chương 1, ở mục 1.1, chúng tôi sẽ trình bày chỉ tiết về mô hình ba bước Lewenstein giải thích sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao khi nguyên tử, phân tử tương tác với laser cường độ cao, xung cực ngắn. Sau đó, phương pháp TDSE giải phương trình Schrédinger sẽ được chúng tôi trình bày ở mục 1. Phương pháp TDSE bao gồm: phương pháp thời gian ảo giải phương trình Schrödinger không phụ thuộc thời gian tìm hàm sóng của electron ban đầu, phương pháp tách toán tử tim hàm sóng của electron khi đã tương tác với laser và cuối cùng lả phương pháp tính phô phát xạ HHG.3, chúng tôi áp dụng cụ thé phương pháp TDSE cho phân tử ion Hỷ trong hai trường hợp hạt nhân đứng yên vả dao động. Khi hạt nhân đứng yên, hàm sóng chỉ là hàm sóng cua electron; khi hạt nhân dao động, hàm sóng bao gồm cả hàm sóng của electron và của hạt nhân.
Cuối cùng chúng tôi trình bày về phương pháp tính xác suất ion hóa cho phân tử ion Hỷ. Trong chương 2, đầu tiên ở mục 2.1 chúng tôi so sánh phô HHG của phân tử H} trong hai trường hợp hạt nhân có định và hạt nhân dao động ứng với các góc định phương từ 0° đến 90° đẻ rút ra những kết luận vẻ ảnh hướng của dao động và của góc định phương lên HHG. Đôi với trường hợp hạt nhân đứng yên, chúng tôi xét trường hợp hạt nhân được cố định ở vị trí cân bằng có R = 2 a., phân tử ở trạng thái cơ bản tương tác với chùm laser cường độ cao, xung cực ngắn. Đối với trường hợp hạt nhân dao động, chúng tôi xét hạt nhân dao động ở trạng thái kích thích đầu tiên w = 1.2, chúng tôi sẽ trình bày kết quả về sự phụ thuộc của HHG theo số lượng tử dao động v của hạt nhân và góc định phương.
Trong các trường hợp chúng tôi quan tâm đặc biệt đến vị trí của góc định phương mà tại đó xây ra hiện tượng cực tiêu giao thoa. Trong chương 3, đầu tiên chúng tôi tính xác suất ion hóa của ion phân tử Hf trong trường hợp hạt nhân đứng yên và dao động. liên hệ với cường độ HHG mà chúng tôi đã thu được từ kết quá trong chương 2. Sau đó chúng tôi khảo sát mối liên hệ giữa xác suất ion hóa và khoảng cách liên hạt nhân R ứng với các góc định phương thay đôi từ 0° đến 90°.
Kết luận là phần cuỗi cùng của luận văn. Trong phan này, chúng tôi tóm tắt lại các kết quả da đạt được. Từ đó, chúng tôi nêu lên hướng phát triển của đề tài. CHUONG 1: Lý thuyết phát xa sóng điều hòa bậc cao và quá trình ion hóa phân tử Trong chương này chúng tôi trình bày các vấn đẻ liên quan đến sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao (HHG) của nguyên tử, phân tử.
Trong phần đầu của chương, chúng tôi sẽ trình bày lý thuyết giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian khi nguyên tử, phân tử có một điện tử tương tác với trường laser mạnh, xung cực ngắn. Phương pháp cụ thé được áp dụng là phương pháp thời gian ao và tách toán tử. Trong phan sau của chương. chúng tôi sẽ trình bày phương pháp TDSE áp dụng cụ thê cho phân tử Hf trong hai trường hợp là hạt nhân đứng yên và hạt nhân dao động.
Cuối cùng chúng tôi sẽ trình bày phương pháp tính xác suất ion hóa của ion phân tử H}.1 Mô hình ba bước Lewenstien Sự phát xạ sóng điều hòa bậc cao là hiệu ứng quang phi tuyến xảy ra trong quá trình tương tác giữa laser và nguyên tử, phân tử. Trong phô phát xạ HHG, ở một vài bậc đầu, cường độ HHG rất mạnh và giảm nhanh. Sau đó, một miền phăng (plateau region) xuất hiện với HHG có cường độ gần như giống nhau. Cuối cùng, miễn phăng kết thúc bởi một điểm dừng (cutoff) mà từ đó cường độ HHG giảm mạnh.
Năm 1994, Lewenstein dé xuất mô hình mang tên ông dé giải thích nguồn gốc vật lý của HHG với nguyên tử [9]. Ở mô hình này, HHG được giải thích dựa trên ba bước: điện tử ion hóa xuyên ham từ trạng thái cơ bản ra miền liên tục, sau đó điện tử được gia tốc trong trường điện của laser và sau nửa chu kì laser nó bị kéo ngược vẻ tái kết hợp với ion mẹ và phát ra HHG. Dau tiên, do laser băn vào làm lệch rào the Coulomb nên nguyên tứ, phân tử bị ion hóa. Sự ion hóa có thê xảy ra theo cơ chế ion hóa xuyên ham, vượt rào hay đa ca photon tùy thuộc vào hệ số đoạn nhiệt y = ST Fe Trong đó, I, là thé ion Eg Pp 2 hóa nguyên tử, Ủy = a là động nang trung bình của electron khi dao động trong trường laser.
Khi hệ số đoạn nhiệt ý < 1 hay trường laser có cường độ cao và tần số thấp, sự lon hóa của điện tử là sự ion hóa xuyên ham hoặc vượt rào, tỉ lệ electon bị ion hóa theo cơ chế đa photon rất nhỏ có thể bỏ qua. Khi y > 1, tức là laser có tần số cao và cường độ thấp, khi đó sự ion hóa đa photon sẽ xảy ra, electron chi birt ra khi hap thụ liên tiếp nhiều photon. Đề có HHG, chúng ta xét thé ion hóa nguyên tử J, < 1 và laser có thông số cường độ điện trưởng Ep, tần số œ phù hợp, tức là động năng trung bình của điện tử U, trong trường laser có lớn hơn hoặc bằng I, nhưng vẫn nhỏ hon mức bão hòa U;„¿. Khi đó, sự ion hóa xuyên ham sẽ chiếm ưu thể.
Sau đó electron chuyển động trong miễn liên tục gây ra bởi trường laser và trường Coulomb gây bởi hạt nhân. Với điều kiện trường laser cường độ cao, vai trò của thé Coulomb không đáng kẻ. Trong quá trình chuyên động, electron được gia tốc trong trường laser và thu được vận tốc lớn. Khi trường laser đôi chiều sau nửa chu kỳ quang hoc, electron có động nang lớn bị kéo ngược trở về hạt nhân.
Khi electron quay về ion mẹ, nó có thẻ tán xa không đản hôi, tán xạ đàn hỏi hoặc dich chuyên bức xạ về trạng thái cơ bản. Nếu electron có thé kết hợp trở vẻ trạng thái co bản thì sự chuyên trạng thái này sẽ chuyên động năng của electron thành năng lượng photon và phát xạ HHG có tan số @ ứng với các quỹ đạo khác nhau của electron. Nếu giả sử vận tốc ban đầu của electron bứt ra bằng không thì động năng cực đại của electron quay trở về bang 3. Do electron tái kết hợp trở vẻ trạng thái ban đầu nên động năng của elctron quay về tại thời điểm va cham va năng lượng ion hóa I, sẽ chuyên thành năng lượng của photon phát ra.
Nang lượng photon lớn nhất sẽ ứng với động năng cực đại của electron quay về và tần số photon phát ra trong trường hợp này chính là tần sô của điềm dừng.2 Phương pháp TDSE tính HHG Đề tính phát xạ HHG, đầu tiên chúng ta cần giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian (TDSE) cho nguyên tử, phân tử trong trường laser mạnh. Sau đó từ phương trình phụ thuộc thời gian sẽ tính được gia tốc lưỡng cực, khai triển Fourier của gia tốc lưỡng cực sẽ thu được phô phát xạ HHG. Đề giải phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian chúng ta phải dùng phương pháp tách toán tử dé tính hàm sóng phụ thuộc thời gian bắt đầu từ hàm sóng ban đầu, hàm sóng ban đầu này sẽ giải bằng phương pháp thời gian ảo. Như vậy trong phần này chúng tôi sẽ tập trung trình bày về phương pháp thời gian ảo và phương pháp tách toán tử.
Sau khi đã tim được hàm sóng y(7,t) phụ thuộc thời gian, chúng ta có thé tính HHG thông qua gia tốc lưỡng cực là đạo hàm bậc hai của momen lưỡng cực dich chuyển a(t) = d(t). Sử dụng định lý Ehrenfest ta viết lai gia tốc lưỡng cực đưới dạng sau l d? a(t) =d(t)= ae” = =(Œ, t)|VV Œ, t)|Œ, t)) = -(UŒ, t)| We) + EO WG, t)).2) Sau đó ta thực hiện phép biến đôi Fourier gia tốc lưỡng cực này từ không gian thời gian vào không gian tần số H(w) = F{—(Œ, t)|VVc(®) + ÊŒ)|ụŒ, Ð))}.3) Từ đây chúng ta tính được HHG S(@0) , = |H(w)|?.1 Phuong pháp thời gian áo giái phương trình Schrodinger dùng Phương trình Schrödinger phụ thuộc thời gian: ¡2= = ñụŒ, t).5) Điểm mau chốt của phương pháp thời gian ảo là phép đôi biến số z = it. Với phép đôi biến số này ta được phương trình pee = —Ay(?,r).6) Nghiệm của phương trình này được viết đưới dang UŒ,+) =e"? ủ(Œ, 0).8) trong đó |C,,|? là xác suất tìm thấy điện tử ở trạng thái „ (#) và thỏa mãn điều kiện chuân hóa.4) ta có UŒ,t) = e"TH Đa Caba(P) = Seo Cre nF), (19) trong đó E,, là các mức năng lượng riêng tương ứng với hàm riêng „Œ). Dù hàm sóng ban đầu (7,0) đã được chuẩn hóa thì sau thời gian T, tính chuẩn hóa này sẽ giảm đi do sự xuất hiện của các thừa số e~**.6) sau khi được chuân hóa được viết lại như sau 2+ ĐT na Cre TER ali) - to+Ènso(E")e » (€HÌ„=r(En~FoÌny tha0(9ý pe V ) Ố En là N |2e~?2rEn m = — Cc = 2 — .10 ) n=ol*n Jt*E(8) e~?t(En~=Eo) với Wo, Ep lần lượt là hàm sóng và năng lượng của trạng thái cơ bản trong phương trình Hy, = EnU„.
Ta có E, — Ey > 0 nên eTTa=Êa) = 0 khi r @ 09, Như vậy khi cho thời gian r tiến tới vô han, hàm sóng 1Œ, r) sẽ tiễn về hàm sóng ở trạng thái cơ ban tạ. Vì vay dé giải phương trình Hy,, = E„t„. chúng ta xuất phát từ một trạng thái ban đầu bat kì (Ÿ, 0), tác dung số hạng e~?# lên hàm sóng này và cho + > 00, chúng ta sẽ thu được hàm sóng và mức năng lượng của trạng thái cơ bản. Đối với các trạng thái kích thích.
chúng ta cũng tiền hành tương tự. Khi đó dé tim trạng thái kích thích, chúng ta loại bỏ các trạng thái trước đó. Trang thái kích thích thứ nhất được tìm xuất phát tir biéu thức ỰŒ, t) = (L— Pa)e”*f (, 0) = (1 — lbp ole? Œ,0).11) với Py = |yo){Wol là mật độ của trạng thái cơ bản. Với các trạng thái kích thích n cao hơn, chúng ta loại bỏ trạng thái cơ bản, trạng thái kích thích thứ nhất,.
trạng thái kích thích thứ n-1, ta sẽ thu được hàm sóng va năng lượng của trạng thái kích thích thứ n WF, t) = (1 — Py — Pị—.2 Phương pháp tách toán tử Trong phương trình (1. Lúc này nghiệm của phương trình (1.13) Đặt A = —iAt, A=T, B = VŒ, t).