phần mở đầu và kết luận): Chƣơng 1: Giới thiệu chung Chƣơng 2: Phƣơng pháp nghiên cứu Chƣơng 3: Kết quả nghiên cứu và thảo luận Học viên Hoàng Thị Hà Hoàng Thị Hà 10 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Trƣờng ĐHKHTN – ĐHQGHN Luận văn thạc sĩ CHƢƠNG 1: GIỚI THIỆU CHUNG 1. Đặc điểm địa hóa phóng xạ tự nhiên các nguyên tố U, Th, K Trong tự nhiên có những đồng vị có sẵn tính phóng xạ, đó là những đồng vị chƣa kịp phân rã hết kể từ lúc hình thành các nguyên tố hóa học (do phản ứng nhiệt hạch) của thái dƣơng hệ, hoặc các đồng vị đƣợc tạo thành dƣới tác dụng của tia vũ trụ, và đặc biệt là các đồng vị phóng xạ tồn tại trong các quặng phóng xạ. Những đồng vị chứa trong quặng phóng xạ lập thành những dãy phóng xạ liên tiếp gọi là họ phóng xạ. Các đồng vị phóng xạ tồn tại trong tự nhiên luôn có hiện tƣợng phóng xạ, đó là sự phát xạ tự phát các hạt hoặc tia gamma của các hạt nhân nguyên tố không bền vững hoặc sự phát xạ anpha (α), beta (β) sau khi bắt giữ điện tử quỹ đạo, hoặc là quá trình tách vỡ tự phát.
Năng lƣợng bức xạ gamma của các nguyên tố phóng xạ là yếu tố đặc trƣng cho từng nguyên tố. Nguồn phóng xạ tự nhiên có khoảng 20 nguồn gồm U235, U238, U244, Th232, Ra226, K40, Rb87, La138, Sm147, Lu176, Re137,… Tuy nhiên có 6 nguồn cơ bản có nhân là U235, U238, U244, Th232, Ra226, K40, trong sáu nguồn cơ bản này có 3 nguồn chủ đạo gồm U235, U238, Th232. Sơ đồ dãy phân rã phóng xạ tự nhiên Hoàng Thị Hà 11 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Trƣờng ĐHKHTN – ĐHQGHN Luận văn thạc sĩ Năm 1896, nhà bác học ngƣời Pháp Becquerel phát hiện ra chất phóng xạ tự nhiên, đó là urani và con cháu của nó. Đến nay ngƣời ta biết các chất phóng xạ trên trái đất gồm các nguyên tố urani, thori và con cháu của chúng, cùng một số nguyên tố phóng xạ khác.
Urani, thori và con cháu của chúng tạo nên 3 họ phóng xạ cơ bản là họ thori (Th232), urani (U238) và actini (U235). Tất cả đều là đồng vị phóng xạ trừ Pb206 của dãy phóng xạ U238; Pb207 của dãy phóng xạ U235; Pb208 của dãy phóng xạ Th232. Urani gồm 3 đồng vị khác nhau, đồng vị phóng xạ U238 và U234 thuộc cùng một họ, gọi là họ urani, còn U235 là thành viên đầu tiên của một họ khác, gọi là actini. Th232 là thành viên đầu tiên của họ thori.
Họ phóng xạ thứ tƣ là họ phóng xạ nhân tạo, đƣợc gọi là họ neptuni (Th228). Ba họ phóng xạ tự nhiên có đặc điểm chung là thành viên thứ nhất, là đồng vị phóng xạ sống lâu với thời gian bán rã đƣợc đo theo các đơn vị địa chất. Điều này đƣợc minh họa bằng họ phóng xạ nhân tạo Neptunium, trong đó thành viên thứ nhất là nguyên tố siêu urani Pu241, đƣợc sinh ra khi chiếu Pu239 trong trƣờng neutron. Thời gian bán rã của Pu341 là 13 năm.
Đặc điểm chung thứ hai của ba họ phóng xạ tự nhiên là mỗi họ đều có một đồng vị phóng xạ dƣới dạng khí phóng xạ, chúng là đồng vị khác nhau của nguyên tố radon. Nếu là họ urani là khí Rn222 đƣợc gọi là radon, trong họ thori là khí Rn220 đƣợc gọi là thoron, trong họ actini là khí Rn219 gọi là cactinon. Trong khi dãy đồng vị phóng xạ neptuni không có đồng vị phóng xạ dƣới dạng khí phóng xạ. Trong ba loại khí phóng xạ thì radon đóng vai trò quan trọng nhất vì nó có thời gian bán phân rã là 3,825 ngày lớn hơn nhiều so với phân rã của thoron (52 giây) và actinon (3,92 giây).
Trên quan điểm về an toàn bức xạ, sự chiếu ngoài của radon và con cháu của chúng lên con ngƣời không tác hại bằng sự chiếu trong của chúng khi con ngƣời hít thở bụi có nhân phóng xạ bám vào, vì chúng là các nhân phát ra các tia alpha. Hàm lƣợng radon, thoron trong không khí phụ thuộc vào hàm lƣợng urani trong đất, đá; các mỏ, điểm mỏ urani hoặc các mỏ có chứa nguyên tố phóng xạ (urani, thori). Urani, Thori, Radi, Radon… là các nguyên tố phóng xạ có phân bố rộng rãi nhất trong tự nhiên. Dạng tồn tại của chúng phức tạp, gồm các đơn khoáng, các loại muối khác nhau, khoáng vật kết tinh hoặc chất đồng hình, có loại bị vật chất hữu cơ hấp thụ, có loại trong dung dịch, có loại huyền phù trong không khí hình thành sol khí.
Hoàng Thị Hà 12 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Trƣờng ĐHKHTN – ĐHQGHN Luận văn thạc sĩ Trong các đá magma axit thì hàm lƣợng U, Th tƣơng đối cao, còn trong các đá magma siêu mafic thì hàm lƣợng U, Th là nhỏ nhất. Cùng một loại đá, đá càng trẻ thì hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ càng cao. Trong các đá trầm tích, hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ rất không đồng đều, thông thƣờng đá phiến sét có hàm lƣợng cao nhất. Hàm lƣợng U, Th trong đá cacbonat rất thấp.
Hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ của muối mỏ và thạch cao là nhỏ nhất. Hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ của các đá biến chất và vật chất ban đầu của chúng có quan hệ mật thiết, song quá trình biến chất cũng có thể làm tăng hoặc giảm vật chất phóng xạ (Lê Khánh Phồn, 2004). Hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ trong các đá nguồn gốc trầm tích rất thay đổi và không có mối liên hệ mật thiết với hoạt độ phóng xạ của các đá nguyên sinh, bởi vì khi phá hủy và chuyển dời vật liệu các magma vào các bể lắng đọng, urani đƣợc mang đi trong trạng thái bị hòa tan và sự di chuyển và tích lũy của nó có thể không theo con đƣờng di chuyển của vật liệu bị vỡ vụn. Ngoài ra trong các thời kỳ địa chất tiếp sau, các quá trình di chuyển sẽ dẫn đến sự làm giàu hoặc làm nghèo urani của các đá trầm tích.
Đối với các loại đá trầm tích, trong các đá của cùng một loại, hàm lƣợng urani sẽ lớn hơn trong các biến thể có kích thƣớc nhỏ của các hạt (đối với các đá mảnh vụn), trong các biến thể có hàm lƣợng cao của vật chất hữu cơ chủ yếu là bitum, trong các biến thể có hàm lƣợng cao của phốt pho. Bởi vì urani trong các đá trầm tích thể hiện dƣới dạng đƣợc hòa tan, còn thori tạo ra các hợp chất khó hòa tan nên trầm đọng dƣới dạng các mảnh khoáng vật. Tỷ số thori/urani trong các đá trầm tích nhỏ hơn so với trong các đá biến chất. Đặc biệt trong các trƣờng hợp có sự tham gia của các sản phẩm magma vào các quá trình biến chất thì hàm lƣợng urani có thể cao hơn so với trong các đá trầm tích, nhƣng luôn thấp hơn trong các đá magma.
Urani trong các đá có thể tồn tại dƣới các dạng khác nhau: dƣới dạng các khoáng vật urani, trong các tạp chất đồng hình đƣợc gọi là “các khoáng vật chứa urani”, trong số đó có các khoáng vật phụ của các đá magma, cũng nhƣ trong trạng thái phân tán. Khi độ pH thấp, ví dụ pH = -4 (môi trƣờng axit), urani dễ bị hòa tan di chuyển trong các đá tới chỗ tiếp xúc với các chất khử (H2S, các vật chất có nguồn gốc hữu cơ, chủ yếu là bitum, phốt pho, sắt) làm giảm thế oxy hóa – khử tới Eh = 0,1 von. Tại các hàng rào địa hóa đƣợc thành tạo dọc theo đƣờng vận chuyển của các dung dịch chứa urani do các điều kiện lý hóa thay đổi làm cho urani từ dung dịch nƣớc bị kết tủa dƣới dạng các hợp chất khó hòa tan. Khi pH > 8 (môi trƣờng Hoàng Thị Hà 13 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.com Trƣờng ĐHKHTN – ĐHQGHN Luận văn thạc sĩ kiềm) urani cũng dễ bị hòa tan và di chuyển dƣới dạng các hợp chất loại Na4UO2(HCO3)3.
Các hợp chất này bền vững trong điều kiện độ pH thấp hoặc cao. Trong vùng trung hòa, độ hòa tan của các phức chất bị giảm đi, các phức chất bị phá hủy, kết quả là trong các đá thẩm thấu đối với nƣớc dƣới đất, phát sinh tự tích lũy các khoáng vật urani. Các hợp chất của Thori là các hợp chất khó hòa tan, trên thực tế không có mặt trong nƣớc dƣới đất cũng nhƣ nƣớc bề mặt. Trong nƣớc có chứa Urani, Radi và Radon với hàm lƣợng thấp, cá biệt cũng có chứa Thori và Kali.
Trong các điều kiện khác nhau, hàm lƣợng của chúng thay đổi trong phạm vi rộng. Thông thƣờng so với đá, hàm lƣợng các nguyên tố phóng xạ trong nƣớc nhỏ hơn 2 - 4 bậc, nhƣng vẫn có dị thƣờng U, Ra, Rn trong nƣớc cao hơn nhiều lần so với bình thƣờng. Vật chất phóng xạ trong đất trồng có mối quan hệ phụ thuộc vào hàm lƣợng U, Th có trong đá gốc (Lê Khánh Phồn, 2004). Tổng quan tình hình nghiên cứu Môi trƣờng phóng xạ là một phần trong môi trƣờng sống tự nhiên mà trong đó loài ngƣời hình thành và phát triển.
Hàng ngày con ngƣời luôn chịu những tác động liên tục của môi trƣờng phóng xạ. Đến một một mức độ nào đó, tùy thuộc vào mức và thời gian chiếu xạ, chúng có các tác động không tốt đến cơ thể sống. Nhận thức đƣợc vấn đề này, nhiều quốc gia đã tập trung nghiên cứu và công bố dƣới dạng tài liệu cấp quốc gia các thông tin: mức chiếu xạ tự nhiên có khả năng gây hại cho con ngƣời cần tiến hành đo vẽ, lập các bản đồ mức chiếu xạ tự nhiên, trên đó khoanh các diện tích có mức chiếu xạ có hại cho con ngƣời. Ngay từ những năm 80 của thế kỷ trƣớc, các nƣớc nhƣ Thụy Điển, Phần Lan, Nga, Mỹ, Cộng hòa Séc.
đã nghiên cứu và công bố các tiêu chuẩn về các mức chiếu xạ tự nhiên và an toàn cho con ngƣời. Cũng trong thời gian này, Thụy Điển đã đo mức chiếu xạ tự nhiên tƣơng đƣơng tỷ lệ 1:50.000 trên hàng trăm diện tích. Các bản đồ đó là cơ sở để cho phép xây dựng các khu dân cƣ, công nghiệp. Một số nghiên cứu có thể kể đến nhƣ “IAEA- TECDOC-5,6, The use gamma ray data to difine the natural radiation environment, Vienna 1990”, “IAEA -TECDOC - 827 (1995), Application of uranium exploaration data and techniques in enviromental studies”, “UNESCO, 1995, A global geochemical database for environmental and resource management”, “Central laboratory for radiological protection, Warszawa, Radiation atlas of Poland 2005”.
Hoàng Thị Hà 14 TIEU LUAN MOI download : skknchat@gmail.