MỞ ĐẦU. Tổng quan về vật liệu MOFs. Giới thiệu về vật liệu MOFs. Tính chất của vật liệu MOFs.
Tổng quan về vật liệu HKUST-1. Giới thiệu về vật liệu HKUST-1. Tổng hợp vật liệu HKUST-1. Ứng dụng của vật liệu HKUST-1.
Giới thiệu phản ứng khử 4-NP để điều chế 4-AP. Tổng quan về phản ứng khử 4-NP. Cơ chế phản ứng khử 4-NP………………………………………………………. Đánh giá động học của phản ứng khử 4-NP……………………………………….
Các yếu tố ảnh hưởng tới phản ứng khử 4-NP. Xúc tác hạt nano kim loại và ứng dụng trong phản ứng khử 4-NP. Định hướng nghiên cứu của luận án. THỰC NGHIỆM VÀ CÁC PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU.
Thiết bị, dụng cụ và hóa chất. Tổng hợp HKUST-1 theo phương pháp nhiệt dung môi. Khảo sát các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp HKUST-1.4 Chế tạo xúc tác trên cơ sở vật liệu HKUST-1……………………………………. Quy trình chế tạo xúc tác.
Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình chế tạo xúc tác. Nghiên cứu phản ứng khử 4-NP thành 4-AP. Quy trình thực hiện phản ứng …………………………………………………41 2. Nghiên cứu các yếu tố ảnh hưởng đến phản ứng………………………………43 2.
Các phương pháp đặc trưng vật liệu, nguyên liệu và sản phẩm phản ứng….44 luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep ii 2. Phương pháp nhiễu xạ Rơnghen. Phương pháp hiển vi điện tử quét. Phương pháp hiển vi điện tử truyền qua.
Phương pháp phổ hấp thụ hồng ngoại. Phương pháp đẳng nhiệt hấp phụ - giải hấp phụ nitơ. Phương pháp phân tích nhiệt. Phương pháp giải hấp phụ theo chương trình nhiệt độ.
Phương pháp tán xạ điện tử. Phương pháp cộng hưởng từ hạt nhân. Phương pháp tử ngoại - khả kiến………………………………………………50 2. Phương pháp sắc ký lỏng hiệu năng cao.
Phương pháp xác định độ hấp phụ………………………………. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN…………………………………………. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình tổng hợp vật liệu HKUST-1…………………. Ảnh hưởng của các nguồn đồng khác nhau.
Ảnh hưởng của tỷ lệ Cu2+ /BTC3-………………………………………………. Ảnh hưởng của tỷ lệ dung môi/nước……………………………………………59 3. Ảnh hưởng của nhiệt độ kết tinh. Ảnh hưởng của thời gian kết tinh.
Ảnh hưởng của quá trình xử lý sau kết tinh. Đặc trưng của HKUST-1 được tổng hợp trong điều kiện thích hợp……………. Giản đồ hấp phụ và giải hấp phụ N2. Giản đồ phân tích nhiệt và độ bền nhiệt của HKUST-1.
Kết quả giải hấp phụ theo chương trình nhiệt độ. Độ lặp lại của quy trình tổng hợp. Đánh giá chung về mẫu HKUST-1 được tổng hợp trong điều kiện thích hợp. Biến tính kim loại trên cơ sở vật liệu HKUST-1 tổng hợp được…………………74 3.
Xác định kim loại biến tính trên HKUST-1………………………….75 luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep iii 3. Các yếu tố ảnh hưởng đến quá trình biến tính HKUST-1 bằng Pt……………. Khảo sát hoạt tính xúc tác của vật liệu HKUST-1 bằng phản ứng khử hoá 4-NP thành 4-AP……………………………………………………………………………. Khả năng xúc tác của vật liệu HKUST-1 và HKUST-1 biến tính Pt…….
Ảnh hưởng của hàm lượng Pt trong xúc tác HKUST-1…………………………90 3. Ảnh hưởng của tỷ lệ 4-NP/NaBH4………………………………………. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng……………………………………………. Ảnh hưởng của thời gian phản ứng.
Kết quả nghiên cứu phản ứng chuyển hoá 4-AP từ 4-NP sử dụng xúc tác trên cơ sở HKUST-1 .…………………105 ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN……………………………………………….106 DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ CỦA LUẬN ÁN………….107 TÀI LIỆU THAM KHẢO……………………………………………………….PL1 luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep iv DANH MỤC CHỮ VIẾT TẮT STT Kí hiệu Tiếng Anh Tiếng Việt 1 SBU Secondary building unit Đơn vị cấu trúc thứ cấp 2 BTC 1,3,5- benzenetricacboxylate 3 DMF Dimethyl fomamide 4 EtOH Ethanol 5 MeOH Methanol 6 DEN Dendrimer 7 4-NP 4-Nitrophenol 8 4-AP 4-Aminophenol 9 TEA Triethylamin 10 GC-MS Gas chromatography–mass Sắc ký khí khối phổ spectrometry 11 FT-IR Fourier transform infrared Quang phổ chuyển đổi spectroscopy hồng ngoại Fourier 12 IRMOFs Isoreticular Metal-organic Vật liệu khung hữu cơ – frameworks kim loại đồng dạng 13 H3BTC Axit 1,3,5- Benzentricarboxylic 14 MOFs Metal organic frameworks Vật liệu khung hữu cơ kim loại 15 SEM Scanning Electron Microscopy Hiển vi điện tử quét 16 BET Brunauer-Emmett-Teller 17 TEM Transmission electron Hiển vi điện tử truyền microscopy qua 18 TGA-DTA Thermal Gravity - Diffrential Phân tích nhiệt trọng Thermal Analysis lượng/ phân tích nhiệt vi sai 19 TPD Temperature-Programmed Giải hấp phụ theo Desorption chương trình nhiệt độ 20 XRD X- Ray diffraction Nhiễu xạ tia X 21 HKUST Hong Kong University of Science and Technology 22 MOF-199 Metal-organic framework 199 Vật liệu MOF mã số 199 hay còn gọi HKUST-1 luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep do an to nghiep docx 123docz luan van hay luan van tot nghiep v DANH MỤC BẢNG Tên bảng Trang Bảng 1. Hiệu suất của phản ứng tổng hợp HKUST-1 bằng phương pháp 11 điện hoá (với điện áp và nhiệt độ thay đổi), so sánh với hiệu suất của phương pháp nhiệt dung môi Bảng 1. Điều kiện và đặc điểm HKUST-1 tổng hợp được bằng phương pháp 12 vi sóng Bảng 1. Điều kiện tổng hợp và kết quả thu được khi tổng hợp HKUST-1 14 bằng phương pháp cơ hoá Bảng 2.
Hóa chất sử dụng trong tổng hợp HKUST-1 37 Bảng 2. Thành phần và điều kiện tổng hợp HKUST-1 39 Bảng 2. Thành phần và điều kiện chế tạo xúc tác 41 Bảng 3. Độ tinh thể và độ hấp phụ toluene của các mẫu nghiên cứu với tỷ 57 lệ Cu2+/BTC3- khác nhau Bảng 3.
Độ tinh thể và độ hấp phụ toluene của các mẫu nghiên cứu với tỷ 60 lệ dung môi/H2O khác nhau Bảng 3. Kết quả đo phổ hấp phụ và giải hấp phụ N2 của các mẫu được xử 65 lý khác nhau sau tổng hợp Bảng 3. Kết quả hấp phụ, giải hấp phụ N2 của mẫu HK tổng và mẫu 73 HKUST-1 được tổng hợp trong điều kiện thích hợp Bảng 3. Kết quả biến tính HKUST-1 bằng các kim loại khác nhau 75 Bảng 3.
Kết quả biến tính HKUST-1 với Pt 1% ở các nhiệt độ khác nhau 77 Bảng 3. Kết quả biến tính HKUST-1 với Pt 2% ở các thời gian khác nhau 78 Bảng 3. Hiệu suất thu hồi các mẫu HKUST-1 sau biến tính với hàm lượng 79 Pt khác nhau Bảng 3. Kết quả xác định hàm lượng Pt trong các mẫu HKUST-1 biến tính 84 theo EDX Bảng 3.