tế bào nhiên liệu để sản xuất điện từ hydro và ôxy và được coi là "cha đẻ của pin nhiên liệu". Đến năm 1902, hơn 400 máy điện phân nước công nghiệp đã được vận hành và năm 1939, nhà máy điện phân nước lớn nhất với công suất sản xuất hydro10.000 Nm3/giờ đã đi vào hoạt động.

Năm 1948, máy điện phân chịu áp suất của Zdansky/Lonza được xây dựng [19]. Giai đoạn 1920-1970 được biết đến như là "thời kỳ hoàng kim" của công nghệ điện phân nước với hàng loạt các thiết kế máy điện phân truyền thống đã được giới thiệu. Sau khủng hoảng năng lượng năm 1970, hydro được đề xuất như một nhiên liệu thay thế đầy hứa hẹn và điện phân nước nhận được sự quan tâm to lớn và có nhiều nghiên cứu quan trọng được thực hiện nhằm nâng cao hiệu quả sản xuất hydro. Ngày nay, các công ty lớn trên thế giới như Stuart IMET, Teledyne HM and EC; Proton HOGEN; Norsk LUAN VAN CHAT LUONG download : add luanvanchat@agmail.com 9 Hydro HPE and Atmospheric; Avalence Hydrofiller…đã chế tạo các thiết bị PEMWE với nhiều quy mô và công suất khác nhau.

Phương pháp điện phân nước là phương pháp dùng dòng điện một chiều để tách nước thành khí hydro và ôxy. Phản ứng được thể hiện trong phương trình sau: H2O + 237,2 kJ/mol + 48,7 kJ/mol => H2 + ½ O2 (1.1) Điện năng nhiệt năng Tùy thuộc vào chất điện phân được sử dụng trong hệ thống mà điện phân nước chia thành các dạng khác nhau. Có 3 dạng điện phân khác nhau đã được phát triển từ điện phân nước: (i) điện phân dung dịch kiềm (ii) điện phân hơi nước và (iii) điện phân nước màng trao đổi proton (PEMWE).1 đưa ra một số đặc trưng cơ bản của các dạng điện phân phổ biến nêu trên: Bảng 1.

Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ