Tổng quan luận án

Luận án tiến sĩ vật lý của tác giả Trần Ngọc Bích, chuyên ngành Vật lý lý thuyết và vật lý toán (mã số: 9 44 01 03), được thực hiện tại Trường Đại học Sư phạm thuộc Đại học Huế dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS. Lê Đình và PGS. Huỳnh Vĩnh Phúc (năm 2022). Đề tài nghiên cứu: "Tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp".

Tính cấp thiết và khoảng trống nghiên cứu

Trong những năm gần đây, graphene thu hút sự quan tâm lớn của giới khoa học do sở hữu các đặc tính điện tử khác biệt. Tuy nhiên, cấu trúc vùng năng lượng của graphene không có vùng cấm và tương tác spin-quỹ đạo rất yếu, dẫn đến tỷ số dòng đóng/mở (on/off ratio) thấp, làm hạn chế đáng kể khả năng ứng dụng trong các linh kiện quang điện tử tiêu chuẩn. Nhằm khắc phục hạn chế này, các vật liệu hai chiều (2D) có vùng cấm hữu hạn được xem là giải pháp thay thế, trong đó nhóm bán dẫn dichalcogenides kim loại chuyển tiếp (TMDC) đơn lớp có công thức tổng quát $\text{MX}_2$ ($\text{M} = \text{Mo}, \text{W}$; $\text{X} = \text{S}, \text{Se}$) trở thành tâm điểm nghiên cứu.

Các vật liệu TMDC đơn lớp sở hữu những đặc trưng vật lý nổi bật:

  • Cấu trúc vùng năng lượng chuyển đổi từ vùng cấm xiên ở dạng khối sang vùng cấm thẳng ở dạng đơn lớp (ví dụ $\text{MoS}_2$ khối có vùng cấm xiên $1{,}3\text{ eV}$, nhưng $\text{MoS}_2$ đơn lớp có vùng cấm thẳng đạt $1{,}66\text{ eV}$).
  • Vùng cấm thẳng nằm trong khoảng từ vùng hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến.
  • Tồn tại một cặp thung lũng (valley) không đối xứng tại các điểm $K$ và $K'$, đi kèm tương tác spin-quỹ đạo mạnh dẫn đến sự tách năng lượng spin ở cả vùng hóa trị ($\lambda_v$) và vùng dẫn ($\lambda_c$).
  • Phản ứng quang học chịu ảnh hưởng mạnh của trường Zeeman spin và Zeeman vùng cùng điện trường ngoài.

Khoảng trống nghiên cứu được tác giả xác định cụ thể như sau:

  1. Các khảo sát về hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến trước đây chủ yếu tập trung vào các hệ thấp chiều truyền thống (giếng lượng tử, dây lượng tử, chấm lượng tử) hoặc graphene, phosphorene và bước đầu trên $\text{MoS}_2$. Việc nghiên cứu có hệ thống và đầy đủ trên các vật liệu TMDC đơn lớp khác như $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$, $\text{WSe}_2$ dưới tác động đồng thời của điện trường ngoài, từ trường và các trường Zeeman spin và vùng vẫn chưa được thực hiện hoàn chỉnh.
  2. Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (hot-electron energy-loss rate - ELR) dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon trong TMDC đơn lớp trước đây chỉ được khảo sát khi không có từ trường; tính chất này khi đặt trong từ trường vuông góc chưa từng được khảo cứu.
  3. Nghiên cứu công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo (phonon-drag thermomagnetic power) trong các TMDC đơn lớp đặt trong từ trường ngoài ở vùng nhiệt độ thấp (dưới $100\text{ K}$) – vùng nhiệt độ mà hiệu ứng phonon-kéo giữ vai trò chủ đạo – vẫn còn bỏ ngỏ.

Mục tiêu nghiên cứu

  1. Mục tiêu tổng quát: Khảo sát các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp: $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.
  2. Mục tiêu cụ thể:
    • Mục tiêu 1: Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ hấp thụ của bốn vật liệu TMDC đơn lớp ($\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$, $\text{WSe}_2$) đặt trong điện trường và từ trường ngoài.
    • Mục tiêu 2: Khảo sát tính chất truyền dẫn quang-từ khi không tính đến tương tác electron-phonon bao gồm hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất (tuyến tính và phi tuyến) của bốn vật liệu TMDC đơn lớp nói trên đặt trong điện trường và từ trường ngoài.
    • Mục tiêu 3: Khảo sát tính chất nhiệt dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon bao gồm tốc độ mất mát năng lượng của electron và công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo của bốn vật liệu TMDC đơn lớp đặt trong điện trường và từ trường ngoài.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu

  • Đối tượng nghiên cứu: Bốn vật liệu bán dẫn TMDC đơn lớp: $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.
  • Phạm vi không gian và trường ngoài: Hệ bán dẫn hai chiều đặt trong mặt phẳng $(xy)$, chịu tác động của từ trường ngoài đều vuông góc với mặt phẳng lớp vật liệu $\mathbf{B} = (0, 0, B)$ và điện trường ngoài vuông góc $E_z$.
  • Phạm vi lý thuyết và tương tác: Luận án áp dụng giả thuyết phonon khối, xem hiệu ứng giam giữ lượng tử chỉ tác dụng lên hạt tải electron để đơn giản hóa tính toán. Luận án tập trung khảo sát tương tác giữa electron và các nhánh phonon (âm và quang), bỏ qua tương tác electron-tạp chất và tương tác electron-electron trong các tính toán giải tích chính. Về quá trình quang học có mặt phonon, biểu thức giải tích tổng quát được thiết lập cho hấp thụ $l$-photon nhưng khảo sát số và vẽ đồ thị tập trung vào trường hợp hấp thụ một và hai photon ($l = 1, 2$).
  • Phạm vi nhiệt độ: Khảo sát từ vùng nhiệt độ thấp ($0\text{ K}$, $2\text{ K}$, $4\text{ K}$) đến nhiệt độ phòng ($300\text{ K}$); riêng công suất nhiệt-từ phonon-kéo được khảo sát kỹ ở vùng nhiệt độ dưới $100\text{ K}$.

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Các hướng nghiên cứu trước được điểm luận

Tác giả đã hệ thống hóa các công trình nghiên cứu trong và ngoài nước liên quan đến các chủ đề chính của luận án:

  • Hướng nghiên cứu hấp thụ quang và truyền dẫn trong hệ thấp chiều tại Việt Nam:
    • Nhóm của Nguyễn Quang Báu khảo sát hệ số hấp thụ phi tuyến của sóng điện từ yếu và mạnh bởi các electron bị giam giữ trong siêu mạng pha tạp, giếng lượng tử và dây lượng tử bằng phương trình động lượng tử, khảo sát sự phụ thuộc vào cường độ, tần số sóng điện từ, kích thước hệ và nhiệt độ.
    • Nhóm của Trần Công Phong nghiên cứu hiệu ứng cộng hưởng tham số trong giếng lượng tử, cộng hưởng electron-phonon trong siêu mạng pha tạp và dây lượng tử, cũng như hiệu ứng cộng hưởng từ-phonon trong giếng lượng tử; tính toán công suất hấp thụ và độ rộng vạch phổ.
    • Nhóm của Bùi Đình Hợi khảo sát hiệu ứng cộng hưởng electron-phonon trong dây lượng tử, cộng hưởng cyclotron-phonon trong graphene và trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp.
    • Nhóm của Huỳnh Vĩnh Phúc ứng dụng phương pháp nhiễu loạn khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon và độ rộng phổ hấp thụ trong chấm lượng tử có tính đến quá trình hấp thụ hai photon; phát triển phương pháp gần đúng ma trận mật độ khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ thay đổi chiết suất (RIC) tuyến tính và phi tuyến trong graphene đơn lớp, phosphorene đơn lớp và $\text{MoS}_2$ đơn lớp.
  • Hướng nghiên cứu quốc tế về tính chất quang và truyền dẫn từ trong TMDC:
    • Li và cộng sự (2013) nghiên cứu tính chất truyền dẫn từ tuyến tính (điện trở từ) trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp chịu tán xạ tạp chất và phonon bằng phương trình động lượng tử cân bằng, nhưng chưa xét tới các trường Zeeman.
    • Nghiên cứu sử dụng công thức kiểu Kubo sau đó đã chứng minh rằng khi tính đến các trường Zeeman, một số dịch chuyển nội vùng Landau vốn bị cấm trở nên khả dĩ.
    • Srivastava và cộng sự (2015), MacNeill và cộng sự (2015) xác nhận bằng thực nghiệm vai trò quan trọng của hiệu ứng Zeeman spin và Zeeman thung lũng thông qua phân tích quang phổ từ-phản xạ trên các vật liệu TMDC đơn lớp và đa lớp $\text{MoSe}_2$.
    • Reed và cộng sự nghiên cứu khả năng kích thích phát xạ của $\text{MoS}_2$ đơn lớp bằng nguồn sáng tích hợp bước sóng ngắn.
  • Hướng nghiên cứu quang phi tuyến bằng phương pháp ma trận mật độ:
    • F. Ungan và cộng sự khảo sát hệ số hấp thụ quang (OAC) và độ thay đổi chiết suất (RIC) tuyến tính và phi tuyến trong giếng lượng tử thế vuông và thế parabol dưới tác dụng của áp suất thủy tĩnh và trường laser phân cực.
    • Ozturk và cộng sự nghiên cứu hấp thụ liên vùng trong giếng lượng tử tam giác chịu trường laser mạnh.
    • Burileanu xác định OAC tuyến tính và phi tuyến bậc ba trong giếng lượng tử chịu thế tuần hoàn phụ thuộc thời gian.
    • Duque và cộng sự giải phương trình sóng và tính toán các đặc trưng hấp thụ phi tuyến bậc ba trong dị cấu trúc $\text{GaAs}/\text{GaAlAs}$.
  • Hướng nghiên cứu về tính chất nhiệt (ELR và công suất nhiệt-từ):
    • Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) hoặc công suất làm lạnh electron đã được khảo sát trong bán dẫn khối, hệ khí điện tử hai chiều (2DEG), graphene hai lớp, silicene, bán kim loại Dirac ba chiều, graphene hai lớp xoắn và trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp (như công trình của Kaasbjerg và cộng sự), song tất cả các nghiên cứu này đều thực hiện trong điều kiện không có từ trường.
    • Một số công trình trên hệ 2DEG thông thường đặt trong từ trường cho thấy ELR có hiện tượng dao động lượng tử theo từ trường.
    • Thực nghiệm cho thấy công suất nhiệt trong $\text{MoS}_2$ đơn lớp đạt giá trị trong khoảng từ $4 \times 10^2$ đến $10^5\ \mu\text{V/K}$. Công suất nhiệt-từ phonon-kéo đã được tính toán lý thuyết trong các hệ 2DEG và bước đầu trên $\text{MoS}_2$ đơn lớp, nhưng chưa được khảo sát có hệ thống dưới ảnh hưởng của từ trường ngoài ở nhiệt độ thấp cho toàn bộ các vật liệu thuộc họ TMDC.

Khoảng trống luận án lựa chọn giải quyết

Luận án định vị nghiên cứu vào việc lấp đầy các khoảng trống: kết hợp đồng thời cấu trúc mức Landau phụ thuộc tuyến tính vào từ trường, tương tác spin-quỹ đạo mạnh, điện trường vuông góc và các trường Zeeman spin/vùng để khảo sát đầy đủ cả ba khía cạnh: (1) hấp thụ quang-từ đa photon kèm tán xạ phonon âm/quang, (2) hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tuyến tính và phi tuyến bậc ba qua dịch chuyển nội vùng và liên vùng, (3) tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng và công suất nhiệt-từ phonon-kéo dưới từ trường ngoài ở dải nhiệt độ thấp trên cả bốn vật liệu $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết và mô hình Hamiltonian

Luận án mô tả hệ điện tử trong TMDC đơn lớp đặt trong mặt phẳng $(xy)$ dưới tác dụng của từ trường $\mathbf{B} = (0, 0, B)$ và điện trường ngoài $E_z$ dọc trục $z$. Hamiltonian tổng cộng của hệ gồm ba số hạng: $$H = H_e + H_{ph} + H_{ep}$$

  1. Hamiltonian của electron ($H_e$): Dựa trên mô hình Dirac hai chiều hiệu dụng tại hai thung lũng $K$ ($\tau = +1$) và $K'$ ($\tau = -1$), có tính đến số hạng ghép spin-quỹ đạo, điện trường ngoài và trường Zeeman: $$H_e = v_F (\tau \sigma_x \pi_x + \sigma_y \pi_y) + (\Delta_{\tau,s} + d\Delta_z)\sigma_z + (O_{\tau,s} + s Z_s - \tau Z_v) I$$ Trong đó:
  • $v_F$ là vận tốc Fermi; $\sigma_{x,y,z}$ là các ma trận Pauli; $I$ là ma trận đơn vị cấp hai.
  • $\boldsymbol{\pi} = \mathbf{p} + e\mathbf{A}$ là xung lượng chính tắc; sử dụng chuẩn Landau $\mathbf{A} = (0, Bx, 0)$.
  • $s = \pm 1$ là chỉ số spin (hướng lên/hướng xuống); $d$ là khoảng cách giữa lớp kim loại $M$ và lớp chalcogen $X$; $\Delta_z = e E_z$.
  • $\Delta_{\tau,s} = \Delta + \tau s \frac{\lambda_v - \lambda_c}{4}$; $O_{\tau,s} = \tau s \frac{\lambda_v + \lambda_c}{4}$, với $2\Delta$ là độ rộng vùng cấm tự nhiên; $\lambda_v$ và $\lambda_c$ lần lượt là độ dịch năng lượng do tương tác spin-quỹ đạo ở vùng hóa trị và vùng dẫn.
  • $Z_j = g_j \mu_B B / 2$ ($j = s, v$) là năng lượng Zeeman spin và Zeeman vùng, với $\mu_B = e\hbar / (2m_e)$ là magneton Bohr.

Bảng dưới đây tổng hợp các thông số cấu trúc vùng năng lượng của bốn vật liệu TMDC đơn lớp được tác giả sử dụng làm dữ liệu đầu vào:

Vật liệu TMDC Nửa độ rộng vùng cấm $\Delta$ (eV) Tách spin vùng hóa trị $\lambda_v$ (eV) Tách spin vùng dẫn $\lambda_c$ (eV)
$\text{MoS}_2$ 0,83 0,073 0,0015
$\text{MoSe}_2$ 0,73 0,090 0,0100
$\text{WS}_2$ 0,99 0,211 0,0150
$\text{WSe}_2$ 0,80 0,231 0,0190

Ghi chú số liệu từ Bảng 1.1 trong luận án: $\text{MoSe}_2$ có vùng cấm hẹp nhất ($2\Delta = 1{,}46\text{ eV}$), $\text{WS}_2$ có vùng cấm rộng nhất ($2\Delta = 1{,}98\text{ eV}$); $\text{WSe}_2$ có tương tác spin-quỹ đạo mạnh nhất trong khi $\text{MoS}_2$ có tương tác spin-quỹ đạo yếu nhất.

Sử dụng các toán tử bậc thang $a_\pm = \frac{\alpha_c}{\sqrt{2}}(\pi_x \pm i \pi_y)$ với $\alpha_c = \sqrt{\hbar / (eB)}$ là độ dài từ và tần số cyclotron $\omega_c = v_F \sqrt{2}/\alpha_c$, phổ năng lượng của electron ở mức Landau $n \ge 1$ được giải tích xấp xỉ: $$E_{n,s}^{\tau,p} \approx p n \frac{(\hbar\omega_c)^2}{2\Delta_{\tau,s}^z} + p\Delta_{\tau,s}^z + O_{\tau,s} + s Z_s - \tau Z_v$$ với $p = \pm 1$ tương ứng vùng dẫn và vùng hóa trị, $\Delta_{\tau,s}^z = \Delta_{\tau,s} + d\Delta_z$. Mức Landau tách tuyến tính theo từ trường $B$. Trạng thái $n = 0$ được khảo sát riêng cho vùng hóa trị tại thung lũng $K$ và vùng dẫn tại thung lũng $K'$.

  1. Hamiltonian tương tác electron-phonon ($H_{ep}$): $$H_{ep} = \sum_{\mathbf{q},\nu} \sum_{\alpha,\alpha'} g_{\mathbf{q}\nu} J_{\alpha,\alpha'}(\mathbf{q}) e^{i\mathbf{q}\mathbf{r}} c_\alpha^+ c_{\alpha'} (b_{-\mathbf{q},\nu}^+ + b_{\mathbf{q},\nu})$$ Thừa số dạng $J_{\alpha,\alpha'}(\mathbf{q})$ được tính toán thông qua tích phân hàm sóng dao động tử điều hòa chứa các đa thức Laguerre liên kết $L_n^{n'-n}(u)$ với $u = q_x^2 \alpha_c^2 / 2$.
  • Đối với phonon âm ($\nu = \text{ac}$): Tuân theo quy luật tán sắc tuyến tính $\omega_{\mathbf{q}}^{\text{ac}} = v_s q$. Tương tác được mô tả thông qua cơ chế thế biến dạng âm (ADP) với $D_q^{\text{ac}} = D_1 q = \Xi_{\text{ac}} q$, và cơ chế áp điện (PE). Hiệu ứng chắn tĩnh được đưa vào qua hàm điện môi $\epsilon(q) \approx 1 + q_{TF}/q$, trong đó vectơ sóng Thomas-Fermi $q_{TF}(B, q) = \frac{e^2}{2\kappa_0 \kappa_s} D_F$ gắn liền với mật độ trạng thái tại mức Fermi $D_F$.
  • Đối với phonon quang ($\nu = \text{op}$): Coi là không tán sắc $\omega_{\mathbf{q}}^{\text{op}} = \omega_{\text{op}}$. Cơ chế tương tác gồm thế biến dạng quang học (ODP) bậc không ($D_0$) và bậc một, cùng tương tác Fröhlich đối với nhánh phonon quang dọc (LO) có hằng số liên kết $g_{Fr}$ và hệ số hình học dạng hàm bù sai số $\text{erfc}(hq/2)$ với $h = 2d$.

Phương pháp nghiên cứu

Luận án sử dụng các phương pháp tính toán của lý thuyết trường lượng tử áp dụng cho hệ nhiều hạt:

  1. Phương pháp nhiễu loạn lượng tử: Dùng công thức Born bậc hai mở rộng cho quá trình tương tác electron - photon - phonon. Xem xét quá trình dịch chuyển điện tử hấp thụ đồng thời $l$-photon ($l = 1, 2$) và hấp thụ/phát xạ một phonon giữa các mức Landau.
  2. Phương pháp profile: Dùng để xác định độ rộng vạch phổ (FWHM) tại nửa cực đại của đỉnh hấp thụ quang-từ. Từ đồ thị hệ số hấp thụ theo năng lượng photon, tác giả giải phương trình tìm các nghiệm năng lượng photon tại $K = K_{\max}/2$ bằng công cụ tính toán số, từ đó suy ra khoảng cách $\Delta(\hbar\omega) = \text{FWHM}$.
  3. Phương pháp gần đúng ma trận mật độ: Thiết lập phương trình động học diễn tiến thời gian của phần tử ma trận mật độ $\rho_{\alpha',\alpha}(t)$ có kể đến các số hạng suy giảm hồi phục $\gamma_{\alpha',\alpha}$. Sử dụng lý thuyết nhiễu loạn để khai triển ma trận mật độ theo các bậc của điện trường quang học, dẫn ra biểu thức độ cảm quang tuyến tính $\chi^{(1)}$ và phi tuyến bậc ba $\chi^{(3)}$, từ đó tính hệ số hấp thụ quang-từ $K(\Omega)$ và độ thay đổi chiết suất $\Delta n(\Omega)/n_r$ tuyến tính và phi tuyến.
  4. Phương pháp phương trình động lượng tử: Dùng để thiết lập công thức tính tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) khi truyền năng lượng cho mạng tinh thể qua tán xạ phonon âm và phonon quang.
  5. Phương pháp đại lượng dòng nhiệt $\Pi$: Dùng để thiết lập biểu thức giải tích của công suất nhiệt-từ gây ra bởi hiệu ứng phonon-kéo ($S_{xx}^g$) dưới từ trường ngoài.
  6. Công cụ xử lý số: Toàn bộ các tích phân phức hợp, giải phương trình tìm nghiệm và mô phỏng đồ thị số được lập trình thực hiện trên phần mềm toán học Mathematica.

Nội dung chính theo từng chương

Chương 1: Tổng quan về đối tượng và phương pháp nghiên cứu

Chương 1 đóng vai trò xây dựng mô hình vi mô và cơ sở giải tích cho toàn bộ luận án.

  • Tác giả hệ thống hóa các đặc tính cấu trúc tinh thể mạng lục giác đan xen của các đơn lớp $\text{MX}_2$, sự chuyển đổi vùng cấm xiên - thẳng khi bóc tách từ khối xuống đơn lớp, và tổng quan bảng thông số vật liệu.
  • Thiết lập chi tiết phương trình trị riêng Hamiltonian cho electron trong chuẩn Landau, tìm ra dạng hàm sóng giải tích hai thành phần $\psi_{n,s}(x)$ phụ thuộc các hàm sóng dao động tử điều hòa $\phi_{n-1}$ và $\phi_n$.
  • Phân tích sự phụ thuộc tuyến tính của phổ năng lượng mức Landau vào từ trường $B$, sự tách mức spin $2\lambda_c$ ở vùng dẫn và $2\lambda_v$ ở vùng hóa trị do tương tác spin-quỹ đạo (minh họa tại Hình 1.2 trong luận án).
  • Thiết lập biểu thức giải tích của yếu tố ma trận tương tác electron-phonon $J_{\alpha,\alpha'}(\mathbf{q})$, hàm mật độ trạng thái Lorentz $D(\varepsilon)$ có độ rộng vạch $\gamma_L = \gamma\sqrt{B}$.
  • Trình bày tổng quan và công thức nền tảng của các phương pháp: phương pháp nhiễu loạn cho hấp thụ quang-từ đa photon, phương pháp profile xác định độ rộng vạch phổ, phương pháp ma trận mật độ cho hấp thụ tuyến tính và phi tuyến, phương trình động lượng tử cho tốc độ mất mát năng lượng (ELR) và phương pháp $\Pi$ cho công suất nhiệt-từ phonon-kéo.

Chương 2: Tính chất hấp thụ quang-từ của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp dưới ảnh hưởng của tương tác electron-phonon

Chương này tập trung tính toán giải tích và mô phỏng số hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ rộng vạch phổ (FWHM) khi có sự tham gia của tán xạ phonon:

  • Thiết lập biểu thức giải tích hoàn chỉnh của MOAC cho trường hợp hấp thụ hai photon ($l = 1, 2$) đi kèm hấp thụ hoặc phát xạ một phonon âm (cơ chế biến dạng ADP) hoặc phonon quang (cơ chế ODP).
  • Phân tích ma trận mômen lưỡng cực điện $e\mathbf{B}_{\alpha''\alpha}$ cho thấy các dịch chuyển quang học nội vùng chủ yếu tuân theo quy tắc chọn lọc chỉ số mức Landau $\Delta n = 0, \pm 1$.
  • Kết quả tính số chỉ ra rằng phổ MOAC biểu hiện các đỉnh cộng hưởng sắc nét tại các năng lượng photon thỏa mãn điều kiện cộng hưởng cyclotron-phonon. Khi từ trường tăng từ $5\text{ T}$ lên $10\text{ T}$, các đỉnh hấp thụ dịch chuyển về phía photon năng lượng cao (blue-shift) và biên độ đỉnh tăng lên.
  • Phân tích đóng góp của các loại phonon: Đỉnh cộng hưởng do phonon quang có cường độ lớn hơn so với phonon âm. Khảo sát phụ thuộc nhiệt độ cho thấy cường độ đỉnh MOAC của cả phonon âm và phonon quang đều tăng khi nhiệt độ tăng do mật độ số phonon tăng theo phân bố Bose-Einstein; trong khi đó tán xạ tạp chất chiếm ưu thế ở nhiệt độ rất thấp nhưng giảm dần ảnh hưởng tương đối khi nhiệt độ nâng cao.
  • Khảo sát độ rộng vạch phổ FWHM bằng phương pháp profile: FWHM tăng phi tuyến khi từ trường $B$ tăng và tăng đơn điệu theo nhiệt độ môi trường $T$. Độ rộng vạch phổ phản ánh trực tiếp cường độ tán xạ electron-phonon trong từng vật liệu, trong đó $\text{WSe}_2$ và $\text{WS}_2$ có độ rộng phổ khác biệt rõ rệt so với $\text{MoS}_2$ và $\text{MoSe}_2$ do sự khác nhau của các thông số tương tác spin-quỹ đạo và hằng số biến dạng mạng tinh thể.

Chương 3: Tính chất hấp thụ quang-từ tuyến tính và phi tuyến của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 3 áp dụng phương pháp gần đúng ma trận mật độ để khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ thay đổi chiết suất (RIC) tuyến tính, phi tuyến bậc ba và tổng cộng khi không xét tương tác electron-phonon:

  • Tác giả phân chia bức tranh truyền dẫn quang thành hai kênh dịch chuyển riêng biệt: dịch chuyển nội vùng dẫn và dịch chuyển liên vùng (từ vùng hóa trị sang vùng dẫn).
  • Dịch chuyển nội vùng:
    • Các đỉnh cộng hưởng hấp thụ định vị ở vùng tần số thấp, trải từ dải sóng vi ba (microwave) đến hồng ngoại gần.
    • Vị trí của các đỉnh hấp thụ nội vùng hoàn toàn không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau $n$.
    • Khi tính đến trường Zeeman spin ($Z_s$) và Zeeman vùng ($Z_v$), các đỉnh hấp thụ bị tách đôi tương ứng với các trạng thái spin hướng lên và spin hướng xuống.
    • Khảo sát ảnh hưởng của điện trường ngoài vuông góc: khi đặt điện trường $d\Delta_z = (\lambda_v - \lambda_c)/4$, đỉnh hấp thụ bị dịch chuyển vị trí rõ rệt so với trường hợp $d\Delta_z = 0$.
    • Thành phần phi tuyến bậc ba ($K^{(3)}$) mang giá trị âm, đóng vai trò triệt tiêu một phần thành phần tuyến tính ($K^{(1)}$), dẫn đến hiện tượng bão hòa hấp thụ quang học khi cường độ quang học $I$ tăng cao.
    • Độ thay đổi chiết suất nội vùng biến thiên dị thường xung quanh vị trí cộng hưởng, trong đó số hạng phi tuyến bậc ba làm giảm độ dốc biến thiên tổng cộng.
  • Dịch chuyển liên vùng:
    • Các đỉnh hấp thụ liên vùng định vị ở vùng năng lượng cao hơn, thuộc dải hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến.
    • Khác với dịch chuyển nội vùng, vị trí các đỉnh cộng hưởng liên vùng phụ thuộc trực tiếp vào chỉ số mức Landau $n$.
    • Khi từ trường tăng, các đỉnh hấp thụ liên vùng dịch chuyển về phía bước sóng ngắn (năng lượng photon lớn) và khoảng cách giữa các đỉnh kế tiếp dãn rộng ra do năng lượng phân cách Landau tăng tuyến tính với $B$.
    • Hệ số hấp thụ tổng cộng và độ thay đổi chiết suất liên vùng thể hiện các cấu trúc đa đỉnh tương ứng với các dịch chuyển giữa các mức Landau khác nhau ($n \to n, n \pm 1$).

Chương 4: Tính chất nhiệt của các bán dẫn họ dichalcogenides kim loại chuyển tiếp đơn lớp

Chương 4 dành trọn vẹn cho việc nghiên cứu tính chất nhiệt của khí điện tử trong bốn vật liệu TMDC đơn lớp dưới tác dụng của từ trường vuông góc:

  • Tốc độ mất mát năng lượng của electron (ELR):
    • Khảo sát các cơ chế tán xạ với phonon âm (LA-DP, TA-DP, PE) và phonon quang (ODP bậc không, Fröhlich).
    • Tác giả phát hiện khi có từ trường ngoài, ELR dao động theo từ trường với biên độ dao động tăng dần khi $B$ tăng. Hiện tượng này bắt nguồn từ bản chất lượng tử hóa mức Landau: mỗi khi một mức Landau đi qua mức Fermi, mật độ trạng thái biến thiên mạnh làm tốc độ tán xạ biến điệu.
    • Hiệu ứng chắn tĩnh làm suy giảm đáng kể độ lớn của ELR đối với phonon âm (giảm từ 1 đến 2 bậc độ lớn so với trường hợp không chắn).
    • Khảo sát theo nhiệt độ electron $T_e$: Xác định rõ nhiệt độ đặc trưng Bloch-Grüneisen ($T_{BG}$). Ở vùng nhiệt độ thấp ($T_e < T_{BG}$), ELR tăng rất nhanh theo quy luật hàm mũ đối với nhiệt độ. Khi $T_e > T_{BG}$, ELR tiếp tục tăng nhưng với tốc độ tăng chậm dần.
    • Ở nhiệt độ cao ($T_e$ tiến tới $300\text{ K}$), tán xạ phonon quang (đặc biệt là cơ chế ODP bậc không) chiếm ưu thế áp đảo so với phonon âm trong việc làm lạnh electron.
  • Công suất nhiệt-từ gây bởi hiệu ứng phonon-kéo ($S_{xx}^g$):
    • Tính toán số cho thấy $S_{xx}^g$ dao động theo từ trường vuông góc tương tự như dao động của mật độ trạng thái tại mức Fermi $D_F$.
    • Phân tích đóng góp từ các trạng thái có định hướng spin và thung lũng khác nhau: mỗi trạng thái đóng góp các đỉnh dao động lệch pha nhau do sự tách mức Zeeman và tách mức spin-quỹ đạo.
    • Khảo sát quy luật phụ thuộc nhiệt độ: Tuân theo quy luật lũy thừa $-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$. Khi không có từ trường, số mũ $\delta_e$ là một hằng số cố định; tuy nhiên dưới tác dụng của từ trường ngoài, số mũ $\delta_e$ không còn là hằng số mà dao động xung quanh giá trị 3 (trong trường hợp không tính hiệu ứng chắn) và dao động xung quanh giá trị 5 (trong trường hợp có tính hiệu ứng chắn).

Kết quả và những đóng góp mới

Đóng góp mới về mặt lý thuyết

  • Luận án đã phát triển và hoàn thiện lý thuyết về phương pháp gần đúng ma trận mật độ áp dụng cho hệ vật liệu hai chiều đơn lớp TMDC. Tác giả đã thiết lập công thức cải tiến cho độ cảm quang tuyến tính và phi tuyến bậc ba trong điều kiện có mặt đồng thời của từ trường vuông góc, điện trường ngoài, hiệu ứng Zeeman spin và Zeeman vùng.
  • Thiết lập hệ thống biểu thức giải tích tường minh cho hệ số hấp thụ quang-từ hai photon có sự tham gia của phonon, tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng và công suất nhiệt-từ phonon-kéo trong hệ chuẩn hai chiều TMDC.

Đóng góp mới về mặt vận dụng và phát hiện khoa học

  • Đã khảo sát chi tiết và làm sáng tỏ sự phụ thuộc của hệ số hấp thụ quang-từ (MOAC) và độ rộng vạch phổ (FWHM) vào từ trường, nhiệt độ, cơ chế tương tác electron-phonon và loại phonon cho cả bốn vật liệu $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.
  • Xác định tường minh vị trí định vị của các đỉnh hấp thụ quang học:
    • Dịch chuyển nội vùng: Đỉnh hấp thụ định vị ở vùng vi sóng đến hồng ngoại gần, vị trí đỉnh không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau $n$.
    • Dịch chuyển liên vùng: Đỉnh hấp thụ định vị ở vùng hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến, vị trí đỉnh phụ thuộc chặt chẽ vào chỉ số mức Landau $n$.
    • Vị trí đỉnh hấp thụ của cả hai quá trình đều chịu sự điều khiển mạnh mẽ của định hướng spin, tương tác spin-quỹ đạo, điện trường ngoài và các trường Zeeman.
  • Khảo sát có hệ thống tính chất nhiệt dưới từ trường ngoài: Chứng minh ELR và công suất nhiệt-từ phonon-kéo dao động theo từ trường với biên độ tăng dần. Xác định sự chuyển đổi quy luật biến thiên của ELR qua nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_{BG}$).
  • Phát hiện mới về quy luật nhiệt độ của công suất nhiệt-từ phonon-kéo: Số mũ $\delta_e$ trong hệ thức $-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$ không phải là hằng số cố định như trường hợp không có từ trường, mà dao động xung quanh giá trị 3 (khi không xét hiệu ứng chắn) và dao động xung quanh giá trị 5 (khi có xét hiệu ứng chắn).

Kiến nghị và giải pháp đề xuất

  • Dữ liệu về vị trí đỉnh hấp thụ ở dải khả kiến và hồng ngoại gần cung cấp cơ sở vật lý cho việc định hướng thiết kế các linh kiện quang điện tử nano như bộ tách sóng quang có độ nhạy cao, diode phát quang và các linh kiện quang học tích hợp trên thang nguyên tử.
  • Các quy luật biến thiên của MOAC và RIC phi tuyến bậc ba cung cấp thông số tham chiếu để kiểm soát hiện tượng bão hòa hấp thụ và điều chế chiết suất trong các bộ điều biến quang học nano.
  • Kết quả tính toán về công suất nhiệt-từ và tốc độ mất mát năng lượng gợi ý khả năng tối ưu hóa hiệu suất làm việc và giải tỏa nhiệt cho các vi mạch bán dẫn 2D hoạt động ở nhiệt độ thấp dưới tác dụng của từ trường.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của luận án

  • Giả thuyết phonon khối: Luận án sử dụng mô hình phonon khối ba chiều (3D) và coi giam giữ lượng tử chỉ tác dụng lên electron nhằm mục đích giản lược các phương trình giải tích, chưa xét đến các hiệu ứng giam giữ phonon hai chiều thực tế (như phonon bề mặt, phonon giới hạn).
  • Giản lược tương tác nhiều hạt: Để phù hợp với dung lượng nghiên cứu giải tích của một luận án, tác giả bỏ qua tán xạ electron-electron và tán xạ electron-tạp chất trong các chương nghiên cứu về truyền dẫn phi tuyến và tính chất nhiệt, chỉ tập trung hoàn toàn vào tương tác electron-phonon.
  • Số lượng photon hấp thụ: Mặc dù biểu thức lý thuyết tổng quát được xây dựng cho số photon $l$ bất kỳ, các tính toán số và đồ họa trong luận án mới giới hạn ở quá trình hấp thụ một và hai photon ($l = 1, 2$).

Hướng nghiên cứu tiếp

  • Mở rộng mô hình lý thuyết bằng cách đưa vào phonon hai chiều tự do và phonon định xứ bề mặt để kiểm tra sự thay đổi của độ rộng vạch phổ và tốc độ mất mát năng lượng.
  • Tính đến tương tác Coulomb giữa các electron (hiệu ứng exciton và trion) nhằm mô tả chính xác hơn nữa độ lớn thực nghiệm của các đỉnh hấp thụ quang phổ trong TMDC đơn lớp.
  • Khảo sát các quá trình hấp thụ đa photon bậc cao ($l > 2$) dưới tác dụng của các xung laser cường độ siêu mạnh.

Giá trị tham khảo

Luận án có giá trị tham khảo chuyên môn rõ rệt đối với các nhóm độc giả học thuật:

  • Nghiên cứu sinh và học viên cao học ngành Vật lý lý thuyết và Vật lý toán: Có thể tham khảo phương pháp giải tích chi tiết phương trình Dirac hai chiều trong chuẩn Landau (Chương 1 và Phụ lục), kỹ thuật tính toán các yếu tố ma trận dịch chuyển quang đa photon bằng phương pháp nhiễu loạn và phương pháp gần đúng ma trận mật độ có số hạng hồi phục.
  • Giảng viên và nhà nghiên cứu vật lý chất rắn, vật lý bán dẫn: Sử dụng các dẫn liệu định lượng về phổ mức Landau, hằng số spin-quỹ đạo, thông số tán xạ phonon (Bảng 1.1 và Bảng 1.2) làm tài liệu giảng dạy và nghiên cứu chuyên sâu về vật liệu hai chiều tương tự graphene.
  • Các nhóm nghiên cứu thực nghiệm và kỹ sư công nghệ quang điện tử nano: Phần khảo sát dịch chuyển liên vùng và nội vùng (Chương 3) cùng quy luật nhiệt điện ở nhiệt độ thấp (Chương 4) cung cấp các mốc năng lượng cộng hưởng và khoảng nhiệt độ Bloch-Grüneisen cụ thể, hỗ trợ cho việc thiết kế các phép đo phổ từ-quang và thiết bị chuyển đổi nhiệt điện trên cơ sở $\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$ và $\text{WSe}_2$.

Câu hỏi thường gặp

1. Bốn vật liệu TMDC đơn lớp trong luận án có các thông số vùng cấm và tách spin khác nhau như thế nào?

Theo số liệu được công bố tại Bảng 1.1 của luận án:

  • Nửa độ rộng vùng cấm $\Delta$: $\text{MoSe}_2$ nhỏ nhất ($0{,}73\text{ eV}$), tiếp theo là $\text{WSe}_2$ ($0{,}80\text{ eV}$), $\text{MoS}_2$ ($0{,}83\text{ eV}$) và $\text{WS}_2$ lớn nhất ($0{,}99\text{ eV}$).
  • Độ tách spin vùng hóa trị $\lambda_v$: $\text{MoS}_2$ nhỏ nhất ($0{,}073\text{ eV}$), $\text{MoSe}_2$ ($0{,}090\text{ eV}$), $\text{WS}_2$ ($0{,}211\text{ eV}$) và $\text{WSe}_2$ lớn nhất ($0{,}231\text{ eV}$).
  • Độ tách spin vùng dẫn $\lambda_c$: $\text{MoS}_2$ ($0{,}0015\text{ eV}$), $\text{MoSe}_2$ ($0{,}0100\text{ eV}$), $\text{WS}_2$ ($0{,}0150\text{ eV}$) và $\text{WSe}_2$ ($0{,}0190\text{ eV}$). Như vậy, nhóm vật liệu gốc Vonfram ($\text{WS}_2, \text{WSe}_2$) có tương tác spin-quỹ đạo mạnh hơn đáng kể so với nhóm gốc Molypden ($\text{MoS}_2, \text{MoSe}_2$).

2. Sự phụ thuộc của các mức Landau vào từ trường trong TMDC đơn lớp có điểm gì khác biệt so với graphene và silicene?

Trong graphene và silicene, phổ năng lượng của các mức Landau tỉ lệ thuận với căn bậc hai của từ trường ($\sqrt{B}$). Ngược lại, trong các bán dẫn TMDC đơn lớp, do có khối lượng hiệu dụng hữu hạn và tương tác spin-quỹ đạo mạnh kết hợp vùng cấm thẳng rộng $2\Delta$, khoảng cách giữa các mức Landau tỉ lệ tuyến tính với từ trường ($B$).

3. Các đỉnh hấp thụ quang-từ nội vùng và liên vùng phân bố ở những vùng bước sóng nào và có phụ thuộc chỉ số Landau không?

  • Dịch chuyển nội vùng dẫn: Các đỉnh hấp thụ định vị ở vùng tần số thấp (từ vi sóng đến hồng ngoại gần) và vị trí của đỉnh hấp thụ không phụ thuộc vào chỉ số mức Landau $n$.
  • Dịch chuyển liên vùng: Các đỉnh hấp thụ định vị ở vùng năng lượng cao hơn (từ hồng ngoại gần đến vùng ánh sáng khả kiến) và vị trí đỉnh hấp thụ phụ thuộc trực tiếp vào chỉ số mức Landau $n$.

4. Tốc độ mất mát năng lượng của electron nóng (ELR) biến thiên như thế nào theo nhiệt độ electron qua nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_{BG}$)?

Tại vùng nhiệt độ electron thấp hơn nhiệt độ Bloch-Grüneisen ($T_e < T_{BG}$), tốc độ mất mát năng lượng của electron tăng rất nhanh theo nhiệt độ theo quy luật hàm số mũ. Khi nhiệt độ electron tăng cao hơn $T_{BG}$ ($T_e > T_{BG}$), ELR vẫn tiếp tục tăng theo nhiệt độ nhưng tốc độ gia tăng giảm dần.

5. Phát hiện mới của luận án đối với số mũ nhiệt độ của công suất nhiệt-từ phonon-kéo là gì?

Khi không có từ trường ngoài, số mũ nhiệt độ $\delta_e$ trong quy luật phụ thuộc $-S_{xx}^g \sim T^{\delta_e}$ là các hằng số xác định. Tuy nhiên, khi đặt trong từ trường ngoài vuông góc, luận án phát hiện số mũ $\delta_e$ không còn là hằng số mà dao động xung quanh giá trị 3 khi không tính hiệu ứng chắn, và dao động xung quanh giá trị 5 khi có tính đến hiệu ứng chắn.

Kết luận

Luận án tiến sĩ của tác giả Trần Ngọc Bích đã giải quyết một cách có hệ thống bài toán lý thuyết về các tính chất truyền dẫn quang-từ và tính chất nhiệt của bốn bán dẫn họ TMDC đơn lớp ($\text{MoS}_2$, $\text{MoSe}_2$, $\text{WS}_2$, $\text{WSe}_2$) dưới tác dụng đồng thời của từ trường vuông góc, điện trường ngoài và các trường Zeeman. Bằng việc kết hợp phương pháp nhiễu loạn lượng tử, phương pháp profile, phương pháp ma trận mật độ cải tiến và phương trình động lượng tử, công trình đã xác lập các biểu thức giải tích tường minh và làm rõ cơ chế dao động lượng tử của hệ số hấp thụ, độ thay đổi chiết suất, tốc độ mất mát năng lượng và công suất nhiệt-từ phonon-kéo. Các phát hiện về quy luật phân bố đỉnh quang phổ nội/liên vùng cũng như sự dao động của số mũ nhiệt độ công suất nhiệt-từ dưới từ trường là những đóng góp khoa học rõ nét, cung cấp luận cứ định lượng giá trị cho hướng nghiên cứu vật liệu hai chiều và thiết kế linh kiện quang điện tử nano thế hệ mới.