Chương I PHÉP PHAN TÍCH KÍCH HOAT NOTRON (NAA) 1. Những n n tặc cơ Cơ sở của phép phân tích kích hoạt nơưon (NAA) là dựa vào phan ứng của hạt nhân nguyên tử của vật chất với các nơtron. Điều cơ bản liên quan đến NAA là phản ứng (n. Y ) mà ở đó một hạt nhân X (hạt nhân bia) hấp thụ một nơtron, dẫn đến sản sinh ra một hạt nhân (hạt nhân phóng xạ) có cùng số nguyên tử Z nhưng khối lượng nguyên tử A tăng lên một đơn vị, và phát ra tỉa gamma tức thời theo phản ứng như sau: A I A+l gx + MQ = ; X + †: L.1_Biéu dién phổ nơtron của lò phản ứng: Các nơtron của lò phản ứng được hình thành trong phản ứng phân hạch như là các nơươn nhanh hoặc các notron phân hạch, mà năng lượng của chúng giảm dan do sự va chạm với vật chất bao quanh va sau cùng là biến thành notron nhiệt.1 cho ta thấy sơ đổ phân bố thông lượng phổ nơtron của một lò phán ứng phân hạch hạt nhân, với ba thành phan cơ bản của nó là : i) : phổ phân bố theo qui luật Maxwell_Boltzmann.
ii) — : phổ phân bố theo qui luật “1/E”. li) — : phổ phân hạch. Một vài công thức bán thực nghiệm của phổ phân hạch thông thường được dùng | IAEA70] trong phân tích kích hoạt: (a) phổ phân hạch theo Watt : $,(E) = 0.3) Trong các công thức trên. E: nang lượng notron | MeV].
SVTH: HO THỊ KIM CÚC Trang 6 LUẬN VAN TOT NGHIỆP $,(E): thông lượng nơtron phân hạch trên mỗi khoảng đơn vị của nang lượng tại năng lượng E. $,: nang lượng nơtron phân hạch toàn phan. Lược đồ phổ thông lượng nơtron của lò phan ứng phân hạch hạt nhãn. Các notron trong quá trình hãm (gidm vận tốc) được gọi là các notron trung bình hoặc là các nơtron trên nhiệt hoặc là các notron cộng hưởng.
Một cách lí tưởng. su phân bố thông lượng notron trên nhiệt tỷ lệ nghịch với năng lượng nơưon, E. quy ước thông lượng nơưon trên nhiệt, là thông lượng nơtron trên nhiệt thực trên một đơn vị của khoảng InE. Thực tế công thức gần đúng hơn là: $„(E) = ais (levy (15) Với œ được xem như độc lập với năng lượng, nó là một phép đo đối với độ lệch phổ lý tưởng [và >, lúc này là thông lượng notron trên nhiệt thực trên một khoảng đơn vị [- = tev) |.
E“ : SVTH: HỒ THỊ KIM CÚC Trang 7 LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP Chú ý rằng, bên cạnh năng lượng thấp, phổ trên nhiệt được xem như giới hạn rõ nét (nhọn) tại nang lượng pkT, mà ở đó kT, là năng lượng có thể có nhất của phân hố theo Maxwell, với „ =5 đối với chất làm chậm là D;O và p=3 cho chất làm châm là graphit (than chì) [EASTWOOD66]. Các ndtron bị him (các notron năng lượng thấp) được gọi là các ndươn nhiệt: chúng không đứng yên nhưng chúng dịch chuyển trong sự cân bằng nhiệt với những hạt của môi trường (chất. Trong vùng nhiệt giả thiết rằng thông lượng nơưøn tuân theo sự phân bố Maxwell-Boltzmann tại nhiệt độ nơtron T,: ð„(E)= 6„ TẾ "NHI (1.6) Với k ; hang số Boltzmann. 6_: lổng thông lượng ndưon theo Maxwell.
Mỗi lan xác định ta có một hàm của vận tốc v; be. (v) = n„(v) Vv (I-17) Với n„(v): mật độ nơtron theo Maxwell trên khoảng đơn vị của vận tốc. Khi đó gọi là nhiệt độ chuẩn của nơtron Ty=293.4" C) năng lượng có thể nhất, nghĩa là ở đây sự phân bố thông lượng $„(E) đạt cực đại được xác định là E,= kT,=0. tương ứng với vận tốc vụ=2200 ms".2 Tính chất của tiết diện phản ứng (n, y ) Xác xuất xdy ra phản ứng (n, y) được biểu hiện dưới dạng tiết diện ø mà có thứ nguyên là đơn vị diện tích: trong vật lý hạt nhân, đơn vị thường dùng là Barn.
Ibarn = 10°" mỶ = 10 cm’. Khi biểu diễn o(E) theo E tai các năng lượng nơtron nhiệt và trên nhiệt, trong trường hợp lý tưởng biểu diễn này thành một đường thẳng với hệ số góc là - 1/2 [nghĩa là ø(v) tỷ lệ 1/v] nhận được một vài đỉnh - đỉnh cộng hưởng - đối với hầu hết các hạt nhân, sự cộng hưởng được xảy ra ở vùng năng lượng trên nhiệt. Điều này được chi ra trong hình I-1. Khi không có cộng hưởng trong vùng năng lượng nơtron nhiệt thì những hạt nhân ứng với tiết điện ngang ø(v) tỷ lệ 1⁄v được gọi là “1/v nuclides”.
Một vài hạt nhân có cộng hưởng trong vùng nhiệt được gọi là “non-1/v nuclides”.2 cho thấy sự gidm nhanh của o(E) theo năng lượng nơưon. Rõ ràng rằng các nơtron phân hạch có thể bỏ qua trong phản ứng (n, y), va trong phân tích kích hoạt nơtron NAA, phản ứng (n, y) chi có các notron nhiệt và trên nhiệt là phải được chú ý. SVTH: HỒ THỊ KIM CÚC Trang 8 LUAN VĂN TOT NGHIỆP Một đại lượng quan trọng là o,, tiết diện ngang của phản ứng (n. y) tại vận tốc vạ= 2200 ms! hoặc nang lượng E, =0.0253 eV trong phân bố Maxwell- Boltzmann tại nhiệt độ Tạ=293 6 K.2 Lược dé biểu diễn tiết diện ngang ø(E) phụ thuộc vào E của (n, y).3 Tốc độ phan ứng: 1.1 Tổng quát: Tốc độ phản ứng (n, y) mỗi hạt nhân (bằng s”) của một hạt nhân chiếu xạ được cho bởi: R= foley (EME (1.8) Với o(B) tính bằng cm” và ¿ (E) tính bằng cm ”s !eV'!.
Sự phức tạp của phương trình (1.8) mà ở đây sự phụ thuộc của tiết diện ngang và thông lượng phải được biết, đưa đến làm theo phương pháp quy ước hoặc hình thức luận để đơn giản hoá cách tính của tốc độ phản ứng. SVTH: HỒ THỊ KIM CÚC Trang 9 LUẬN VĂN TỐT NGHIỆP 1.2 Năng lượng ngưỡng hiệu dụng Cd: Tốc độ phản ứng (n, 7) của một hạt nhân đã chiếu xạ dưới lớp bọc Củ được giám nhiều trong vùng năng lượng thấp. Nơi mà tiết diện hấp thụ của Cd là rất cao, hạt nhân! ”°Cd(n, y) cộng hưởng tại 0.178 eV, là vạch năng lượng đặc trưng chính cho hiệu ứng này. Trong những điều kiện như thế, hạt nhân sẽ chỉ “thấy” trong thực nghiệm, vì thế đã gọi là các notron trên Cd ứng vớimức nang lượng Ec„.
mức năng lượng ngưỡng Cd hiệu dung. Sau đó, tốc đô phản ứng (n, y) trên Cd có thể được viết như sau: = Roca = Jo(E} (EME (1.9) Eva GOLDSTEIN [GOLDSTEIN 61] và những người khác. đã giới thiệu một giá trị của Ec„=0.55 eV cho các hạt nhân với tiết diện ngang L/v thậm chí lên đến khoảng 1.5 eV, đã chiếu xạ trong trung tâm của khối hình trụ Cd với bể dày của vách là Imm và tỷ số của chiểu cao trên đường kính là 2. Cho thấy bởi DE CORTE [DECORTE87] giá trị này có thể vẫn được sử dụng ngay cả trong ống chiếu xạ với các giá trị œ lớn.
các giá trị T, lớn và sự nhiệt hoá cao (sự làm chậm đến vận tốc nhiệt).3Hogdahl: Quy ước Các hạt nhân với o(v) tỷ lệ 1/v lên đến khoảng 1.5 eV, quy ước Hogdahl [HOGDAHL62; HOGDAHL65] có thé được 4p dụng mà ở đây tốc độ phản ứng (n, y) được chia thành 2 phần liên quan đến các notron dưới Cd và trên Cd: R =$s;ø, +ộcI,(œ) (1.v„: thông lượng notron dưới Cd theo quy ước. fe Voi: ng = Ín(vww là mật độ notron dưới Củ, {n (v)-mat đô nơtron trên mỗi khoảng đơn vị của vận tốc tại vận tốc v].: quy ước là thông lượng notron trên nhiệt. ø,: tiết điện ngang nơtron tại vận tốc vụ=2200 ms". I,(ø)=(IeV}* f oft) 28 - tích phân cộng hưởng đối với phổ = đối l+ứ Eva L với phố 1/E, tích phân cộng hưởng “ly tưởng”, được xác định là: SVTH: HỒ THỊ KIM CÚC Trang 10 LUẬN VAN TOT NGHIỆP N.< Eve Các vạch [DECORTRS6] I, (a) có thể được tính theo sự biến đổi của 1, như `au: 1„(œ}= ụu.
- nang lượng cộng hưởng hiệu dụng.4 Hình thức luận Westcott: Trong một vài trường hợp phản ứng (n, y) tiết diện ngang không tuân theo sự phụ thuộc lý tưởng Ì/v trong vùng năng lượng nơton nhiệt. Trường hợp này có thể được thấy đối với ‘Lu (n, y) trong hình 1-1.3, mà ở đây phổ nơưon tiết diện ngang 1/v cũng đã được chỉ ra Tốc độ phản ứng của các hạt nhân với tiết diện ngang “non-l/V” có khả năng sau đó không còn được mô tả nữa bởi quy ước Hogdahl nhưng có một hình thức luận tinh vi hơn sẽ được sử dụng. Trong hình thức luận WESTCOTT[WESTCOTTSS; WESTCOTTS8; WESTCOTTS8a; WESTCOTT 62], một trong chúng có thể được viết: R= ovo) Wa) s5) (I.11) Ở đây nv¿ là thông lượng “Westcott” theo quy ước với n là tổng mật độ nơtron, g(T,) là thừa số g Westcott, S,(c) là tỷ số của tích phân cộng hưởng đã rút gon ước lược cho phổ Lê với tiết diện ngang ứng vận tốc 2200ms', và mm Ma) lạ? là hệ số phổ đã bị ước lược. Đối với các hụt nhân l/v (với hệ số g của Westcott g=1), Sy có thể được tính như |DECORTE 91]: 2 S, a anal (1.12) SVTH: HO TH] KIM CUC Trang 11 LUẬN VAN TOT NGHIỆP Đối với các hạt nhân "non-l/v", thì các giá trị S) có thể được lấy từ các nguồn tài liệu khác nhau, đặc hiệt là từ các tài liệu biên soạn của WESTCOTT |WESTCOTT 62] và của ZLIP và BAARD |ZLIP 79].
Trong tài liệu biên soạn của Westcott, thì Sz phải được tính toán theo fe để dat đến Sy. Su biến đổi của S, với S.13) 12) AR WELL SPECI RUM e2(ti) Hình I-1.3 Phổ notron, và các tiết điện ngang là 1/V va non-L/V trong vùng nơtron nhiệt [IAEA 70]. SVTH: HO THI KIM CUC Trang 12 LUẬN VĂN TÓT NGHIỆP 1. Phương pháp chuẩn hoá NAA: L.Phương trình kích hoạt (trong quy ước Hogdahl): Khi kết hợp việc kích hoạt hạt nhân trên lò phản ứng với hệ phổ kế gamma dùng detector bán dẫn, mối quan hệ giữa tốc độ phản ứng R và số đếm ghi được (N,,) của đỉnh gamma quan tâm như sau: Re eaNạn (1.14) với N là số hạt nhần bia, N= a Na NẠ:số Avogadro( = 6.023x 10" mol”) Np: diện tích đỉnh gamma; tạ thời gian do; w = khối lượng nguyên tố được chiếu ( g): 8 - độ giàu đồng vị(%) M — khối lượng nguyên tử (gmol); Gy, — hệ số hiệu chỉnh đối với sự tự chấn của nơtron nhiệt (xem 1-2.3); G, — hệ số hiệu chỉnh đối với sự tự chắn của nơtron trên nhiệt ( xem 1-2.3); 2 - hằng số phóng xạ [A= n2.
Ty! chu kỳ bán rã] của hạt nhân phóng xa; S =1-exp(-At,) , i — thời gian chiếu xa (thừa số bão hoa); D=exp(-2t,). tụ — thời gian rã (thừa số rã); € =[l~exp(=2t,„)]/(At,„) (thừa số do); y - cường độ gamma tuyệt đối(xác suất phát gamma); s„ ~ hiệu suất ghi đỉnh (%); Thay N vào phương trinh(I.