Nghiên cứu về việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu bằng cách tiêm vi bọt CO2

Nghiên cứu về việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu bằng cách tiêm vi bọt CO2 đang thu hút sự chú ý lớn trong ngành công… 112 trang · Kyushu University · 2022.

• Tác giả: Le Nguyen Hai Nam
• Người hướng dẫn: Professor. Yuichi Sugai
• Trường học: Kyushu University
• Chuyên ngành: Earth Resources Engineering
• Đề tài: Nghiên cứu về việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu bằng cách tiêm vi bọt CO2
• Loại tài liệu: dissertation
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Japan

Mục lục chi tiết

• ABSTRACT
• ACKNOWLEDGEMENTS
• 1. CHAPTER 1: INTRODUCTION
• 1.1. Enhanced Oil Recovery Using Carbon Dioxide (CO2-EOR)
• 1.2. CO2 microbubbles – Colloidal gas aphrons
• 2. CHAPTER 2: EXPERIMENTAL DESIGN AND CHARACTERIZATION OF CO2 MICROBUBBLES
• 2.1. Preparation of base solutions
• 2.2. Preparation of CO2 microbubble fluids
• 2.3. CO2 microbubble stability assessments
• 2.4. Determination of CO2 microbubble size
• 2.5. Results and Discussions
• 2.5.1. Visualization of CO2 microbubbles
• 2.5.3. CO2 microbubble size distribution
• 2.5.4. Factors affecting the BSD of CO2 microbubbles
• 3. CHAPTER 3: FLOW PERFORMANCE OF CO2 MICROBUBBLES IN POROUS MEDIA
• 3.2. CO2 microbubble fluids preparation
• 3.3. Measurement of rheological property
• 3.5. Preparation of sandpacks
• 3.6. CO2 microbubble fluid flow tests
• 3.3. Results and Discussions
• 3.3.1. Characterization of CO2 microbubbles
• 3.3.2. CO2 Microbubble Fluid Flow in Homogeneous Porous Media
• 3.3.3. CO2 Microbubble Fluid Flow in Heterogeneous Porous Media
• 4. CHAPTER 4: EVALUATION OF ENHANCED OIL RECOVERY PERFORMANCE BY CO2 MICROBUBBLES FLOODING
• 4.3. Results and Discussion
• 4.3.1. Oil recovery in single sandpack
• 4.3.2. Oil recovery in parallel sandpack
• 5. CHAPTER 5: CONCLUSIONS AND RECOMMENDATION
• 5.1. Major findings of the research
• LIST OF FIGURES
• LIST OF TABLES

Tóm tắt

I. Tổng quan về nghiên cứu nâng cao hiệu quả thu hồi dầu

Nghiên cứu về việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu bằng cách tiêm vi bọt CO2 đang thu hút sự chú ý lớn trong ngành công nghiệp dầu khí. Phương pháp này không chỉ giúp tăng cường khả năng thu hồi dầu mà còn góp phần giảm thiểu khí thải CO2. Việc tiêm CO2 vào các mỏ dầu đã được chứng minh là một giải pháp bền vững, nhưng vẫn còn nhiều thách thức cần phải vượt qua.

1.1. Tầm quan trọng của việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu

Việc nâng cao hiệu quả thu hồi dầu là rất quan trọng để tối ưu hóa sản lượng và giảm chi phí khai thác. Các phương pháp truyền thống thường không đạt hiệu quả cao, do đó, nghiên cứu mới về vi bọt CO2 có thể mở ra hướng đi mới cho ngành công nghiệp này.

1.2. Các thách thức trong thu hồi dầu hiện nay

Các thách thức chính trong thu hồi dầu bao gồm hiệu suất thấp do độ thẩm thấu không đồng nhất và sự phân bố không đều của CO2 trong các tầng chứa dầu. Những vấn đề này cần được giải quyết để cải thiện hiệu quả thu hồi dầu.

II. Phương pháp tiêm vi bọt CO2 trong thu hồi dầu

Phương pháp tiêm vi bọt CO2 được nghiên cứu như một giải pháp tiềm năng để cải thiện hiệu quả thu hồi dầu. Vi bọt CO2 có kích thước nhỏ, giúp tăng cường khả năng lưu thông và giảm thiểu hiện tượng kênh hóa khí. Nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc sử dụng vi bọt CO2 có thể cải thiện đáng kể hiệu suất thu hồi dầu.

2.1. Cách thức hoạt động của vi bọt CO2

Vi bọt CO2 hoạt động bằng cách tạo ra áp lực trong các lỗ rỗng của đá, giúp đẩy dầu ra khỏi các khe hở. Điều này làm tăng khả năng thu hồi dầu trong các tầng chứa không đồng nhất.

2.2. Lợi ích của việc sử dụng vi bọt CO2

Vi bọt CO2 không chỉ giúp tăng cường hiệu quả thu hồi dầu mà còn giảm thiểu khí thải CO2. Điều này mang lại lợi ích kép cho cả ngành công nghiệp và môi trường.

III. Kết quả nghiên cứu về hiệu quả thu hồi dầu

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng việc tiêm vi bọt CO2 có thể cải thiện hiệu quả thu hồi dầu lên đến 86.9% trong các mô hình cát không đồng nhất. Kết quả này cho thấy tiềm năng lớn của phương pháp này trong việc tối ưu hóa quy trình thu hồi dầu.

3.1. Hiệu suất thu hồi dầu trong mô hình cát đồng nhất

Trong các thử nghiệm với mô hình cát đồng nhất, hiệu suất thu hồi dầu đạt khoảng 61.4% sau khi tiêm vi bọt CO2. Điều này cho thấy khả năng của phương pháp này trong việc tối ưu hóa quy trình thu hồi.

3.2. So sánh với các phương pháp truyền thống

So với các phương pháp truyền thống, tiêm vi bọt CO2 cho thấy hiệu quả cao hơn trong việc thu hồi dầu từ các tầng chứa không đồng nhất, nhờ vào khả năng kiểm soát dòng chảy tốt hơn.

IV. Ứng dụng thực tiễn của vi bọt CO2 trong ngành dầu khí

Việc áp dụng vi bọt CO2 trong ngành dầu khí không chỉ giúp tăng cường hiệu quả thu hồi dầu mà còn góp phần vào việc giảm thiểu khí thải CO2. Các ứng dụng này đang được nghiên cứu và triển khai tại nhiều mỏ dầu trên thế giới.

4.1. Các dự án thực tế sử dụng vi bọt CO2

Nhiều dự án đã được triển khai để thử nghiệm hiệu quả của vi bọt CO2 trong thu hồi dầu. Kết quả cho thấy phương pháp này có thể cải thiện đáng kể sản lượng dầu.

4.2. Tác động đến môi trường và kinh tế

Việc sử dụng vi bọt CO2 không chỉ mang lại lợi ích kinh tế mà còn giúp giảm thiểu tác động tiêu cực đến môi trường, góp phần vào việc phát triển bền vững trong ngành dầu khí.

V. Kết luận và triển vọng tương lai của nghiên cứu

Nghiên cứu về việc tiêm vi bọt CO2 trong thu hồi dầu đã mở ra nhiều triển vọng mới cho ngành công nghiệp dầu khí. Các kết quả đạt được cho thấy phương pháp này có thể giải quyết nhiều thách thức hiện tại và mang lại lợi ích lớn cho cả ngành và môi trường.

5.1. Tóm tắt các phát hiện chính

Các phát hiện chính từ nghiên cứu cho thấy vi bọt CO2 có khả năng cải thiện hiệu quả thu hồi dầu và giảm thiểu khí thải CO2, mở ra hướng đi mới cho ngành công nghiệp.

5.2. Hướng nghiên cứu trong tương lai

Nghiên cứu trong tương lai cần tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tiêm vi bọt CO2 và đánh giá tác động lâu dài của phương pháp này đối với môi trường và hiệu quả kinh tế.

Nội dung chính

Tổng quan luận án

Tiêu thụ năng lượng toàn cầu được dự báo tiếp tục gia tăng với tốc độ thay đổi trung bình hàng năm từ 1,5 triệu tỷ Btu vào năm 2020 lên 886,3 triệu tỷ Btu vào năm 2050 (Nalley et al., 2021). Trong bức cảnh đó, các nguồn tài nguyên hydrocacbon vẫn giữ vai trò thiết yếu trong việc đáp ứng nhu cầu năng lượng của thế giới ít nhất đến giữa thế kỷ 21. Quá trình khai thác tại các mỏ dầu khí truyền thống thường trải qua ba giai đoạn chính: khai thác sơ cấp (sử dụng năng lượng tự nhiên của vỉa như ép khí hòa tan, ép mũ khí, ép tầng chứa nước, thoát trọng lực, thu hồi tối đa khoảng 30% lượng dầu tại chỗ ban đầu - OOIP), khai thác thứ cấp (bơm ép nước duy trì áp suất vỉa, thu hồi thêm khoảng 30–50% OOIP) và khai thác tam cấp (nâng cao hệ số thu hồi dầu - EOR bằng cách bơm ép các chất lưu nhân tạo).

Song song với mục tiêu khai thác, việc giảm phát thải khí nhà kính nhằm ứng phó với biến đổi khí hậu thúc đẩy sự phát triển của các công nghệ thu giữ, sử dụng và lưu trữ carbon (CCUS). Bơm ép khí carbon dioxide để nâng cao thu hồi dầu ($CO_2$-EOR) là giải pháp kết hợp giữa việc gia tăng sản lượng dầu và lưu trữ $CO_2$ địa chất lâu dài trong các vỉa dầu khí đã suy kiệt. Tuy nhiên, hiệu quả của phương pháp $CO_2$-EOR truyền thống bị hạn chế bởi sự chênh lệch tỷ trọng giữa khí và chất lưu vỉa, độ linh động cao của $CO_2$, hiện tượng phân tầng trọng lực (gravity override), hình thành ngón tay nhớt (viscous fingering) và kênh dẫn khí (gas channeling) qua các đới có độ thấm cao trong môi trường xốp dị hướng. Những nhược điểm này làm giảm hiệu quả quét (sweep efficiency) ở các vùng độ thấm thấp và làm tăng chi phí vận hành.

Vi bọt $CO_2$ (Colloidal Gas Aphrons - CGAs), có kích thước vi mô từ 10 đến 100 $\mu\text{m}$, sở hữu cấu trúc màng bọc đa lớp phân tử chất hoạt động bề mặt bao quanh nhân khí hình cầu, mang lại độ ổn định cao hơn bọt thông thường và có khả năng hạn chế dòng chảy. Dù vậy, các nghiên cứu trước đây chưa đánh giá đầy đủ đặc tính của vi bọt $CO_2$ cũng như cơ chế bít nhét chọn lọc của chúng trong môi trường vỉa dị hướng.

Mục tiêu nghiên cứu của luận án được xác định gồm ba nội dung chính:

1. Khảo sát độ ổn định và phân bố kích thước bọt (Bubble Size Distribution - BSD) dưới ảnh hưởng của các thành phần hóa chất khác nhau.
2. Làm rõ cơ chế bít nhét (plugging mechanism) của vi bọt trong môi trường xốp thông qua chuỗi thí nghiệm dòng chảy trên mô hình cột cát (sandpack).
3. Đánh giá hiệu quả nâng cao thu hồi dầu (EOR) của vi bọt trong cả thành hệ đồng nhất và thành hệ dị hướng.

Đối tượng nghiên cứu của luận án là hệ chất lưu vi bọt $CO_2$ (gồm pha khí $CO_2$, chất hoạt động bề mặt Sodium Dodecyl Sulfate, biopolymer Xanthan Gum và muối NaCl) cùng hành vi dòng chảy, bít nhét và đẩy dầu của hệ này trong môi trường xốp nhân tạo. Phạm vi nghiên cứu giới hạn ở các thí nghiệm phòng thí nghiệm: khảo sát đặc tính lưu biến và kích thước hạt ở nhiệt độ phòng; đánh giá ngập lụt thu hồi dầu tại nhiệt độ 45°C; sử dụng các mô hình cột cát đơn (đồng nhất) và cột cát song song (dị hướng với tỷ lệ độ thấm 1:4 và 1:2) dưới các mức nồng độ hóa chất, tỷ lệ khí:lỏng và lưu lượng bơm ép xác định.

Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án

Luận án đã hệ thống hóa các hướng nghiên cứu liên quan đến $CO_2$-EOR và công nghệ vi bọt CGAs:

• Khái niệm và cấu trúc CGAs: Sebba (1987) lần đầu tiên công bố cấu trúc aphron gồm nhân khí cầu được bao bọc bởi màng nước mỏng và vỏ ba lớp phân tử chất hoạt động bề mặt, tạo rào cản ngăn khí khuếch tán vào pha lỏng.
• Ứng dụng của CGAs: Tách tuyển khoáng và kim loại nặng (Wang et al., 2001; Waters et al., 2008), thu hồi bột xenlulo (Hashim et al., 1998), dung dịch khoan kiểm soát xâm thực thành hệ (Nancy Bjorndalen et al., 2009; Shivhare et al.; Pasdar et al., 2019; Zhu et al., 2020), và tăng cường thu hồi dầu (Telmadarreie et al., 2016; Shenglong Shi et al., 2017; Natawijaya et al., 2020).
• Độ ổn định của vi bọt dưới áp suất và nhiệt độ: Ivan et al. (2001) chứng minh CGAs bền vững ở áp suất đến 10,3 MPa; Fred Growcock (2004) ghi nhận độ bền ở 27,6 MPa; Bjorndalen et al. (2008) quan sát kích thước bọt giảm khi áp suất tăng đến 3,4 MPa nhưng mất ổn định ở 50–75°C; Pasdar et al. (2018a) xác nhận độ ổn định khi nén ép đến 13,8 MPa.
• Mô hình hóa và đo lường kích thước: Yan et al. (2005) đề xuất mô hình động học thoát nước; Sadeghialiabadi et al. (2015) và Tabzar et al. (2020) nghiên cứu tốc độ thoát nước; Zhu et al. (2020) dùng phân bố Gaussian; Parmar (2015) áp dụng phân bố Weibull; Raquibul Alam et al. (2017) đề xuất phân bố Log-normal cho bọt tuyển nổi điện hóa.
• Tác động của chất hoạt động bề mặt đến kích thước bọt: Tồn tại sự bất đồng trong y văn khi Xu et al. (2009a, 2009b) và Bjorndalen et al. (2008) cho rằng tăng nồng độ chất hoạt động bề mặt làm giảm kích thước bọt, trong khi Arabloo et al. (2014) và Pasdar et al. lại nhận định kích thước bọt tăng khi nồng độ chất hoạt động bề mặt tăng.

Khoảng trống nghiên cứu được luận án lựa chọn giải quyết bao gồm: giải tỏa mâu thuẫn về ảnh hưởng của chất hoạt động bề mặt đến phân bố kích thước vi bọt $CO_2$; sử dụng kiểm định thống kê định lượng (Anderson-Darling) để xác định chính xác hàm phân bố kích thước phù hợp nhất; và khảo sát có hệ thống cơ chế bít nhét vi mô (hiệu ứng Jamin) cùng hiệu quả phân bố lại dòng chảy phân đoạn trong các môi trường dị hướng có độ chênh lệch độ thấm xác định.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Luận án dựa trên các cơ sở lý thuyết và mô hình toán học:

• Cấu trúc Colloidal Gas Aphrons (Sebba, 1987): Nhân khí $CO_2$ được bao bọc bởi màng mỏng chất lỏng nhớt và cấu trúc hai lớp chất hoạt động bề mặt ngoài cùng, giúp giảm tốc độ khuếch tán khí so với bọt truyền thống.
• Mô hình động học thoát nước tĩnh (Yan et al., 2005): $$V_t = V_F \frac{t^n}{(T_{1/2})^n + t^n}$$ Trong đó $V_t$ và $V_F$ lần lượt là thể tích chất lỏng thoát ra tại thời điểm $t$ và thể tích thoát ra cuối cùng (mL), $T_{1/2}$ là thời gian bán rã (phút), $n$ là số mũ xác định dạng đường cong sigmoidal. Hằng số tốc độ thoát nước riêng $K$ ($\text{mL}^{-1}\text{min}^{-1}$) được xác định bằng đạo hàm của phương trình trên.
• Cơ chế chín Ostwald (Ostwald ripening / Disproportionation) và phương trình Laplace: $$\Delta P = P_1 - P_2 = 2\gamma \left(\frac{1}{r_1} - \frac{1}{r_2}\right)$$ Khí khuếch tán từ bọt nhỏ (áp suất trong cao) sang bọt lớn (áp suất trong thấp) qua pha lỏng bao quanh.
• Hiệu ứng Jamin (Wright, 1933): Vi bọt chịu lực cản mao dẫn khi kích thước bọt lớn hơn kích thước cổ họng lỗ xốp (pore throat), tạo lực cản làm tắc nghẽn cục bộ.
• Mô hình lưu biến học Power-law (Luật số mũ): Mô tả sự biến thiên của độ nhớt biểu kiến theo tốc độ cắt của hệ chất lưu vi bọt.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm và định lượng:

• Chuẩn bị mẫu và hóa chất: Biopolymer Xanthan Gum (XG), chất hoạt động bề mặt anion Sodium Dodecyl Sulfate (SDS, độ tinh khiết $\ge 99%$), khí $CO_2$ (độ tinh khiết $99,9%$), muối NaCl và nước khử ion (DI). Dung dịch gốc được khuấy bằng máy khuấy từ MS-H280-Pro ở 1000 vòng/phút trong 2 giờ.
• Tạo vi bọt: Bơm khí $CO_2$ qua đĩa xốp khuếch tán vào 200 mL dung dịch gốc trong bình chứa 300 mL, đồng thời khuấy trộn bằng máy đồng hóa HG-200 Hsiangtai ở tốc độ 8000 vòng/phút trong 4 phút.
• Đánh giá độ ổn định: Thí nghiệm thoát nước tĩnh trong ống đong chia độ 300 mL ở nhiệt độ và áp suất phòng.
• Phân tích hình ảnh và kích thước: Sử dụng kính hiển vi truyền sáng kết hợp camera CCD; xử lý ảnh 8-bit, phân ngưỡng (thresholding) trên phần mềm ImageJ với tối thiểu 1000 bọt/mẫu; trích xuất dữ liệu phân tích trên MATLAB.
• Phân tích thống kê: Áp dụng ba hàm mật độ xác suất (PDF) gồm Normal, Log-normal và Weibull; đánh giá độ tương thích bằng đồ thị phân vị - phân vị (Q-Q plot) và kiểm định Anderson-Darling (AD test) với mức ý nghĩa 5% ($P\text{-value} > 0,05$).
• Thí nghiệm dòng chảy và ngập lụt: Hệ thống mô hình cột cát đơn và cột cát kép (song song) với tỷ lệ độ thấm 1:4 và 1:2, đo độ sụt áp, tỷ lệ dòng phân đoạn và lượng dầu thu hồi ở 45°C.

Nội dung chính theo từng chương

Chapter 1: Introduction

Chương 1 trình bày tổng quan về nhu cầu năng lượng, ba giai đoạn khai thác dầu và vai trò của kỹ thuật $CO_2$-EOR trong chiến lược CCUS. Tác giả phân tích các thách thức kỹ thuật của việc bơm ép $CO_2$ thông thường và bọt truyền thống, giới thiệu ưu điểm cấu trúc của vi bọt CGAs, nêu rõ 3 mục tiêu nghiên cứu và cấu trúc 5 chương của luận án.

Chapter 2: Experimental Design and Characterization of CO2 Microbubbles

Chương 2 tập trung vào quy trình tạo mẫu, đánh giá độ ổn định và phân bố kích thước của vi bọt $CO_2$ dựa trên 7 mẫu thành phần hóa chất khác nhau (Bảng 2.1).

Mẫu	Nồng độ XG (g/L)	Nồng độ SDS (g/L)	Nồng độ NaCl (g/L)
S1	5	1	-
S2	5	2	-
S3	5	3	-
S4	3	3	-
S5	1	3	-
S6	5	3	10
S7	5	3	20

Kết quả đánh giá độ ổn định bằng phương pháp thoát nước:

• Khi không có polymer XG, toàn bộ vi bọt sụp đổ hoàn toàn trong khoảng 20 phút. Tăng nồng độ SDS từ 1 lên 3 g/L làm giảm hằng số tốc độ thoát nước $K$ đi 19%.
• Nồng độ polymer XG có ảnh hưởng quyết định: khi tăng nồng độ XG từ 0 lên 5 g/L, giá trị $K$ giảm mạnh từ mức cao xuống $5,2 \times 10^{-5}\text{ mL}^{-1}\text{min}^{-1}$ (giảm 78 lần), do độ nhớt pha lỏng tăng và ức chế sự khuếch tán khí.
• Bổ sung muối NaCl ở mức 10 g/L làm tăng nhẹ độ ổn định do nén lớp điện kép giữa các ion sulfate. Tuy nhiên, khi tăng nồng độ NaCl lên 20 g/L, độ ổn định giảm mạnh và giá trị $K$ tăng hơn hai lần do hiệu ứng trọng lực và sự kết tụ bọt.

Kết quả phân tích phân bố kích thước bọt (BSD):

• Kiểm định Anderson-Darling trên 7 tập dữ liệu cho thấy hàm Weibull đạt giá trị AD thấp nhất và $P\text{-value}$ luôn lớn hơn 0,05, đồng thời đồ thị Q-Q bám sát đường chuẩn 45°. Các hàm Normal và Log-normal cho giá trị AD cao và $P\text{-value} < 0,05$, do đó không phù hợp.
• Tăng nồng độ SDS từ 1 đến 3 g/L làm giảm đường kính trung bình ($D_{avg}$) từ 63,37 $\mu\text{m}$ xuống các kích thước mịn hơn, phân bố hạt hẹp lại do giảm sức căng bề mặt.
• Tăng nồng độ XG từ 1 lên 5 g/L làm giảm $D_{avg}$ từ 55 $\mu\text{m}$ xuống 47,37 $\mu\text{m}$.
• Tăng nồng độ NaCl lên 20 g/L làm phân bố hạt mở rộng và $D_{avg}$ tăng lên 51 $\mu\text{m}$ do hiện tượng kết tụ bọt.
• Khảo sát sau 60 phút ghi nhận hiện tượng chín Ostwald: mẫu S3 (3 g/L SDS, 5 g/L XG) duy trì kích thước ổn định nhất; mẫu S5 (1 g/L XG) xuất hiện các bọt lớn với đường kính từ 50 đến 450 $\mu\text{m}$.

Chapter 3: Flow Performance of CO2 Microbubbles in Porous Media

Chương 3 khảo sát đặc tính lưu biến và hành vi dòng chảy của vi bọt trong môi trường xốp:

• Lưu biến học: Hệ chất lưu vi bọt $CO_2$ tuân theo mô hình Power-law ở nhiệt độ phòng; độ nhớt biểu kiến tăng khi tỷ lệ khí:lỏng tăng.
• Dòng chảy trong môi trường xốp đồng nhất: Vi bọt $CO_2$ gây bít nhét cổ họng lỗ xốp theo hiệu ứng Jamin, làm tăng độ sụt áp qua cột cát. Khả năng bít nhét đạt giá trị tối ưu tại tỷ lệ khí:lỏng 20%.
• Dòng chảy trong môi trường xốp dị hướng (cột cát kép): Vi bọt thể hiện khả năng bít nhét chọn lọc rõ rệt. Chúng tạo lực cản dòng chảy trong vùng có độ thấm cao và duy trì tính linh hoạt đi qua các khe hẹp ở vùng độ thấm thấp. Kết quả là tỷ lệ dòng phân đoạn (fractional flow) đạt mức cân bằng 50%:50% trong mô hình cột cát kép có tỷ lệ độ thấm 1:4 (hiệu quả vượt trội so với chỉ bơm dung dịch polymer XG 5000 mg/L). Tại môi trường có độ dị hướng cao (0,0 darcy), hệ vi bọt vẫn thiết lập được hiệu quả quét đồng đều.

Chapter 4: Evaluation of Enhanced Oil Recovery Performance by CO2 Microbubbles Flooding

Chương 4 đánh giá hiệu quả thu hồi dầu qua các thí nghiệm ngập lụt ở nhiệt độ 45°C, sử dụng nước muối tổng hợp (20.000 mg/L NaCl):

• Mô hình cột cát đơn: Sau khi ngập lụt nước với 3 thể tích lỗ xốp (PV) thu hồi được 61,4% OOIP, tiến hành bơm 0,5 PV vi bọt $CO_2$ tạo sự bít tắc không gian lỗ xốp. Giai đoạn bơm ép nước đuổi tiếp theo đã nâng cao hệ số thu hồi dầu thêm 23,6%.
• Mô hình cột cát song song (dị hướng):
  • Với tỷ lệ độ thấm thấp/cao là 1:4: Bơm vi bọt $CO_2$ điều chỉnh dòng phân đoạn và đẩy dầu còn kẹt ở vùng độ thấm thấp, đạt tổng hệ số thu hồi dầu 86,9% (so với 75% khi bơm dung dịch gốc).
  • Với tỷ lệ độ thấm 1:2: Bơm vi bọt $CO_2$ nâng tổng hệ số thu hồi dầu lên 93%. Hiệu quả đẩy dầu tăng lên khi mức độ dị hướng của cột cát giảm.

Chapter 5: Conclusions and Recommendation

Chương 5 tổng kết các phát hiện chính của luận án về khả năng tạo hệ vi bọt $CO_2$ ổn định, cơ chế bít nhét chọn lọc và hiệu quả nâng cao thu hồi dầu trong vỉa dị hướng, đồng thời đưa ra các định hướng nghiên cứu tiếp theo.

Kết quả và những đóng góp mới

Các đóng góp mới về mặt học thuật và thực tiễn của luận án:

• Đóng góp về mặt lý luận và phương pháp: Xác lập bằng chứng thực nghiệm và kiểm định thống kê Anderson-Darling chứng minh phân bố kích thước vi bọt $CO_2$ (CGAs) tuân theo hàm phân bố Weibull; giải quyết sự không thống nhất trong các nghiên cứu trước bằng việc chứng minh tăng nồng độ chất hoạt động bề mặt SDS làm giảm kích thước hạt bọt và thu hẹp dải phân bố.
• Đóng góp về mặt cơ chế vi mô: Làm sáng tỏ cơ chế bít nhét vi mô trong môi trường xốp dựa trên hiệu ứng Jamin và hiện tượng chín Ostwald, chỉ ra vai trò của tỷ lệ khí:lỏng (tối ưu ở 20%) và sự gia cố màng bao đa lớp bởi biopolymer Xanthan Gum.
• Đóng góp về mặt ứng dụng thực tiễn: Chứng minh khả năng bít nhét chọn lọc của vi bọt $CO_2$ trong mô hình vỉa dị hướng, giúp điều chỉnh tỷ lệ dòng phân đoạn đạt 50%:50% ở tỷ lệ độ thấm 1:4; nâng cao hệ số thu hồi dầu thêm 23,6% ở cột cát đơn và đạt mức thu hồi 86,9%–93% ở các mô hình cột cát song song tại 45°C.

Kiến nghị và giải pháp đề xuất: Sử dụng hệ chất lưu vi bọt $CO_2$ kết hợp SDS và Xanthan Gum như một giải pháp thay thế cho bọt truyền thống và khí $CO_2$ đơn thuần nhằm kiểm soát độ linh động, cải thiện hệ số quét và gia tăng hiệu quả vận hành tại các vỉa dầu có độ bất đồng nhất cao.

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Hạn chế của nghiên cứu:

• Thí nghiệm được thực hiện trên môi trường xốp nhân tạo (mô hình cột cát đóng lỏng), chưa phản ánh đầy đủ cấu trúc lỗ xốp và tính chất thấm ướt phức tạp của các mẫu lõi đá tự nhiên.
• Điều kiện ngập lụt được thực hiện ở nhiệt độ 45°C và độ muối NaCl đến 20 g/L (20.000 mg/L), chưa bao quát toàn bộ các điều kiện vỉa thực tế có nhiệt độ, áp suất cao (HPHT) và độ khoáng hóa phức tạp.

Hướng nghiên cứu tiếp theo:

• Mở rộng thử nghiệm dòng chảy và ngập lụt vi bọt $CO_2$ trên các mẫu lõi đá tự nhiên (core flooding) và mô hình vi mô (micromodel).
• Đánh giá độ ổn định và hành vi vận chuyển của vi bọt $CO_2$ dưới điều kiện áp suất và nhiệt độ cao tương đương điều kiện vỉa sâu.
• Khảo sát ảnh hưởng của các ion đa hóa trị trong nước vỉa ($Ca^{2+}, Mg^{2+}$) và tương tác với các loại dầu thô có tính chất khác nhau.

Giá trị tham khảo

Luận án cung cấp tài liệu tham khảo cho:

• Nghiên cứu sinh, học viên cao học và giảng viên chuyên ngành Kỹ thuật Tài nguyên Trái đất, Kỹ thuật Dầu khí, Khoa học Mỏ và Công nghệ Hóa học: Tham khảo phương pháp thực nghiệm tạo vi bọt bằng máy đồng hóa tốc độ cao, quy trình xử lý hình ảnh vi mô bằng ImageJ và quy trình phân tích thống kê phân bố kích thước hạt trên MATLAB (Chương 2).
• Kỹ sư công nghệ mỏ, kỹ sư nâng cao thu hồi dầu (EOR) và chuyên gia CCUS: Tham khảo quy trình thiết lập mô hình dòng chảy cột cát kép, cơ chế bít nhét chọn lọc theo hiệu ứng Jamin và giải pháp điều chỉnh dòng phân đoạn trong môi trường xốp dị hướng (Chương 3 và Chương 4).

Câu hỏi thường gặp

1. Vi bọt $CO_2$ (Colloidal Gas Aphrons - CGAs) có cấu trúc khác biệt như thế nào so với bọt khí thông thường?
Bọt khí thông thường chỉ có một lớp phân tử chất hoạt động bề mặt đơn lẻ bao quanh nhân khí. Ngược lại, vi bọt $CO_2$ (kích thước 10–100 $\mu\text{m}$) sở hữu cấu trúc màng bao đa lớp gồm nhân khí $CO_2$ hình cầu, bao quanh bởi một màng nước mỏng chứa polymer và vỏ hai lớp phân tử chất hoạt động bề mặt ngoài cùng. Cấu trúc này tạo rào cản ngăn khí khuếch tán ra pha lỏng, giúp vi bọt có độ ổn định cao hơn trong các điều kiện khắc nghiệt.

2. Tại sao hàm phân bố Weibull được xác định là mô hình tối ưu cho phân bố kích thước vi bọt $CO_2$?
Khi áp dụng kiểm định Anderson-Darling (AD test) trên 7 tập mẫu thực nghiệm, hàm phân bố Weibull luôn cho giá trị AD thấp nhất và giá trị $P\text{-value}$ luôn lớn hơn mức ý nghĩa 0,05 ($P > 0,05$). Đồng thời, trên biểu đồ Q-Q, các điểm dữ liệu thực nghiệm của hàm Weibull bám sát đường chuẩn 45°, trong khi các hàm Normal và Log-normal có độ lệch lớn và $P\text{-value} < 0,05$.

3. Polymer Xanthan Gum (XG) và chất hoạt động bề mặt SDS ảnh hưởng ra sao đến độ bền và kích thước của vi bọt?
Khi tăng nồng độ SDS từ 1 lên 3 g/L, sức căng bề mặt giảm giúp đường kính bọt trung bình giảm từ 63,37 $\mu\text{m}$ xuống kích thước mịn hơn và hằng số tốc độ thoát nước $K$ giảm 19%. Polymer XG đóng vai trò then chốt: tăng nồng độ XG từ 0 lên 5 g/L làm tăng độ nhớt màng ngoài, giảm hằng số $K$ đi 78 lần (từ mức cao xuống $5,2 \times 10^{-5}\text{ mL}^{-1}\text{min}^{-1}$) và giảm đường kính trung bình từ 55 $\mu\text{m}$ xuống 47,37 $\mu\text{m}$.

4. Cơ chế bít nhét của vi bọt $CO_2$ trong môi trường xốp dị hướng diễn ra như thế nào?
Vi bọt $CO_2$ hoạt động theo hiệu ứng Jamin: khi đi vào cổ họng lỗ xốp có kích thước nhỏ hơn đường kính bọt, vi bọt bị biến dạng và chịu lực cản mao dẫn lớn, gây tắc nghẽn cục bộ. Trong mô hình dị hướng, vi bọt ưu tiên bít nhét các kênh dẫn lưu thông lớn ở vùng độ thấm cao, buộc chất lưu bơm ép chuyển hướng sang vùng độ thấm thấp, giúp tái cân bằng tỷ lệ dòng phân đoạn đạt 50%:50% ở mô hình có tỷ lệ độ thấm 1:4.

5. Hiệu quả thu hồi dầu nâng cao đạt được trong các thử nghiệm ngập lụt là bao nhiêu?
Trong thí nghiệm cột cát đơn, ngập lụt nước ban đầu thu hồi 61,4% OOIP; việc bơm thêm 0,5 PV vi bọt $CO_2$ kết hợp nước đuổi đã thu hồi thêm 23,6% OOIP. Trong mô hình cột cát song song dị hướng, bơm vi bọt $CO_2$ đạt tổng hệ số thu hồi dầu 86,9% đối với tỷ lệ độ thấm 1:4 (so với 75% của dung dịch gốc) và đạt 93% đối với tỷ lệ độ thấm 1:2 tại nhiệt độ 45°C.

Kết luận

Luận án đã nghiên cứu toàn diện từ quy trình chế tạo, đặc tính hóa lý, phân bố kích thước đến hành vi dòng chảy và hiệu quả thu hồi dầu của hệ vi bọt $CO_2$ (CGAs) gia cường bằng polymer Xanthan Gum và chất hoạt động bề mặt SDS. Kết quả thực nghiệm khẳng định phân bố kích thước vi bọt tuân theo quy luật Weibull và cơ chế bít nhét theo hiệu ứng Jamin giúp điều chỉnh hiệu quả dòng chảy phân đoạn trong môi trường xốp dị hướng. Phương pháp bơm ép vi bọt $CO_2$ cải thiện đáng kể hệ số quét và nâng cao hiệu quả thu hồi dầu, đóng góp cơ sở khoa học và thực tiễn cho việc phát triển các giải pháp CCUS và $CO_2$-EOR.

Trích đoạn nội dung tài liệu

STUDY ON ENHANCED OIL RECOVERY BY CO2 MICROBUBBLES INJECTION Le Nguyen Hai Nam September 2022 STUDY ON ENHANCED OIL RECOVERY BY CO2 MICROBUBBLES INJECTION A dissertation submitted to the Department of Earth Resources Engineering, Graduate School of Engineering, Kyushu University, Japan in partial fulfillment of the requirements for the degree of Doctor of Philosophy in Earth Resources Engineering by Le Nguyen Hai Nam September 2022 ABSTRACT Injecting carbon dioxide (CO2) to enhance oil recovery (EOR) during the tertiary stage is expected to be a reasonable and sustainable method to dismiss greenhouse gas emissions. However, in many current CO2-EOR projects, their performance is not always achievable due to several drawbacks, such as density effect, gas channeling, and poor sweep efficiency in heterogeneous porous media. All those challenges limit the effectiveness of CO2-EOR and raise the additional cost. Therefore, it is supposed that using CO2 microbubbles would potentially overcome the challenges in the heterogeneous reservoir and promote a practical approach to achieving both oil improvement and CO2 sequestration goals.

Microbubbles – Colloidal Gas Aphrons (CGAs) have been reported as unique bubbles with micro-size (10-100 m) consisting of a multilayer shell of surfactant molecules and a spherical gaseous core. The previous studies reported the significant stability of microbubbles in comparison with conventional foam and their flow restriction ability. However, there have been few sufficient studies on the characteristic of CO2 microbubble and their selective plugging performance to improve oil recovery in the heterogeneous reservoir. In this thesis, CO2 microbubbles injection is proposed and examined with designed laboratory experiments.

Experimental study thoroughly includes CO2 microbubbles system generation, characteristics determination, and flow behavior in porous media from homogeneous sandpack and heterogeneous sandpack models. In addition, various features, consisting of CO2 microbubbles fluid characteristics, formation permeability, and operation conditions, were experimentally evaluated for their influences on flow performance in the simulated reservoir. Based on the findings from flow experiments in porous media, the oil recovery flooding scheme using CO2 microbubbles has been proposed and successfully performed in sandpack models. In conclusion, CO2 microbubbles injection is a promising method to overcome permeability differential issues in heterogeneous reservoirs, thereby enhancing CO2-EOR operation efficiency.

This thesis consists of five chapters. i Chapter 1 reviews the fundamental of the oil recovery process from literature. The overview of CO2-EOR was discussed with the associated challenges. Therein also highlighted the importance of microbubbles used in petroleum engineering.

The research problem statement and objectives were presented in that regard. Chapter 2 introduces the experimental process with an overview of measurement methods and analysis. It evaluated the effects of varying the concentrations of a xanthan gum (XG) polymer, a surfactant (sodium dodecyl sulfate: SDS), and sodium chloride (NaCl) on both the stability and bubble size distribution (BSD) of CO2 microbubbles. CO2 microbubble dispersions were prepared using a high-speed homogenizer in conjunction with the diffusion of gaseous CO2 through aqueous solutions.

The stability of each dispersion was ascertained using a drainage test, while the BSD was determined by optical microscopy and fitted to either normal, log-normal or Weibull functions. The results showed that a Weibull distribution gave the most accurate fit for all experimental data. Increases in either the SDS or XG polymer concentration were found to decrease the microbubble size. However, these same changes increased the microbubble stability as a consequence of structural enhancement.

Stability was also reduced as the NaCl concentration was increased because of the gravitational effect and coalescence. Chapter 3 investigates the plugging performance of CO2 microbubbles in both homogeneous and heterogeneous porous media through a series of sandpack experiments. First of all, CO2 microbubble fluids were generated by stirring CO2 gas diffused into polymer (Xanthan gum (XG)) and surfactant (Sodium dodecyl sulfate (SDS)) solution with different gas: liquid ratios. Then, CO2 microbubbles fluids were injected into single-core and dual- core sandpack systems.

The results show that the rheological behaviors of CO2 microbubble fluids in this study followed the Power-law model at room temperature. The apparent viscosity of CO2 microbubble fluid increased as the gas: liquid ratio increased. CO2 microbubbles could block pore throat due to the “Jamin effect” and increase the resistance in porous media. The blocking ability of CO2 microbubbles reached an optimal value at the gas:liquid ratio of 20 % in the homogeneous porous media.

Moreover, the selective pugging ability of CO2 microbubbles in dual-core sandpack tests was significant. CO2 microbubbles ii exhibited a good flow control performance in the high permeability region and flexibility to flow over the pore constrictions in the low permeability region, leading to an ultimate fractional flow proportion (50%:50%) in the dual-core sandpack model with a permeability differential of 1. The fractional flow ratio was considerable compared with a polymer injection. At the higher heterogeneity of porous media (0.0 darcy), CO2 microbubble fluid could still establish a good swept performance.

This makes CO2 microbubble fluid injection a promising candidate for heterogeneous reservoirs where conventional CO2 flooding processes have limited ability. Chapter 4 evaluates the performance of CO2 microbubbles on oil recovery from the single sandpack and parallel sandpack flooding tests. All flooding tests were conducted at 45oC. The flooding scheme consisted of the injection of brine water (20000 mg/L NaCl concentration) followed by the CO2 microbubble injection.

In the single sandpack flooding test, about 61.4 % of the original oil in place (OOIP) was recovered after 3 pore volume (PV) of water flooding.5 PV of CO2 microbubble was injected, which caused a blockage in pore spaces. The oil recovery was improved by 23.6% by the chase water flooding at the following stage. In the heterogeneous sandpack model with the low/high permeability ratio of 1:4, the CO2 microbubble could adjust to fractional flows in the heterogeneous reservoir and displace the remaining oil in the low permeability region. As a result, the injection of CO2 microbubbles improved the total oil recovery up to 86.9% compared to the injection of base solution with 75.

When the low/high permeability ratio of the parallel sandpack is reduced to 1:2, injecting CO2 microbubbles enhanced the oil recovery to 93. The displacement efficiency increases with the decrease of sandpack heterogeneity. The results suggest that CO2 microbubble is favorable to enhanced oil recovery in heterogeneous reservoirs. Chapter 5 concludes the present research by highlighting the major findings and further research suggestions.

iii TABLE OF CONTENTS ABSTRACT. I TABLE OF CONTENTS. IV LIST OF FIGURES. VII LIST OF TABLES.

XIII CHAPTER 1 INTRODUCTION .1 Enhanced Oil Recovery Using Carbon Dioxide (CO2-EOR).2 CO2 microbubbles – Colloidal gas aphrons. 10 CHAPTER 2 EXPERIMENTAL DESIGN AND CHARACTERIZATION OF CO2 MICROBUBBLES .1 Preparation of base solutions.2 Preparation of CO2 microbubble fluids .3 CO2 microbubble stability assessments.4 Determination of CO2 microbubble size .4 Results and Discussions .1 Visualization of CO2 microbubbles.3 CO2 microbubble size distribution .4 Factors affecting the BSD of CO2 microbubbles. 39 CHAPTER 3 FLOW PERFORMANCE OF CO2 MICROBUBBLES IN POROUS MEDIA .2 CO2 microbubble fluids preparation .3 Measurement of rheological property .5 Preparation of sandpacks .6 CO2 microbubble fluid flow tests .3 Results and Dicussions .1 Characterization of CO2 microbubbles .2 CO2 Microbubble Fluid Flow in Homogeneous Porous Media .3 CO2 Microbubble Fluid Flow in Heterogeneous Porous Media. 65 CHAPTER 4 EVALUATION OF ENHANCED OIL RECOVERY PERFORMANCE BY CO2 MICROBUBBLES FLOODING.3 Results and Discussion .1 Oil recovery in single sandpack .2 Oil recovery in parallel sandpack.

81 CHAPTER 5 CONCLUSIONS AND RECOMMENDATION .1 Major findings of the research. 87 vi LIST OF FIGURES Figure 1.1 Long-term world energy consumption with projection to 2050(adapted from U. Energy Information Administration, October 2021) .2 Overview of oil recovery stages .1 Schematic diagram of the preparation of CO2 microbubbles: (1) Homogenizer, (2) Polymer and surfactant solution, (3) Porous stone (gas diffuser), (4) Gas flow meter, (5) Pressure regulator, (6) CO2 gas tank .2 Apparatus of CO2 microbubbles generation .3 Schematic process of drainage test .4 Set up for visualization of CO2 microbubbles: (1) Microscope, (2) charge- coupled device (CCD) camera, (3) computer, and (4) glass-slide.5 Analyzing procedure of a CO2 microbubbles sample. (a) Raw image, (b) 8-bit image enhanced by contrast, (c) Image after thresholding, (d) Bubbles counting and analyzing .6 The difference between CO2 microbubbles and conventional foam, introduced in their structure.7 Experimental photograph of CO2 microbubbles drainage with SDS ( 3g/L) and XG (0 g/L) .8 Effect of SDS concentration on the stability of CO2 microbubbles (with 0 g/L XG) .9 Effect of XG concentration on the stability of CO2 microbubbles (with 3 g/L SDS).10 Effect of NaCl concentration on the stability of CO2 microbubbles (with 3 g/L SDS and 5 g/L XG) .11 Micrographs of CO2 microbubbles: (a) S1 sample, (b) S2 sample, (c) S3 sample, (d) S4 sample, (e) S5 sample, (f) S6 sample, and (g) S7 sample.12 Bubble size distribution (BSD curves predicted by Normal, Log-normal and Weibull model for (a) S1 sample, (b) S2 sample, (c) S3 sample, (d) S4 sample, (e) S5 sample, (f) S6 sample, and (g) S7 sample.13 Q-Q plots for (a) S1 sample, (b) S2 sample, (c) S3 sample, (d) S4 sample, (e) S5 sample, (f) S6 sample, and (g) S7 sample.14 Influence of SDS concentration (1, 2, 3 g/L) upon bubble size.

(b) BSD at three SDS concentrations, experimental and fitted results are represented using icons and solid lines, respectively .15 Influence of XG concentration (1,3,5 g/L) upon bubble size. (b) BSD at three XG concentrations, experimental and fitted results are represented using icons and solid lines, respectively.16 (a) Influence of NaCl concentration (0, 10, 20 g/L) upon bubble size. (b) BSD at three NaCl concentrations, experimental and fitted results are represented using icons and solid lines, respectively .17 Microscopic views of CO2 microbubbles samples, 60 minutes after preparation (a) S1 sample, (b) S2 sample, (c) S3 sample. And (d) Bubble size distribution functions.18 Microscopic views of CO2 microbubbles samples, 60 minutes after preparation (a) S5 sample, (b) S4 sample, (c) S3 sample.

And (d) Bubble size distribution functions.19 Microscopic views of CO2 microbubbles samples, 60 minutes after preparation (a) S3 sample, (b) S6 sample, (c) S7 sample. And (d) Bubble size distribution functions.1 Diagram of the experimental setup for CO2 microbubble fluid flow in sandpacks.2 Flowchart of the experimental procedure.3 Micrographs of CO2 microbubbles with different gas:liquid ratios.4 Bubble size distribution of CO2 microbubbles with different gas: liquid ratios.5 Stability of CO2 microbubble fluids at different gas: liquid ratios.6 Values of (a) R2 and (b) RMSE of fitting models with CO2 microbubble fluids at different gas: liquid ratios.7 Fitting cures of Power-law model for CO2 microbubble fluids at different gas: liquid ratios.8 The plot of viscosity vs. shear rate for CO2 microbubble fluids at different gas: liquid ratios.9 (a) Injection CO2 microbubble fluid; (b) Produced fluid from sandpack; (c) Microscopic image of CO2 microbubbles in porous media.10 Schematic representation of blockage mechanism as CO2 microbubble enters the pore throat.11 Pressure drop changes during CO2 microbubble fluid injecting as a function of gas: liquid ratios. Pressure drop changes during CO2 microbubble fluid injecting into sandpack with different permeabilities.13 Pressure drop changes during CO2 microbubble fluid injecting with different flow rates.14 Fractional flows of (a) CO2 microbubble fluid with  = 20% and (b) XG polymer solution (5000 mg/L) in dual-core sandpack (permeability ratio of 1.15 Pressure drops of CO2 microbubble fluid with  = 20% and XG polymer solution (5000 mg/L) in dual-core sandpack (permeability ratio of 1.16 Schematic illustration of the flow of CO2 microbubble fluid in heterogeneous porous media.17 Fractional flows of CO2 microbubble fluid with  = 20% in dual-core sandpacks with different permeability ratios: (a) 0.18 Pressure drops of CO2 microbubble fluid with  = 20% in dual-core sandpacks with different permeability ratios: 0.1 General sketch of problem in this chapter .2 Size distribution of CO2 microbubbles .3 Schematic of sandpack flooding test .4 Oil recovery performance from single sandpack flooding test.5 Oil displacement in micrometers scale and corresponding effluents at the flooding stages ( major flow) .6 Fractional flow in parallel sandpack with base solution injection (Permeability ratio of 1:4) .