Chương 1: Lý thuyết sự ion hóa khi nguyên tử, phân tử tương tác với laser xung cực ngắn I. Lý thuyết sự ion hóa Quá trình ion hóa lá quá trình các nguyên tử, phân tứ trung hòa vẻ điện. nhận thêm hay bot đi các electron đề tro thảnh các ion âm hoặc đương. lon dương là ion được hình thành do chúng bớt đi các electron khi nhận du năng lượng.
Năng lượng chủng nhân ở đây phai lớn hơn hoặc bang thé năng tương tác của các electron trong nguyên tử, phân tu. Cac clectron được bớt đi hay được giải phỏng gọi là các electron tự do. len âm là các ion được hỉnh thành do được nhận thêm electron. Điều nay có nghĩa là khi một electron tự do va chạm vảo một nguyên tử, phan tử trung hoa thi chúng lập tức bị hút vảo bên trong và không có khả năng bứt ra do không có đủ năng lượng.
lon hóa của nguyên tử, phân tứ là qua trình cốt lỗi của hầu hết các quá trình trong trường laser mạnh, từ phát xạ sóng điêu hòa bậc cao (High Harmonic Generation - HHG) đến laser nhiễu xạ electron cảm ứng (Laser Induced Electron Diffraction - LIED), phát xạ electron năng lượng cao [17]. Quá trình ion hóa xảy ra nhanh hay chậm phụ thuộc vào nhiều yếu tổ bên trong và bên ngoải các nguyên tử, phân tử đó như ảnh hưởng của đao động hạt nhân [29], khoảng cách giữa hạt nhân nguyên tử [28], các thế hap thy [14], trường ngoài tac dụng (trường laser),. Để biết chính xác người ta sử dụng khái niệm xác suất ion hóa dé đo mức độ nhiễu ít của quá trình ion hóa. Xác suất ion hóa lả sé các electron được tim thấy ở trạng thái không liên kết trong một đơn vị thời gian trên lỏng số các electron.
Khi phân tử này tương tác với trường laser cường độ mạnh, xung cực ngắn sẽ xáy ra sự ion hóa phân tu. Tùy thuộc vào từng loại laser mà các quá trình ion hóa xảy ra sẽ khác nhau. Hai cơ chẻ có thé xay ra khi có sự ion hóa là cơ chế trường và cơ chế photon [I8]. Đối với cơ chế trường, dưới tác dụng của laser cưởng độ mạnh làm thay đôi hình dạng các giếng thẻ.
Khi năng lượng của các electron lớn hơn năng lượng của rao thé thi các electron đó sẻ vượt ra khói rao thé. Quả trinh ion hóa xảy ra nhanh hơn so với chu kì hoạt động cua trường laser. Đói với laser có độ dai xung trong khoảng vùng sánh sáng kha kiến thi qua trình ion hoa nay được gọi là gud trình ion hoa trường quang học (optical field ionization). Cơ chế photon trái ngược với cơ chế trường.
Sự ion hóa kéo dai hơn chu ki dao động cua trường laser. Qua trình ion hóa một hay nhiều photon hap thụ phat ra một hay nhiều electron được gọi là gud trình quang ion hóa. Quả trình đơn gián nhất chi hap thụ một photon đã mơ đâu cho sự ra đời của cơ học lương tử chính là hiệu ứng quang điện, được Alexandre Edmond Becquerel lần đầu tiên quan sát thấy, khi một điện cực được nhúng trong dung dich dẫn điện được chiều sáng vao năm 1839, nhưng chưa giải thích được. Dựa vao mô hình hạt anh sáng theo Thuyết lượng tử công bố vào năm 1900.
Albert Einstein đã ly giải một cách hoàn toản. Dé biết chỉnh xác quá trình ion hóa xảy ra theo cơ chế nào người ta sử dung đại lượng hệ số đoạn nhiệt z hay hệ số Keldysh [7].1) Trong đó: w 1a tan số của laser, Z, cường độ điện trường, I nang lượng liên kết, U,là thé trọng động (động năng trung bình của electron khi dao động trong điện trường). Trong trường hợp nguyên tứ hydro, trong hệ SI, /, = 13,6 eV, với laser bước sóng 800 nm va cường độ 10'* W/emỷ thi z =l. Nếu y << Ì, laser tan số thấp, cường độ cao.
Quá trình ion hóa theo cơ chế trường xuyên ham hoặc vượt rào. Các electron liên kết yếu nhất với hạt nhân. Lúc nảy, tốc độ ion hóa phụ thuộc đoạn nhiệt vào sự biến đôi trường quang học. Tức là nó chi phụ thuộc vao điện trường tức thời và trang thai cơ bản ma từ đỏ electron đã xuyên ham.
Day chính là sự ion hóa trưởng quang học {19}. Khi cleetron tiên ra miền liên tục, gra thiết tại miền liên tục electron không chịu tác dụng cua lực tĩnh điện. Khi đó, biên độ dao động cua electron trong trường laser phân cực thang va vị trí tại đỏ electron bắt dau đi vao vung pho liên tục Động nâng trung bình trong mỗi chu ki đao động của elctron (hay thé trọng động) được tính boi (1.3) Nếu y >> Ì , qua trình ion hóa xảy ra theo cơ chế đa photon tương ứng với laser tân số cao, cường độ thấp. Các electron không chuyền từ trạng thái này sang trạng thái khác ma chi địch chuyên nhẹ xung quanh trang thái ban dau của nó đưới tác dụng của nhiễu loạn.
Trong vùng nảy, sự ion hóa nguyên tử điển ra theo cơ chế đa photon. Nghĩa là nguyên tr hap thụ liên tiếp nhiều photon làm năng lượng của nó tang dần. Sự ion hóa này gọi la ion hóa đa photon. Cường độ trường laser tăng dần đến mức đú lớn dé không thê coi lả nhiễu loạn thi nó sẽ chuyên sang cơ chế trường.
Như vậy, tùy thuộc vào cường độ của laser tác dụng mà các quá trình ion hóa khác nhau theo đó mà xáy ra. Quá trình ion hóa sẽ được trình bay cụ thé trong các bài toán ở phân sau. Bài toán ion hóa các phân tử phân cực Trong quá trinh nghiên cứu các qua trình nghiên cửu về các quả trình tương tác với laser các nguyên tu, phân tử thi sự quan tâm của cộng đồng khoa học được chủ ý hon @ các phản tư phân cực. Phân tứ phản cực 1a những phân tử co cấu trúc bat đối xing trong khong gian.
Có thé xét đến một số phân tử phan cực như CO, NO, HCN, OCS, BrCN. Như chúng tôi đã dé cập ở trên, quá trình ion hóa là quá trình đầu tiên xảy ra khi các nguyên tử, phân tử tương tác với trường laser. Chính vì thế, quá trình ion hóa cũng được trực tiếp tính toán trên các phân tử phân cực. Rất nhiều các nha khoa học đã tính toán xác suất ion hóa trên chung va không it những tranh luận đến thai điểm hiện tại còn chưa giải thích được.
Có thé dé cập đến một số công trình tiêu biểu như sau: Trong công trình [10], tác giả đã tính toán xắc suất và tốc độ ion hóa của các phân tử phân cực CO, NO phụ thuộc vào trường laser xung cực ngắn loại 800 nm vả 400 nm. Sự ion hóa được tính toán khi laser được chiếu theo chiêu của trục nối hai nguyên tử. Các kết quá được tinh bằng các phương pháp gan dung SFA va ADK-MO. Va cũng đã được hiệu chính dé phủ hợp với hiệu ứng Stark, Các kết qua còn cho thay được sự chénh lệch xác suất khi ma thay đổi hướng chiếu laser.
Một số công trình khác như {27} cũng đã thực hiện tính toán một số va các kết qua cua quá trình tính toán cũng đã được kiêm chứng trong thực nghiệm. Có những trường hợp ca thực nghiệm đều cho kết quá chính xác như đối với trường hợp xác suất của NO. Tuy nhiên, có một vải trường hợp khé khăn hơn đó là khi tính toán với CO. Đối với phân tử CO, khi tính xác suất ion hỏa bang cả lý thuyết gan đúng và phương pháp giải chính xác TDSE đều cho ra kết quả nhưng các kết qua nay đêu khác nhau va khác với thực nghiệm.
Diéu này gây không ít tranh cãi trong cộng đông khoa học. Chính vi vậy ma sO lượng các bài toán quan tâm đặc biệt đến CO (những phân tử phân cực có điện tích Z của các nguyên tử cấu thanh khác nhau) ngảy cảng nhiều [8], [9]. Ngoai ra, cũng phải kê đến một số công trinh khác ngoài việc tính toán sự ion hóa, người ta còn sử dụng các phân tử phân cực để chụp ảnh phân tử, trích xuất thông tin từ hạt nhân, mô phỏng các quá trình đồng héa{27]. Tuy nhiên, dé thực hiện những đều này cũng đều phải tiền hành tính xác suất ion hóa của các điện tử trong phân tử phân cực.
Như vay, hầu hết các công trình đều tập trung vao việc tính toán xác suất hay tốc độ ion hóa của các phân tử cụ thể (CO, NO,.) bảng nhiều phương pháp khác nhau ADK, SFA, hay TDSE hoặc có thé kết hợp, so sánh với các hiệu ứng khác. Tuy nhiên, lại chưa cỏ một công trình nao tỉnh toán dựa trên một mô hinh tông quát cho toản bộ phân tử phân cực. Mới chi có một ý tưởng vẻ mỏ hình nay được Oleg I. Tolstikhin,Toru Morishita và Lars Bojer Madsen dé ra vào năm 201 1 [20].
Dé tiếp tục ý tưởng nảy, chúng tôi sẽ tiền hành tỉnh xác suất ion hóa trên mô hình tong quát cho các phân tử phân cực Z;Z:. Có nghĩa là các nguyên tử cau thành không giống nhau như trường hợp của CO hay NO,., Mô hình này sẽ được trình bày 1 hơn trong phan tiếp theo. Chương 2: Phương pháp TDSE tính xác suất ion hóa I. Giải phương trình Schrédinger tính xác suất ion hóa Như đã nói trong phản trước, trong phản nảy chúng tôi sẽ tiến hành giải bài toán tinh xác suất ion hóa trên mô hình phân tử Z;Z;.
Day là mô hình đơn gián nhất được xây dựng lên với hy vọng no có thé thay thé cho toản bộ các phân tử cụ thé khác nhau sau nảy. Mo hình phan tu phân cực Z¡Z; được xây dựng co đặc diém là được cầu tạo bơi hai nguyên tử Z,+ Z. Trong không gian, các điện tử nay định hưởng một cách bat ki. Bang cách bản chùm sang laser yếu vào sẽ giúp cho chúng định hướng theo chim laser nảy Phân tử nay sé được xét trong vùng không gian được giới han bởi các giá trị ma ham sóng tại đó tiến vẻ không.
Vecto phân cực của laser chiều vào hợp với trục phân tử một góc Ø gọi là góc định phương. Trong mỏ hình bài toán bên dưới, vùng không gian giới hạn bởi đường viễn liền là vùng không gian khi chưa có thé hap thụ. Vùng không gian giới hạn bởi đường viễn đứt lả vùng không gian khi có thé hap thụ.1) Mỏ hình bài toán ion hóa phân từ phan cực Z;Z; trong trường laser Phương trình Schrédinger đừng cho phan tử trong trường thé Coulomb của phân tứ H; hai chiêu khi chưa có tương tác với trưởng laser xung cực ngắn (tất cả được tính trong hệ đơn vị nguyên tử e = l,m =1,w=l,c =l37) 7 ‘ re _ s We = EW(t,y.2) Ham sóng ban dau ¥(x, ».