Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm môi trường nước do các hợp chất hữu cơ khó phân hủy như thuốc nhuộm đang là vấn đề cấp thiết toàn cầu. Theo ước tính, hàng ngày có một lượng lớn chất thải hữu cơ từ hoạt động sinh hoạt và sản xuất công nghiệp chưa được xử lý triệt để, gây ảnh hưởng nghiêm trọng đến sức khỏe con người và hệ sinh thái. Trong đó, thuốc nhuộm Rhodamin B (RhB) là một trong những chất gây ô nhiễm điển hình, tồn tại lâu dài và khó phân hủy sinh học. Mục tiêu nghiên cứu của luận văn là tổng hợp và biến tính vật liệu carbon nano từ vỏ cam kết hợp với graphitic carbon nitride (g-C3N4) nhằm ứng dụng trong quá trình quang xúc tác phân hủy RhB trong môi trường nước dưới ánh sáng khả kiến. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi phòng thí nghiệm, sử dụng nguyên liệu vỏ cam thu thập tại Bình Định và tiền chất urea, với thời gian thực hiện trong khoảng một năm. Ý nghĩa của nghiên cứu thể hiện qua việc phát triển vật liệu composite có hiệu suất quang xúc tác cao, thân thiện môi trường, góp phần xử lý ô nhiễm nước thải hữu cơ, đồng thời tận dụng phế phẩm nông nghiệp làm nguyên liệu carbon, giảm thiểu ô nhiễm và lãng phí tài nguyên.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Luận văn dựa trên lý thuyết quang xúc tác dị thể, trong đó vật liệu bán dẫn như g-C3N4 hấp thụ photon ánh sáng khả kiến để tạo ra cặp electron - lỗ trống quang sinh, kích hoạt các phản ứng oxi hóa khử phân hủy các hợp chất hữu cơ. Cơ chế quang xúc tác được mô tả qua sự chuyển electron từ vùng hóa trị (VB) lên vùng dẫn (CB) khi hấp thụ năng lượng photon, tạo ra các gốc tự do như HO•, O2•− và H2O2 có khả năng oxy hóa mạnh. Tuy nhiên, g-C3N4 có nhược điểm về diện tích bề mặt nhỏ và tỷ lệ tái tổ hợp electron - lỗ trống cao, làm giảm hiệu quả xúc tác. Do đó, mô hình composite giữa carbon nano từ vỏ cam (OC) và g-C3N4 (ký hiệu OC/CN) được áp dụng nhằm tăng diện tích bề mặt, cải thiện khả năng dẫn điện và giảm tái tổ hợp, nâng cao hiệu suất quang xúc tác. Các khái niệm chính bao gồm: vật liệu carbon nano (CNTs, graphene), graphitic carbon nitride (g-C3N4), quang xúc tác dị thể, và phân hủy quang xúc tác RhB.

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu chính là các mẫu vật liệu tổng hợp trong phòng thí nghiệm và các kết quả phân tích đặc trưng vật liệu, cùng với các phép đo hiệu suất quang xúc tác phân hủy RhB. Phương pháp tổng hợp vật liệu carbon từ vỏ cam (OC) bằng phương pháp nung trong khí Argon ở 800 °C, xử lý hóa học bằng KOH và HCl để tăng diện tích bề mặt. Vật liệu g-C3N4 được tổng hợp bằng nung urea ở 550 °C trong khí Argon. Composite OC/CN được tạo thành bằng cách trộn OC và urea theo tỷ lệ 1:100, 1:150, 1:200, sau đó nung ở 550 °C. Phân tích đặc trưng vật liệu sử dụng các kỹ thuật XRD, IR, UV-Vis DRS, BET, SEM, TEM, PL. Hiệu suất quang xúc tác được khảo sát qua phân hủy RhB dưới ánh sáng khả kiến, đo bằng phổ UV-Vis tại bước sóng 553 nm. Các yếu tố ảnh hưởng như khối lượng xúc tác, nồng độ RhB, pH, nồng độ H2O2, chất dập tắt và khả năng tái sử dụng cũng được khảo sát. Cỡ mẫu vật liệu tổng hợp và thử nghiệm được thực hiện với các tỷ lệ và điều kiện chuẩn hóa nhằm đảm bảo tính lặp lại và độ tin cậy.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

  1. Đặc trưng vật liệu: Vật liệu composite OC/CN-150 có diện tích bề mặt riêng đạt khoảng 150 m²/g, cao hơn đáng kể so với g-C3N4 nguyên chất (~30 m²/g) và carbon từ vỏ cam (~120 m²/g). Phổ XRD cho thấy cấu trúc tinh thể g-C3N4 được duy trì trong composite, đồng thời phổ IR xác nhận sự hiện diện của các nhóm chức carbon và nitride. Phổ UV-Vis DRS cho thấy năng lượng vùng cấm Eg của OC/CN-150 giảm xuống khoảng 2,6 eV, mở rộng khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến so với g-C3N4 (2,7 eV).

  2. Hiệu suất quang xúc tác: Mẫu OC/CN-150 đạt hiệu suất phân hủy RhB lên đến 92% sau 120 phút chiếu sáng, cao hơn so với g-C3N4 (65%) và OC (50%) trong cùng điều kiện. Tốc độ phản ứng theo mô hình Langmuir-Hinshelwood cho thấy hằng số tốc độ k của OC/CN-150 gấp khoảng 1,5 lần g-C3N4.

  3. Ảnh hưởng các yếu tố: Khối lượng xúc tác tối ưu là 0,05 g trong 100 mL dung dịch RhB 10 mg/L, nồng độ H2O2 10 mM tăng hiệu quả phân hủy lên 15%. pH dung dịch ảnh hưởng rõ rệt, với pH ~6 cho hiệu suất cao nhất do điểm đẳng điện của vật liệu là 5,8. Khả năng tái sử dụng của OC/CN-150 được chứng minh qua 4 chu kỳ, hiệu suất giảm không quá 10%, cho thấy tính ổn định cao.

  4. Cơ chế phản ứng: Thí nghiệm sử dụng chất dập tắt cho thấy gốc HO• và O2•− đóng vai trò chủ đạo trong quá trình phân hủy RhB. Phổ PL giảm cường độ phát quang của composite so với g-C3N4 chứng tỏ sự giảm tái tổ hợp electron - lỗ trống, góp phần nâng cao hiệu quả xúc tác.

Thảo luận kết quả

Hiệu quả quang xúc tác vượt trội của composite OC/CN-150 so với vật liệu đơn lẻ được giải thích bởi sự kết hợp giữa diện tích bề mặt lớn của carbon nano từ vỏ cam và khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến của g-C3N4. Sự ghép nối tạo ra cấu trúc 2D-2D giúp tăng cường dẫn điện, giảm tái tổ hợp electron - lỗ trống, kéo dài thời gian sống của các cặp quang sinh. Kết quả phù hợp với các nghiên cứu gần đây về composite carbon/g-C3N4 trong xử lý ô nhiễm hữu cơ. Biểu đồ thể hiện sự giảm nồng độ RhB theo thời gian chiếu xạ minh họa rõ ràng hiệu suất phân hủy, trong khi bảng so sánh các thông số vật liệu và hiệu suất xúc tác cho thấy ưu thế của composite. Các yếu tố như pH, nồng độ H2O2 và khối lượng xúc tác được tối ưu hóa nhằm đạt hiệu quả cao nhất, đồng thời đảm bảo tính kinh tế và khả năng ứng dụng thực tế.

Đề xuất và khuyến nghị

  1. Phát triển quy trình tổng hợp quy mô lớn: Áp dụng phương pháp nung và xử lý hóa học đã được tối ưu để sản xuất vật liệu composite OC/CN với tỷ lệ 1:150, nhằm đảm bảo hiệu suất quang xúc tác cao và chi phí hợp lý. Thời gian thực hiện dự kiến 12-18 tháng, do các đơn vị nghiên cứu và doanh nghiệp hợp tác.

  2. Ứng dụng xử lý nước thải công nghiệp: Khuyến nghị sử dụng vật liệu composite OC/CN trong hệ thống xử lý nước thải chứa thuốc nhuộm RhB và các hợp chất hữu cơ tương tự, với mục tiêu giảm nồng độ ô nhiễm xuống dưới ngưỡng cho phép trong vòng 2 giờ xử lý. Chủ thể thực hiện là các nhà máy xử lý nước thải và trung tâm nghiên cứu môi trường.

  3. Nâng cao hiệu quả xúc tác qua biến tính bổ sung: Đề xuất nghiên cứu pha tạp kim loại hoặc phi kim vào composite để tăng khả năng hấp thụ ánh sáng và giảm tái tổ hợp electron, nhằm nâng cao hiệu suất phân hủy các chất ô nhiễm phức tạp hơn. Thời gian nghiên cứu 1-2 năm, do các viện nghiên cứu chuyên sâu đảm nhận.

  4. Tái sử dụng và tái chế vật liệu: Xây dựng quy trình tái sử dụng vật liệu composite ít nhất 5 chu kỳ mà không giảm hiệu suất quá 15%, đồng thời nghiên cứu phương pháp tái chế vật liệu sau khi sử dụng để giảm thiểu phát sinh chất thải. Chủ thể thực hiện là các phòng thí nghiệm và doanh nghiệp xử lý chất thải.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

  1. Nhà nghiên cứu và sinh viên ngành Hóa học, Vật liệu: Luận văn cung cấp kiến thức chuyên sâu về tổng hợp và biến tính vật liệu carbon nano và g-C3N4, kỹ thuật phân tích đặc trưng vật liệu và ứng dụng quang xúc tác, hỗ trợ nghiên cứu phát triển vật liệu mới.

  2. Chuyên gia môi trường và kỹ sư xử lý nước thải: Cung cấp giải pháp vật liệu xúc tác quang hiệu quả, thân thiện môi trường để xử lý các hợp chất hữu cơ khó phân hủy trong nước thải công nghiệp, giúp cải thiện chất lượng nước và giảm ô nhiễm.

  3. Doanh nghiệp sản xuất vật liệu và công nghệ xanh: Tham khảo quy trình tổng hợp vật liệu composite từ nguyên liệu phế phẩm nông nghiệp, mở rộng ứng dụng trong công nghiệp xử lý môi trường và phát triển sản phẩm thân thiện.

  4. Cơ quan quản lý môi trường và chính sách: Cung cấp cơ sở khoa học để xây dựng các chính sách khuyến khích sử dụng công nghệ quang xúc tác trong xử lý ô nhiễm nước, đồng thời thúc đẩy tái sử dụng phế phẩm nông nghiệp, góp phần phát triển bền vững.

Câu hỏi thường gặp

  1. Vật liệu composite OC/CN được tổng hợp như thế nào?
    Vật liệu được tổng hợp bằng phương pháp nung hỗn hợp carbon từ vỏ cam và urea theo tỷ lệ 1:150 ở 550 °C trong khí Argon, tạo thành composite có cấu trúc 2D-2D giúp tăng diện tích bề mặt và hiệu quả quang xúc tác.

  2. Hiệu suất phân hủy RhB của composite OC/CN so với g-C3N4 nguyên chất ra sao?
    Composite OC/CN-150 đạt hiệu suất phân hủy RhB khoảng 92% sau 120 phút, cao hơn đáng kể so với g-C3N4 nguyên chất chỉ đạt khoảng 65%, nhờ cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng và giảm tái tổ hợp electron.

  3. Các yếu tố nào ảnh hưởng đến hiệu quả quang xúc tác?
    Khối lượng xúc tác, nồng độ RhB, pH dung dịch, nồng độ H2O2 và khả năng tái sử dụng vật liệu đều ảnh hưởng đến hiệu quả. Ví dụ, pH ~6 và H2O2 10 mM là điều kiện tối ưu cho quá trình phân hủy.

  4. Vật liệu có thể tái sử dụng bao nhiêu lần?
    Composite OC/CN-150 có thể tái sử dụng ít nhất 4 chu kỳ với hiệu suất giảm không quá 10%, cho thấy tính ổn định và khả năng ứng dụng thực tế cao.

  5. Cơ chế phân hủy RhB bằng vật liệu composite là gì?
    Quá trình phân hủy dựa trên sự tạo thành các gốc tự do HO• và O2•− từ cặp electron - lỗ trống quang sinh, các gốc này oxy hóa phân tử RhB thành CO2, H2O và các sản phẩm vô cơ, làm sạch môi trường nước.

Kết luận

  • Đã tổng hợp thành công vật liệu composite carbon nano từ vỏ cam và g-C3N4 với tỷ lệ tối ưu 1:150, có diện tích bề mặt lớn và năng lượng vùng cấm phù hợp cho quang xúc tác khả kiến.
  • Vật liệu composite OC/CN-150 thể hiện hiệu suất phân hủy RhB cao (92% sau 120 phút), vượt trội so với vật liệu đơn lẻ.
  • Các yếu tố như khối lượng xúc tác, pH, nồng độ H2O2 được tối ưu để đạt hiệu quả xử lý cao nhất.
  • Vật liệu có khả năng tái sử dụng tốt, ổn định qua nhiều chu kỳ, phù hợp ứng dụng thực tế trong xử lý nước thải.
  • Đề xuất mở rộng nghiên cứu biến tính vật liệu và ứng dụng quy mô lớn nhằm phát triển công nghệ xử lý ô nhiễm thân thiện môi trường.

Hành động tiếp theo: Khuyến khích các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp hợp tác phát triển quy trình sản xuất quy mô lớn, đồng thời thử nghiệm ứng dụng trong xử lý nước thải công nghiệp thực tế để góp phần bảo vệ môi trường bền vững.