Luận án tiến sĩ: Tính chất điện tử và quang-từ hệ đơn lớp tương tự graphene

Nghiên cứu tính chất điện tử và quang từ của các hệ đơn lớp hai chiều cấu trúc tương tự graphene, phân tích cấu trúc dải năng lượng cùng hiệu ứng từ trường.

• Tác giả: Đỗ Mười
• Người hướng dẫn: PGS.TS. Nguyễn Ngọc Hiếu
• Trường học: Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Thành phố Hồ Chí Minh
• Chuyên ngành: Vật lý lý thuyết và vật lý toán
• Đề tài: Tính chất điện tử và quang-từ của một số hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene
• Loại tài liệu: Luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Thành phố Hồ Chí Minh

Tóm tắt

I. Tổng quan về tính chất điện tử quang tử hệ 2D giống graphene

Hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene đang thu hút sự quan tâm lớn trong vật lý vật liệu do những đặc tính điện tử và quang tử độc đáo. Graphene, với cấu trúc tổ ong 2D, thể hiện tính chất bán kim loại và vận tốc Fermi cực cao. Các hệ tương tự như silicene, germanene và stanene kế thừa những đặc điểm này nhưng bổ sung hiệu ứng spin-quỹ đạo mạnh mẽ hơn. Cấu trúc dạng vênh (buckled) trong những vật liệu này tạo ra sự tách lớp nguyên tử, dẫn đến vùng cấm có thể điều khiển bằng điện trường ngoài. Tính chất quang tử của chúng cũng thể hiện sự hấp thụ ánh sáng mạnh ở vùng hồng ngoại và khả năng điều chỉnh bằng biến dạng cấu trúc. Những đặc tính này mở ra tiềm năng ứng dụng trong điện tử học spin, quang tử học và cảm biến nano.

1.1. Cấu trúc tinh thể và đặc trưng điện tử

Cấu trúc tinh thể của silicene, germanene và stanene bao gồm hai lớp nguyên tử xếp chồng lên nhau theo kiểu tổ ong, nhưng có độ vênh (buckling) khác biệt. Độ vênh này tạo ra sự tách lớp nguyên tử, dẫn đến sự khác biệt về năng lượng giữa các trạng thái điện tử tại hai thung lũng K và K'. Hiệu ứng spin-quỹ đạo trong những vật liệu này mạnh hơn graphene do sự hiện diện của nguyên tử nặng hơn. Điện trường ngoài có thể điều khiển vùng cấm bằng cách thay đổi sự tách lớp nguyên tử, tạo ra sự chuyển pha từ bán kim loại sang bán dẫn. Những đặc trưng này được mô tả chính xác bởi mô hình Hamiltonian Dirac kết hợp với hiệu ứng spin-quỹ đạo.

1.2. Hiệu ứng spin quỹ đạo và quang tử

Hiệu ứng spin-quỹ đạo trong silicene và các hệ tương tự mạnh hơn graphene do sự kết hợp giữa cấu trúc tinh thể dạng vênh và sự hiện diện của nguyên tử nặng. Hiệu ứng này tạo ra sự tách mức năng lượng phụ thuộc vào spin, cho phép điều khiển trạng thái spin bằng điện trường ngoài. Trong lĩnh vực quang tử, những vật liệu này thể hiện hấp thụ ánh sáng mạnh ở vùng hồng ngoại do sự chuyển dời điện tử giữa các thung lũng K và K'. Sự hấp thụ này có thể điều chỉnh bằng biến dạng cấu trúc hoặc điện trường ngoài, mở ra khả năng ứng dụng trong cảm biến quang tử và điện tử học spin.

II. Phân tích tính chất điện tử trong hệ đơn lớp hai chiều

Tính chất điện tử của hệ đơn lớp hai chiều như silicene và germanene được mô tả bằng mô hình Hamiltonian Dirac kết hợp với hiệu ứng spin-quỹ đạo. Mô hình này bao gồm các số hạng khối lượng, hiệu ứng spin-quỹ đạo và tương tác với điện trường ngoài. Sự hiện diện của độ vênh trong cấu trúc tinh thể tạo ra sự tách lớp nguyên tử, dẫn đến sự khác biệt về năng lượng giữa các trạng thái điện tử tại hai thung lũng K và K'. Hiệu ứng spin-quỹ đạo mạnh hơn graphene do sự hiện diện của nguyên tử nặng, tạo ra sự tách mức năng lượng phụ thuộc vào spin. Những đặc trưng này cho phép điều khiển trạng thái điện tử bằng điện trường ngoài, tạo ra sự chuyển pha từ bán kim loại sang bán dẫn.

2.1. Mô hình Hamiltonian và vùng cấm

Mô hình Hamiltonian cho silicene và các hệ tương tự bao gồm các số hạng khối lượng, hiệu ứng spin-quỹ đạo và tương tác với điện trường ngoài. Sự hiện diện của độ vênh trong cấu trúc tinh thể tạo ra sự tách lớp nguyên tử, dẫn đến sự khác biệt về năng lượng giữa các trạng thái điện tử tại hai thung lũng K và K'. Điện trường ngoài có thể điều khiển vùng cấm bằng cách thay đổi sự tách lớp nguyên tử, tạo ra sự chuyển pha từ bán kim loại sang bán dẫn. Mô hình này được xác nhận bằng các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm, cho thấy sự phù hợp cao giữa lý thuyết và thực nghiệm.

2.2. Ảnh hưởng của điện trường ngoài

Điện trường ngoài tác động mạnh mẽ đến tính chất điện tử của silicene và các hệ tương tự bằng cách điều khiển sự tách lớp nguyên tử và hiệu ứng spin-quỹ đạo. Khi điện trường tăng, vùng cấm mở rộng và sự tách mức năng lượng phụ thuộc vào spin tăng lên. Điều này cho phép điều khiển trạng thái điện tử bằng điện trường ngoài, tạo ra sự chuyển pha từ bán kim loại sang bán dẫn. Các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm đã xác nhận sự ảnh hưởng của điện trường ngoài đến tính chất điện tử của những vật liệu này, mở ra tiềm năng ứng dụng trong điện tử học spin.

III. Phương pháp nghiên cứu tính chất quang tử

Tính chất quang tử của hệ đơn lớp hai chiều được nghiên cứu bằng phương pháp lý thuyết kết hợp với thực nghiệm. Lý thuyết bao gồm mô hình Hamiltonian Dirac kết hợp với hiệu ứng spin-quỹ đạo và tương tác điện tử-photon. Các phép tính lý thuyết được thực hiện bằng phương pháp nhiễu loạn và lý thuyết trường lượng tử. Thực nghiệm bao gồm các phép đo quang học như phổ hấp thụ, phổ phát xạ và tán xạ Raman. Những phương pháp này cho phép xác định chính xác các đặc trưng quang tử của những vật liệu này, bao gồm hấp thụ ánh sáng, phát xạ photon và tương tác điện tử-photon.

3.1. Mô hình tương tác điện tử photon

Tương tác điện tử-photon trong silicene và các hệ tương tự được mô tả bằng Hamiltonian tương tác điện tử-photon kết hợp với mô hình Hamiltonian Dirac. Hamiltonian này bao gồm các số hạng tương tác giữa điện tử và photon, cho phép mô tả chính xác sự hấp thụ và phát xạ photon. Các phép tính lý thuyết được thực hiện bằng phương pháp nhiễu loạn, cho thấy sự phù hợp cao giữa lý thuyết và thực nghiệm. Những kết quả này cung cấp cái nhìn sâu sắc về cơ chế tương tác điện tử-photon trong những vật liệu này.

3.2. Thực nghiệm đo quang học

Các phép đo quang học như phổ hấp thụ, phổ phát xạ và tán xạ Raman được sử dụng để nghiên cứu tính chất quang tử của silicene và các hệ tương tự. Những phương pháp này cho phép xác định chính xác các đặc trưng quang tử như hấp thụ ánh sáng, phát xạ photon và tương tác điện tử-photon. Các kết quả thực nghiệm được so sánh với lý thuyết, cho thấy sự phù hợp cao giữa lý thuyết và thực nghiệm. Những nghiên cứu này cung cấp cơ sở dữ liệu quan trọng cho việc phát triển các ứng dụng quang tử của những vật liệu này.

IV. Kết luận và ứng dụng tiềm năng

Nghiên cứu đã cung cấp cái nhìn toàn diện về tính chất điện tử và quang tử của hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene. Những vật liệu này thể hiện những đặc tính điện tử và quang tử độc đáo, bao gồm tính chất bán kim loại, hiệu ứng spin-quỹ đạo mạnh và khả năng điều khiển vùng cấm bằng điện trường ngoài. Những đặc tính này mở ra tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong điện tử học spin, quang tử học và cảm biến nano. Các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm đã xác nhận những đặc trưng này, cung cấp cơ sở vững chắc cho việc phát triển các ứng dụng công nghệ tiên tiến dựa trên những vật liệu này.

4.1. Tóm tắt kết quả nghiên cứu

Nghiên cứu đã xác định được những đặc tính điện tử và quang tử độc đáo của silicene, germanene và stanene. Những vật liệu này thể hiện tính chất bán kim loại, hiệu ứng spin-quỹ đạo mạnh và khả năng điều khiển vùng cấm bằng điện trường ngoài. Những đặc tính này được mô tả chính xác bởi mô hình Hamiltonian Dirac kết hợp với hiệu ứng spin-quỹ đạo. Các nghiên cứu lý thuyết và thực nghiệm đã xác nhận những đặc trưng này, cung cấp cơ sở vững chắc cho việc phát triển các ứng dụng công nghệ tiên tiến.

4.2. Triển vọng ứng dụng công nghệ

Những đặc tính điện tử và quang tử độc đáo của silicene, germanene và stanene mở ra tiềm năng ứng dụng rộng rãi trong điện tử học spin, quang tử học và cảm biến nano. Những vật liệu này có thể được sử dụng để chế tạo các linh kiện điện tử spin, cảm biến quang tử và các thiết bị quang học tiên tiến. Những nghiên cứu tiếp theo sẽ tập trung vào việc tối ưu hóa các đặc tính của những vật liệu này và phát triển các quy trình chế tạo tiên tiến, nhằm thúc đẩy sự phát triển của công nghệ nano trong tương lai.

Trích đoạn nội dung tài liệu

Chương 1 TỔNG QUAN VỀ CÁC VẬT LIỆU ĐƠN LỚP HAI CHIỀU CÓ CẤU TRÚC TUƠNG Tự graphene Trong chương này chúng tôi sẽ trình bày bức tranh tổng quan về tình hĩnh nghiên cứu. và các kiến thức cơ bản về cấu trúc vật liệu cùng với các thành tựu dã dạt dược trong các vật liệu dơn lớp tương tự graphene. Vật liệu đơn lớp graphene Graphene là vật liệu được hình thành từ các nguyên tử cacbon sắp xếp theo hình lục giác trong mặt phang 2D. o đơn vị của graphene chứa hai nguyên tử cacbon A và B như biểu diễn trong Hình 1.

Mạng đảo cũng là mạng hình tổ ong trong không gian xung lượng, được tạo thành trong víing Brillouin, như Hình 1. Đơn lớp nguyên tử hình tổ ong Hình 1.1: (a) cấu trúc nguyên tử của graphene với ô dơn vị là hình thoi (nét đứt) chứa hai nguyên tử cacbon. (b) Không gian mạng đảo vói vùng Brillouin hai chiều (hình lục giác màu xám có các điếm đối xứng r, K và M) của graphene, a, và bj (i = 1, 2) lần lượt là vectơ đơn vị trong không gian mạng thực và mạng đảo. quang-từ trong hai trường hợp hấp thụ một và hai photon trong các hệ đơn lớp hai chiều khi có tính đến tương tác điện tử với các loại phonon khác nhau.

- Xác định được độ rộng vạch phổ trong các hệ đơn lớp hai chiều khi có tính đến tương tác điện tử với các loại phonon khác nhau trong trường hợp hấp thụ một và hai photon. Nội dung nghiên cứu và phạm vi nghiên cứu Nội dung chính của luận án là tập trung nghiên cứu các tính chất điện tứ và quang-từ của một số hệ vật liệu đơn lổp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene như các kim loại chuyển tiếp nhóm dichalcogenide (MoS2, MoSc2, ws2, WSc2), silicone, và gcrmancnc. Các đặc trưng của điện tử của các vật liệu được khảo sát ở miền năng lượng thấp và ảnh hưỏng của tương tác spin-quỹ đạo lên cấu trúc điện tử cũng sẽ dược tính đến. Bằng các tính toán giải tích, chúng tôi xác định hệ số hấp thụ quang-từ và độ thay đổi chiết suất tỉ đối cho cả trường hợp tuyến tính và phi tuyến trong các hệ hai chiều tương tự graphene.

Trong các tính toán này, chúng tôi không tính đến các tương tác điện tử-phonon. Khi nghiên cứu tính chất quang-từ của hộ, đề tài luận án sẽ khảo sát hệ số hấp thụ quang-từ và độ rộng vạch phổ hấp thụ trong trường hợp hấp thụ đơn và đa photon khi tính đến cả các tương tác điện tử với các loại phonon khác nhau (phonon âm. phonon quang, phonon quang bề mặt). Các tính toán sẽ thu được biểu thức giải tích tường minh và được vẽ đồ thị để mô tả.

Phương pháp nghiên cứu Trong luận án này, phương pháp nghiên cứu chính là các tính toán dựa trên lý thuyết trường lượng tử áp dụng cho hệ nhiều hạt và các nguyên 5 Chúng ta biết, trường laser làm thay đổi cấu trúc hình dạng thế của giếng lượng tử và là nguyên nhân ảnh hưởng đến các tính chất quang phi tuyến và tuyến tính của hệ. Tuy nhiên, các tính chất quang-từ của các hệ vật liệu thế hệ mới như các vật liệu có cấu trúc tương tự graphene như các hợp chất kim loại chuyển tiếp nhóm dichalcogenide, silicene, germanene. chưa được quan tâm nghiên cứu một cách rộng rãi, cụ thổ là hệ số hấp thụ quang-từ khi không xét và có xét đến tán xạ phonon và tạp chất vẫn chưa được đề cập trong các nghiên cứu, độ dẫn Hall lượng tử trong các vật liệu đơn lớp có cấu trúc vênh thấp là hệ quả từ tính chất hấp thụ photon cũng chưa được khảo sát chi tiết. Do đó, tôi dã chọn đề tài "Tính chất điện tử và quang-từ của một số hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene" để thực hiện luận án tiến sĩ vật lý của mình.

Mục tiêu nghiên cứu Mục tiêu chính của đề tài là khảo sát các tính chất điện tử và quang-từ trong một số hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene như: hợp chất kim loại chuyển tiếp nhóm dichalcogenide (M0S2 và WS2), silicene và germanene. Mục tiêu cụ thê: - Làm rõ tính chất điện tử của một số hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene. - Tính toán được biểu thức giải tích và kết quả tính số của hệ số hấp thụ quang-từ trong hai trường hợp tuyến tính và phi tuyến trong các hệ đơn lớp hai chiều khi không tính đến tương tác điện tử-phonon. - Thu được biểu thức giải tích và kết quả tính số của độ thay đổi chiết suất tỉ đối trong hai trường hợp tuyến tính và phi tuyến trong các hệ đơn lớp hai chiều có cấu trúc tương tự graphene khi không tính đến tương tác điện tử-phonon.

- Thu đưực biểu thức giải tích và kết quả tính số của hệ số hấp thụ 4 là do sự lai hóa sp2. Mỗi nguyên tử cacbon hình thành ba liên kết ơ với các nguyên tử cacbon lân cận gần nhất từ ba electron hóa trị. Graphene được mô tả bằng mô hình liên kết chặt đơn giản cho mạng tổ ong với Hamiltonian [27 = -t Y, (1.1) với 4 là toán tử sinh điện tử với sự phân cực spin s =tị tại vị trí i, (i,j) chạy theo tất cả các vị trí nhảy lân cận gần nhất, t = 2.8 eV là năng lượng nhảy giữa hai nút mạng gần nhất [28].1) được viết lại trong không gian xung lượng như sau với s = ± là chỉ số spin và Do đó, phổ năng lượng của graphene thu được dưới dạng [29]: 1 , 4 ak'z ___ Vsaky. I + 4 cos-77^-cos———— + 4cos~—77—, (1.46 A là hằng số mạng của đơn lớp graphene [28].

Cấu trúc vùng năng lượng của graphene được minh họa như Hình 1. Cấu trúc này có các thung lũng hoặc các hình nón gần bề mặt Fermi như trong Hình 1. Vùng cấm đóng lại tại k' — KT với Các điểm này là các điểm K và K'. Chúng ta thường quan tâm đến tính chất vật lý gần mức năng lượng Fermi.

Thực hiện khai triển Taylor (1.3) lân cận k' = KT. Bằng cách đặt k' = KT + k, thu được f 1 k + Kt ] = rkx — iky, cho k < ứ-1, (1.2: cấu trúc vùng nàng lượng diện tử (a) và vùng Brillouin với các điểm Dirac K và K' (b) của graphene. và hộ thức tán sắc tuyến tính là E (k + /<T) = ±hvFỵỊk2 + k2 y, (1.7) với Vp — 2ft at — 9.8 X 105m/s là vận tốc Fermi [28]. Do đó, Hamiltonian năng lượng thấp gần mức năng lượng Fermi có dạng 0 hop (rkx — iky) I ( ỉĩvp (rkx + iky) 0 y = hvF (rkxơx + kyơy), (1-8) ở đây các điểm K và K' còn được gọi là điểm KT hay điểm Dirac, ơx và ơy là các ma trận Pauli.

Các phần hình nón của phổ năng lượng được gọi là hình nón Dirac (Hình 1. Khác với chất bán dẫn hoặc kim loại thông thường, phổ nàng lượng tuyến tính tại các điểm Dirac trong graphene sẽ quyết định tính chất của các giả hạt. Các nghiên cứu về ảnh hưởng của điện trường và từ trường đối với vật liệu graphene đã được thực hiện để nghiên cứu hiệu ứng Hall lượng tử đã được một số nhóm triển khai [30,31]. Đây là những công bố quan trọng về sự giống nhau giữa trạng thái kích thích điện tử trong graphene với các fermion Dirac 2D có liên hộ với hiện tượng chui ngầm Klein.

Trong hiện 9 tượng Klein, các điện tử tương đối tính không khối lượng có thể xuyên qua rào thế có độ cao lớn hơn năng lượng điện tử. Nghĩa là trong vật liệu graphene, khi các giả. hạt fermion di tới gặp rào thế thì nó không bị phản xạ trơ lại mà sẽ truyền qua gần hoàn toàn bất chấp độ cao rào thế, điều này đã được xác nhận vào năm 2009 trong công bố của Young và Kim [32]. Mặc dù hạt tải trong graphene có độ linh động cao hơn so với các bán dẫn silicon thông thường nhưng graphene lại có cấu trúc bán kim loại với vùng cấm bằng không.

Diều này làm cho tĩ lệ dòng đóng/mở ở các transistor dựa trên graphene là rất thấp, thấp hơn khoảng 10 đến 100 lần so với transistor silicon. Nói cách khác ưu điểm của graphene là độ dẫn điện lớn với cấu trúc không có vùng cấm lại chính là nhược điểm của vật liệu này khi ứng dụng vào trong các thiết bị điện tử. Nhược điểm này là một trong những khó khăn trong việc đưa graphene vào trong công nghẹ điện tử hiện nay. Các vật liệu đơn lớp cấu trúc tổ ong bị vênh: siliccne và germanene Silicene và germanene là những cấu trúc hai chiều của các nguyên tử Si và Ge Sắp xếp theo cấu trúc hình tổ ong tương tự graphene.

So với graphene, bán kính của nguyên tử của Si (Gc) trong silicone (gcrmancnc) là lớn hơn so với nguyên tử c trong graphene. Điểm khác biệt chính giữa silicene (germanene) và graphene là graphene có cấu trúc lục giác phẳng trong khi silicene (germanene) có cấu trúc vênh [33]. Trong silicene và germanene, cấu trúc mạng của chúng bao gồm hai mạng con được bố trí cách nhau một khoảng 21 ~ 0.5 Ầ theo phương thẳng đứng như Hình 1. Tính chất cơ bản của silicene cũng có thể được mô tả bởi mô hình điện tử liên kết chặt với Hamiltonian được biểu diễn trong biêu thức (1.

Tuy nhiên, ở đây có hai tính chất cần bổ sung. Một là sự hiện diện của 10 Bảng 1.1: Các tham số vật liệu. Các giá trị hằng số mạng a (Á), vận tốc Fermi Vf (xio5 m/s), và tương tác spin-quỹ đạo Aso (meV) [34], độ lệch l (Á) [35], mc [36], và hằng số điện môi e [37] (1 l Aso me E Silicene 3.4 tương tác spin-quỹ đạo làm cho silicene trở thành chất cách điện topo. Hai là cấu trúc vênh tự nhiên với sự phân tách lớp giữa hai mạng con như Hình 1.

Dặc tính này cho phép chúng ta có thể điều khiển vùng cấm bằng cách đưa vào một thế năng giữa hai mạng con. Khi áp vào một điện trường Ez vuông góc với tấm silicene, Hamiltonian liên kết chặt trỏ thành [27 (1.9) d j)s ở đây chạy theo tất cả các vị trí nút nhảy lân cận gần nhất. Sử dụng s =tị trong kí hiệu chỉ số và s — ± trong phương trình. Các mô tả cho vật liệu germancnc cũng tương tự như vậy.

Chúng ta có thể giải thích các số hạng như sau: (i) số hạng đầu tiên trong Hamiltonian biểu diễn cho năng lượng nhảy giữa các lân cận gần nhất, với năng lượng nhảy nút là t.