Luận văn thạc sĩ nghiên cứu phát triển màng lọc quang xúc tác để xử lý chất hữu cơ trong nước

Luận văn thạc sĩ tập trung phát triển màng lọc quang xúc tác xử lý hiệu quả chất hữu cơ trong nước. Giải pháp mới cho môi trường bền vững.

Người đăng

Ẩn danh

Thể loại

Luận văn thạc sĩ

2019

62
1
0

Phí lưu trữ

30 Point

Mục lục chi tiết

DECLARATION IN LIEU OF OATH

ACKNOWLEDGEMENT

ABBREVIATION

TABLE OF CONTENTS

TABLE OF FIGURES

TABLE OF TABLES

INTRODUCTION

1. Introduction about photocatalyst

1.1. Overview of photocatalyst

1.2. Introduction about titanium dioxide

1.3. Gold nanoparticle supported on titanium dioxide (Aw/TiO2)

2. Photocatalytic membrane reactor

2.1. Research works on photocatalytic membrane reactor

2.2. Researches and application of AwTiO2 in water treatment

2.3. Organic pollutant status

3. Experimental section

3.1. Chemical and materials

3.2. Synthesis of Aw’TiO, photocatalyst

3.3. AwTiOx characteristic analysis method

3.4. into membrane surface

3.5. Design and construction of a PMR reactor

3.6. valuation of the system in removal of organic matter from feed water

3.7. Evaluation of batch reaction

3.8. livaluation of suspended reaction

3.9. Evaluation of muưnobnlized system

4. Chapter 3. Results and Discussion

4.1. Characteristics of photocatalyst

4.2. Coating AwLiQ2 on membrane surface

4.3. Evaluation of photocatalyst in batch reaction

4.4. livaluation of suspended PMR

4.5. Tivaluation of imưnobilized PMR

CONCLUSIONS

RECOMMENDATION

REFERENCES

ANNEX

Tóm tắt

I. Tổng quan về màng lọc quang xúc tác xử lý nước ô nhiễm

Ô nhiễm nguồn nước bởi các hợp chất hữu cơ bền vững là một thách thức môi trường toàn cầu. Các phương pháp xử lý truyền thống thường bộc lộ nhiều hạn chế về chi phí và hiệu quả. Trong bối cảnh đó, công nghệ xử lý tiên tiến dựa trên vật liệu quang xúc tác nổi lên như một giải pháp đột phá. Luận văn thạc sĩ về phát triển màng lọc quang xúc tác tập trung vào việc kết hợp ưu điểm của quá trình lọc màng và phản ứng quang hóa để phân hủy chất hữu cơ một cách triệt để. Công nghệ này, được gọi là Lò phản ứng màng quang xúc tác (Photocatalytic Membrane Reactor - PMR), hứa hẹn mang lại hiệu suất xử lý cao, giảm thiểu sản phẩm phụ độc hại và có khả năng tái sử dụng màng lọc. Mục tiêu chính của các nghiên cứu này là chế tạo một hệ thống nhỏ gọn, hiệu quả, có khả năng ứng dụng thực tiễn trong việc làm sạch nguồn nước sinh hoạt và công nghiệp. Việc lựa chọn vật liệu xúc tác phù hợp và tối ưu hóa thiết kế hệ thống là những yếu tố then chốt quyết định sự thành công của công nghệ, mở ra một hướng đi mới cho ngành xử lý nước thải.

1.1. Hiện trạng ô nhiễm chất hữu cơ trong các nguồn nước

Các hợp chất hữu cơ, đặc biệt là thuốc nhuộm công nghiệp như Methylene Blue (MB) hay Rhodamine B (RhB), là những tác nhân gây ô nhiễm nghiêm trọng. Chúng có nguồn gốc từ các ngành công nghiệp dệt may, giấy, và hóa chất. Sự hiện diện của chúng trong nước không chỉ làm mất mỹ quan, giảm khả năng truyền ánh sáng mà còn gây ra những tác động tiêu cực đến hệ sinh thái và sức khỏe con người. Các hợp chất này thường có cấu trúc phân tử phức tạp, bền vững, rất khó bị phân hủy bằng các phương pháp sinh học thông thường. Theo báo cáo của United Nations World Water Development (UNWWD), nhu cầu nước cho sản xuất công nghiệp dự kiến tăng 400% vào năm 2050, kéo theo sự gia tăng của các chất ô nhiễm. Tình trạng xử lý nước ô nhiễm hiện nay đòi hỏi các giải pháp công nghệ cao có khả năng phân hủy hoàn toàn các phân tử này thành những chất vô hại như CO2 và H2O.

1.2. Nguyên lý hoạt động của cơ chế quang xúc tác dị thể

Cơ chế quang xúc tác dị thể là nền tảng của công nghệ này. Khi một chất bán dẫn (ví dụ: TiO2) hấp thụ photon có năng lượng lớn hơn hoặc bằng năng lượng vùng cấm của nó, một cặp điện tử (e-) và lỗ trống (h+) sẽ được tạo ra. Lỗ trống có tính oxy hóa mạnh, có thể phản ứng trực tiếp với phân tử hữu cơ hoặc với nước để tạo ra gốc hydroxyl (•OH) – một tác nhân oxy hóa cực mạnh. Trong khi đó, điện tử có thể phản ứng với oxy hòa tan để tạo ra gốc superoxide (•O2-). Cả hai gốc tự do này đều tham gia vào quá trình phân hủy chất hữu cơ thành các sản phẩm đơn giản. Hiệu quả của quá trình này phụ thuộc vào khả năng tách cặp điện tử-lỗ trống và diện tích bề mặt của vật liệu quang xúc tác. Đây là một phản ứng quang hóa mạnh mẽ, có khả năng xử lý nhiều loại chất ô nhiễm khác nhau mà không cần hóa chất bổ sung.

II. Thách thức trong xử lý nước và hạn chế của vật liệu TiO2

Mặc dù Titanium Dioxide (TiO2) là vật liệu quang xúc tác phổ biến nhất nhờ tính ổn định, giá rẻ và không độc hại, nó vẫn tồn tại những hạn chế cố hữu. Vấn đề lớn nhất là vùng cấm năng lượng rộng (khoảng 3.2 eV), khiến TiO2 chỉ hoạt động hiệu quả dưới bức xạ tia cực tím (UV), vốn chỉ chiếm khoảng 5% trong phổ năng lượng mặt trời. Điều này làm giảm đáng kể khả năng ứng dụng thực tế, đặc biệt là trong các hệ thống xử lý sử dụng ánh sáng tự nhiên. Thêm vào đó, tỷ lệ tái hợp của cặp điện tử-lỗ trống trong TiO2 khá cao, làm giảm hiệu suất lượng tử của quá trình. Một thách thức khác là việc thu hồi bột xúc tác sau khi xử lý. Nếu sử dụng ở dạng huyền phù, việc tách các hạt nano ra khỏi nước đòi hỏi các công đoạn phức tạp, tốn kém. Những hạn chế này thúc đẩy các nhà khoa học tìm kiếm giải pháp cải tiến vật liệu để nâng cao hiệu quả xử lý chất hữu cơ trong nước dưới ánh sáng khả kiến (visible light).

2.1. Phân tích vùng cấm năng lượng và hoạt tính quang của TiO2

Hoạt tính quang xúc tác của TiO2 phụ thuộc trực tiếp vào cấu trúc tinh thể của nó, với ba dạng chính là anatase, rutile và brookite. Dạng anatase thường cho thấy hoạt tính cao nhất. Tuy nhiên, như đã đề cập, vùng cấm năng lượng 3.2 eV yêu cầu nguồn sáng có bước sóng dưới 400 nm (vùng UV) để kích hoạt. Nghiên cứu của Fujishima và Honda năm 1972 đã mở đường cho ứng dụng của TiO2, nhưng cũng chỉ ra giới hạn này. Việc phụ thuộc vào tia UV làm tăng chi phí vận hành do phải sử dụng đèn UV nhân tạo và hạn chế việc tận dụng nguồn năng lượng mặt trời dồi dào. Để vượt qua rào cản này, các phương pháp biến tính TiO2 như pha tạp kim loại, phi kim hoặc kết hợp với các vật liệu khác đã được nghiên cứu rộng rãi.

2.2. Vai trò hạt nano vàng Au trong việc cải thiện hiệu suất

Để khắc phục nhược điểm của TiO2, việc tích hợp các hạt nano kim loại quý như vàng (Au) đã được chứng minh là một giải pháp hiệu quả. Hạt nano vàng thể hiện một hiện tượng quang học đặc biệt gọi là Cộng hưởng Plasmon bề mặt (Surface Plasmon Resonance - SPR), cho phép chúng hấp thụ mạnh ánh sáng trong vùng khả kiến. Khi được chiếu sáng, các hạt Au trên bề mặt TiO2 sẽ bị kích thích, tạo ra một trường điện từ cục bộ tăng cường, giúp TiO2 hấp thụ được photon ở bước sóng dài hơn. Hơn nữa, mức năng lượng Fermi của Au thấp hơn dải dẫn của TiO2, giúp các điện tử được kích thích từ TiO2 di chuyển sang hạt Au, đóng vai trò như một "bẫy electron". Quá trình này ngăn chặn hiệu quả sự tái hợp của cặp điện tử-lỗ trống, từ đó tăng cường đáng kể hiệu suất xử lý và tốc độ phản ứng quang hóa.

III. Phương pháp tổng hợp vật liệu quang xúc tác Au TiO2 ưu việt

Luận văn thạc sĩ trình bày chi tiết quy trình tổng hợp vật liệu quang xúc tác lai hóa Au/TiO2 nhằm tối ưu hóa hoạt tính dưới ánh sáng khả kiến. Phương pháp chính được sử dụng là lắng đọng-kết tủa (deposition-precipitation). Quy trình này đảm bảo các hạt nano vàng được phân tán đồng đều trên bề mặt của Titanium Dioxide. Quá trình bắt đầu bằng việc điều chỉnh pH của dung dịch HAuCl4 về môi trường trung tính, sau đó thêm bột TiO2 P25 vào và khuấy trong điều kiện nhiệt độ được kiểm soát. Sau phản ứng, hỗn hợp được lọc, sấy khô và nghiền thành bột mịn. Sản phẩm cuối cùng là vật liệu composite Au/TiO2, sẵn sàng cho các bước đặc trưng vật liệu và thử nghiệm hoạt tính. Việc kiểm soát các tham số như pH, nhiệt độ, và thời gian khuấy là cực kỳ quan trọng để đạt được kích thước hạt Au mong muốn và khả năng bám dính tốt lên nền TiO2, quyết định trực tiếp đến hiệu quả phân hủy chất hữu cơ.

3.1. Quy trình thực nghiệm chế tạo vật liệu Au TiO2

Quy trình tổng hợp bắt đầu với việc gia nhiệt dung dịch HAuCl4·3H2O đến 70°C. Dung dịch NaOH được thêm vào để điều chỉnh pH lên mức 7.0. Sau đó, 1.0 g bột TiO2 P25 được phân tán vào dung dịch và khuấy liên tục trong 1 giờ ở 70°C, tiếp theo là 1 giờ ở nhiệt độ phòng. Bước này cho phép các ion vàng thủy phân và lắng đọng đồng đều trên bề mặt TiO2. Hỗn hợp sau đó được lọc để thu hồi phần rắn, rửa sạch bằng nước cất để loại bỏ các ion dư thừa, và sấy khô trong tủ sấy ở 100°C qua đêm. Cuối cùng, mẫu rắn được nghiền mịn bằng cối mã não để thu được bột vật liệu quang xúc tác Au/TiO2 đồng nhất. Theo tài liệu gốc, phương pháp này đã tạo ra vật liệu với hàm lượng Au khoảng 0.64%.

3.2. Đặc trưng vật liệu qua phân tích ICP MS và UV Vis

Để xác nhận sự thành công của quá trình tổng hợp, các kỹ thuật đặc trưng vật liệu tiên tiến đã được áp dụng. Phổ kế khối lượng plasma cảm ứng (ICP-MS) được dùng để xác định chính xác hàm lượng vàng lắng đọng trên TiO2. Kết quả từ tài liệu cho thấy hàm lượng Au trung bình là 0.64%, phù hợp với mục tiêu thiết kế. Trong khi đó, phổ hấp thụ UV-Vis được sử dụng để xác nhận sự hiện diện của hiệu ứng SPR từ các hạt nano vàng. Phổ đồ cho thấy một đỉnh hấp thụ rõ rệt ở bước sóng khoảng 550 nm, đây là đặc trưng của các hạt nano vàng, chứng tỏ vật liệu có khả năng hấp thụ năng lượng trong vùng ánh sáng khả kiến. Các phân tích này khẳng định vật liệu Au/TiO2 đã được tổng hợp thành công với các đặc tính mong muốn cho ứng dụng xúc tác dị thể.

IV. Cách chế tạo màng lọc quang xúc tác và thiết kế hệ thống

Từ vật liệu quang xúc tác đã tổng hợp, bước tiếp theo là chế tạo màng lọc nano tích hợp. Nghiên cứu sử dụng kỹ thuật phun phủ bằng súng phun khí (airbrushing) để lắng đọng một lớp mỏng Au/TiO2 lên bề mặt của màng polymer Cellulose Tái sinh (Regenerated Cellulose - RC). Kỹ thuật này cho phép tạo ra một lớp phủ đồng đều và kiểm soát được khối lượng xúc tác. Hệ thống lò phản ứng (PMR) được thiết kế ở quy mô phòng thí nghiệm, bao gồm một cell phản ứng làm từ PTFE, bơm nhu động, và nguồn đèn chiếu sáng. Hệ thống được thử nghiệm ở hai cấu hình: lơ lửng (suspended), trong đó bột xúc tác được phân tán trong nước, và cố định (immobilized), nơi xúc tác được phủ trực tiếp lên màng. Thiết kế này cho phép khảo sát các yếu tố ảnh hưởng như loại màng, nồng độ xúc tác và chế độ dòng chảy đến hiệu suất xử lý nước.

4.1. Kỹ thuật phủ vật liệu Au TiO2 lên nền màng polymer

Quy trình phủ màng bắt đầu bằng việc chuẩn bị một hỗn hợp huyền phù gồm bột Au/TiO2, nước, ethanol và một lượng nhỏ Nafion. Nafion đóng vai trò là chất kết dính, giúp các hạt xúc tác bám chắc hơn vào bề mặt màng polymer. Màng RC được đặt trên một đĩa gia nhiệt ở 60°C để dung môi bay hơi nhanh chóng trong quá trình phun. Súng phun khí nén được sử dụng để phun đều hỗn hợp huyền phù lên bề mặt màng. Quá trình này được lặp lại nhiều lần cho đến khi đạt được khối lượng xúc tác mong muốn. Khối lượng xúc tác được xác định bằng cách cân màng trước và sau khi phủ. Kỹ thuật này, dù đơn giản, đòi hỏi sự khéo léo để đảm bảo lớp phủ không bị nứt và có độ đồng đều cao, yếu tố quan trọng cho khả năng tái sử dụng màng lọc.

4.2. Mô hình hệ thống phản ứng PMR thực nghiệm

Hệ thống PMR thực nghiệm được thiết kế để vận hành ở chế độ dòng chảy liên tục. Nước thải mô phỏng (dung dịch Methylene Blue) được bơm từ bình chứa vào cell phản ứng. Cell phản ứng có thể tích nhỏ (5 mL), được chiếu sáng bằng đèn ánh sáng khả kiến (VIS) hoặc đèn UV. Áp suất trong hệ thống được duy trì ở mức thấp. Hệ thống có thể hoạt động ở chế độ lọc cụt (dead-end) hoặc lọc dòng chảy chéo (cross-flow). Chế độ dòng chảy chéo giúp giảm hiện tượng tắc nghẽn màng (fouling) và duy trì thông lượng ổn định hơn. Cấu hình này cho phép đánh giá toàn diện hoạt động của màng lọc quang xúc tác trong điều kiện gần với thực tế.

V. Đánh giá hiệu suất xử lý chất hữu cơ của màng quang xúc tác

Hiệu quả của hệ thống màng lọc quang xúc tác được đánh giá thông qua khả năng phân hủy chất hữu cơ Methylene Blue (MB) dưới ánh sáng khả kiến. Các thí nghiệm so sánh cho thấy vật liệu Au/TiO2 có hiệu suất vượt trội so với TiO2 tinh khiết trong cùng điều kiện chiếu sáng. Trong cấu hình lơ lửng, các yếu tố như kích thước lỗ màng, nồng độ xúc tác và thời gian phản ứng đã được tối ưu hóa. Kết quả cho thấy màng RC 30 KDa và thời gian phản ứng 120 phút cho hiệu quả cao nhất. Đối với cấu hình cố định, chế độ lọc dòng chảy chéo cho hiệu suất phân hủy MB cao hơn (63%) so với chế độ lọc cụt (57%). Tuy nhiên, một thách thức lớn được ghi nhận là hiện tượng bong tróc lớp xúc tác khỏi bề mặt màng sau một thời gian hoạt động. Điều này ảnh hưởng đến động học phản ứng và độ bền lâu dài của hệ thống.

5.1. Khảo sát khả năng phân hủy Methylene Blue trong nước

Hiệu suất xử lý Methylene Blue (MB) được đo bằng máy quang phổ UV-Vis, dựa trên sự thay đổi độ hấp thụ tại bước sóng cực đại (664 nm). Kết quả thực nghiệm cho thấy hệ thống Au/TiO2-VIS có thể đạt hiệu suất phân hủy lên tới 63% ở nồng độ xúc tác 2.5 mg/mL trong phản ứng theo mẻ. Trong hệ thống PMR lơ lửng, hiệu suất cao nhất đạt được là 50% sau 120 phút. Sự chênh lệch này cho thấy động học phản ứng bị ảnh hưởng bởi các yếu tố thủy động lực học trong hệ thống dòng chảy. Các kết quả này khẳng định tiềm năng của vật liệu quang xúc tác Au/TiO2 trong việc xử lý nước ô nhiễm chứa thuốc nhuộm hữu cơ.

5.2. So sánh hiệu suất xử lý giữa hệ lơ lửng và cố định

Hệ thống lơ lửng cho phép tiếp xúc tốt hơn giữa xúc tác và chất ô nhiễm, nhưng gặp khó khăn trong việc thu hồi xúc tác. Ngược lại, hệ thống cố định giải quyết được vấn đề thu hồi, nhưng hiệu suất xử lý có thể thấp hơn do hạn chế về truyền khối. Thí nghiệm trong luận văn cho thấy hệ cố định với dòng chảy chéo đạt hiệu quả phân hủy MB là 63%, cao hơn hệ lơ lửng (50%). Điều này có thể do một phần chất ô nhiễm được loại bỏ qua dòng retentate trong chế độ chảy chéo. Tuy nhiên, vấn đề bong tróc xúc tác ở hệ cố định là một nhược điểm nghiêm trọng cần được khắc phục để đảm bảo khả năng tái sử dụng màng lọc và tính ổn định của hệ thống.

VI. Kết luận và định hướng tương lai công nghệ màng quang xúc tác

Nghiên cứu đã tổng hợp thành công vật liệu quang xúc tác Au/TiO2 và chế tạo màng lọc quang xúc tác có khả năng phân hủy chất hữu cơ dưới ánh sáng khả kiến. Kết quả thực nghiệm đã chứng minh hiệu quả vượt trội của vật liệu lai hóa so với TiO2 truyền thống, mở ra tiềm năng ứng dụng trong các hệ thống xử lý nước thải thân thiện với môi trường và tiết kiệm năng lượng. Tuy nhiên, các thách thức về độ bền cơ học của lớp phủ xúc tác và hiện tượng tắc nghẽn màng vẫn cần được giải quyết. Hướng phát triển trong tương lai bao gồm việc nghiên cứu các phương pháp cố định xúc tác tiên tiến hơn, sử dụng các vật liệu màng nền bền hơn như màng gốm (ceramic membrane), và thử nghiệm hiệu quả của hệ thống đối với nhiều loại chất ô nhiễm khác nhau trong điều kiện thực tế. Việc tối ưu hóa hơn nữa sẽ đưa công nghệ này đến gần hơn với các ứng dụng thương mại.

6.1. Tổng kết những kết quả chính đã đạt được trong luận văn

Luận văn đã đạt được các mục tiêu chính: (1) Tổng hợp thành công vật liệu Au/TiO2 với hàm lượng Au 0.64% và kích thước hạt nano vàng khoảng 81 nm. (2) Chế tạo thành công màng lọc quang xúc tác bằng phương pháp phun phủ. (3) Đánh giá và so sánh hiệu suất của hai cấu hình PMR lơ lửng và cố định, trong đó hệ cố định với dòng chảy chéo cho hiệu suất phân hủy MB cao nhất là 63%. (4) Xác định được các điều kiện vận hành tối ưu cho hệ lơ lửng. Những kết quả này là cơ sở khoa học quan trọng cho việc phát triển các hệ thống xử lý nước ô nhiễm tiên tiến.

6.2. Hướng nghiên cứu phát triển màng lọc xử lý nước trong tương lai

Để cải thiện công nghệ, các nghiên cứu trong tương lai nên tập trung vào việc giải quyết vấn đề bong tróc xúc tác. Các phương pháp cố định khác như phương pháp sol-gel hoặc lắng đọng hóa học có thể mang lại độ bám dính tốt hơn. Việc sử dụng các vật liệu màng nền khác như gốm hoặc PVDF có thể tăng cường độ bền hóa học và cơ học. Ngoài ra, cần mở rộng phạm vi nghiên cứu sang các chất ô nhiễm hữu cơ khác như phenol, thuốc trừ sâu và dược phẩm. Đánh giá hiệu quả của hệ thống trong điều kiện nước thải thực tế, với sự hiện diện của nhiều thành phần phức tạp, cũng là một bước đi cần thiết để kiểm chứng khả năng tái sử dụng màng lọc và tính khả thi của công nghệ.

11/09/2025

Trích đoạn nội dung tài liệu

lời mở đầu, tỉnh hình vít tải Việt Nam, kết luận chung. -_ Chỉnh sửa sai lệch don vi. Ngày tháng năm Giáo viên hướng dẫn Tác giá luận văn CHU TICH HOI DONG DECLARATION IN LIEU OF OATIL By “Duong Nguyen Thi Thuy” ‘This is to confirm my Master ‘thesis was independently composed/authored by myself using solely the referred sources and support additionally assert that this Thesis has not been part of another examination process ACKNOWLEDGEMENT I would first like to sincerely express my thankfulness to my supervisors, Prof. Dang Kim Chi, Dr.

Dirk Hollmam of Institute for Chemistry at Rostock University and Dr. Ly Bich Thuy at Institute for Environmental Science and Technology. Dang Kim Chi was very willing lo spend her time on discussing wilh me and give me Imowledgeable advices and support whenever | ran into troubles and steer me to the right direction of my thesis. Dirk Hollman thoroughly instructed me a lot of experiment skills in laboratory and always supported ine during my lime researching in Germany.

Ly Bích Thuy is a person always providing me valuable comments and feedback with her high responsibility and expertise on my work from time totime io help me carry oul the scientific work wilh high efficiency Tam also gratelisl fo faculty of School of the Fnvirommental Scicnec and Technology - Hanoi University of Science and ‘Technology who enthusiastically guided, taught and helped me during the process of studying, researching and completing this thesis. also would like to thank Prof. Le Minh Thang and ROILAN Project - Rostock - Hanoi DAAD SDG Graduate School and all colleagues at Technical Chemistry Group, University of Rostock for supporting and creating favourable conditions for me to attend the Master Research Exchange Program at the Institute for Chemistry, University Rostock, Germany Finally, my great. gralilude is for my family and my friends who always believed and encouraged me so much during, my years of study.

This achievement would not have been possible without them, Author, Duong Nguyen ‘thi Thuy ABBREVIATION Absorbance PMRs Pholovalalytic membrane reactors MB Methylene blue XRD X-Ray Diffraction RC Regenerated Cellulose ICP-MS Inductively coupled plasma mass spectromety UV Ultraviolet VIS Visible Mw Molecular weight SPR Surface Plasmon Resonance PTEE Poly ‘Tetra Fluorethylene Ti0; Tianium đioxiđe Au/TiOs Gold nanoparticles deposited on titanium dioxide TABLE OF CONTENTS DECLAR.ATION IN LIEU OF OATH.ce iv ABBREVIATION. a wo TAHLE OF CONTUNTS. TARLE OF FIGURES. HH HH eeriere a TABLE OF TABLES INTRODUCTION.

Introduction about photocatalyst 1. Overview of photocatalyst 1. Introduction about titanium dioxide 13. Gold nanoparticle supported on titanium dioxide (Aw/TiO2) 2.

Photocatalytic membrane reactor 2. Research works on photocatalytic membrane reactor. 3, Researches and application of AwTiO2 in water treatment 4, Organic pollutant status. Experimental seơtioi.

so cào 2t sec 1. Chemical and materials 2. Synthesis of Aw’TiO, photocatalyst 2. AwTiOx characteristic analysis method 2.

into membrane surface 2. Design and construction of a PMR rcactor.4, valuation of the system in removal of organic matter from feed water. Evaluation of batch reaetion. livaluation of suspended reaclion.3, Evaluation of muưnobnlized syslemL Chapter 3.

Resulls and Discussion. Characteristics of photocatalyst:. 2, Coating AwLiQ2 on membrane surface eee 3, Evaluation of photocatalyst in batch reaction. livaluation of suspended PMR.

Tivaluation of imưnobilized PMR. CONCLUSIONS RECOMMENDATION REFERENCES ANNEX TABLE OF FIGURES Figure 1. Crystal structure of titanium dioxids phases of rutile, brookile and artalase (anzeer, 2013). Mechanism of photocatalytic reaction (Xu, Rangaiah, & Zhao, 2014).

Comparison between TiO2 and Au/TiO? reaction 16 Figure 4. The number of publications on the topic of PMR and PMR for water treatment. Annual average BODs content in majer rivers in Vietnam (2005-2009). Process of study experiment.

Diagram of Au/TiO2 synthesis process - - 30 Figure 8. Spraying Au nanoparticles on membrane surface. Schematie diagram of a lab-scale PMIR system. Schematic diagram of (a) tangential (crass) flow filtration and (b) dead— end filtration (HI Safty & Hoa, 2012).

UV-VIS absorbance of Au/TiQ2 photocatalyst - 37 Figure 12. Performance of Photocatalyst in different concentration - 40 Figure 13. Performance of different membrane MW at different amount of Aw‘liO2 Al Figure 14. Performance during the reaction time 42 Vigure 15.

Performance of different filtration mode im continuous flow.43 TABLE OF TABLES Table 1 Classification of PMRs configuration ‘Table 2. Advantagesand disadvantages of different configurations of PMR. Table 3 Experiments description Table 4. ICP result of Au/TiO2 sample.

Mass of Au/l102 coated in membrane surface Table 6 Solutions used to avoid photo catalysts peeling off the membrane. TNTRODUCTION Water is a unique natural resource playing an essential role in maintaining global ecosystems and quality of life. It is estimated that 97% water on earth is saline while the freshwater makes up only 3% but it is unevenly distributed over the world in different. forms of rivers, lakes, streams or glaciers, ele.

Despile very stall proportion, however, many freshwater bodies nowadays face increasingly serious pollution caused by human activities in various regions. Additionally, freshwater scarcity has happened conunorily over the decades. The causes of water shorlage are selated to climate change, rapid growth of population, increase in water demand for economic sectors ineffective water usage, and mostly quality degradation. In the modern cra, water pollution and contamination are regarded as one of the most substantial and worrisome problems that demands an immediate and practical solution.

According to United Naliou World Water Development (UNWWD) reporL, around 748 million people de not have access to pure drinking water around the world, and the water demand for industrial manufacturing will increase to 400 percent by 2050. ‘Under this context, the importance of development water treatment technologies is largely realized by researchers. Among wide array of water purification methods, photocatalysis has emerged as very promising solution because it requires low cost while showing great efficiency in pollutant removal without dangerous by-products The pholocatalysl-based method itself has derionstrated its effectiveness in trealing wide range of pollutants including organic and inorganic compounds from aqueous or gas phase syslems clean-up. Besides, in order 1o prevent photocalalyst.

from being, snixed with output flow, a scparation process is required. Membrane technology is well-known as an effective and mature method for a wide range of separation applications such as removal of small suspended solids or micro-organism. Thus, iL is reasonable to consider coupling the membrane process with photocatalysis to collect and reuse photocatalysts in the photocatalytic system to create Photocatalysis Membrane Reactar (PMR). This technique has paved the way for researchers to discover and achieve an applicable environmental-friendly solution (o address water pollution issues.

An order to develop a purifier for drinking water with small contaminant concentration at household scale, the study approached a PMR system using photocatalyst activated by visible light In which, the Au/TiO2 photocatalyst is selected 1o be applied. TiO2 is known as high and stable activity catalyst besides its large commercial potential and non-toxic characteristics. However, TiO, is only effective under UV light due to its large band gap (-32cV). Deposition of Au nano-particles on surface of the photocatalyst for purpose of take advantage of Surface Plasmon Resonance (SPR) is chosen to improve the effect of the photocatalytic system under visible irradiation.

This thesis aims to develop a simple configuration of an equipment of photocatalytic anembrane for organic pollutant degradation i walor. Tn order lo achieve the main objective, the following activities were caried out: «Synthesis of Aw’TiO» photocatalyst = Preparation of photocatalyst coated on regenerated cellilose membrane = Fvaluation of two PRM configuration in removal of orgaric matler (Methylene blue) from feed water: suspended system and immobilized system. In the purpose of develop a real device which consists of a combined PMR/pure MR. reactor for purification of drinking water, this study conducted taboratory experiments in degradation of Methylene Bluc.

The research synthosized and evaluated photocatalyst of AuliO: under visible light to approach application of photocatalysis to drinking water teatment in practical condition. Entire process of experiments was carried out at the laboratory at Interdisciplinary Faoulty Life, Light and Matter, Institute of Chemistry, University of Rostock. Introduction about photocatalyst 1. Overview of photocatalyst 1.

Definition of photocatalyst As part of catalysis - and more precisely of heterogeneous catalysis - heterogeneous photocatalysis is an area of chemistry impacting many reactions as varied as oxidation reactions, dehydrogenation reactions, metal deposition, hydrogen transfors, cto. Lleterogencous photocatalysis can be described as the acceleration of photoreaction in the presence of a catalyst. Basically, photocatalysis differentiates from oonventional calalysis by the activalion of the catalytic solid because iL ts aclivated ‘by adsorbing a photon and is capable of accelerating a reaction without being consumed. This photonic activation thus requires the use ofa semiconductor material as calalyst, provided that the radiation wavelengths are greater than ils band gap, which corresponds to the energy gap between both conduct ion and valence bands of the semiconductor.

Generally, the photocatalysis discipline exisls through the ability of a material, usually is semiconductor, to simultancously interact with light and reactants, through both absorption and adsorption phenomena, respectively. ‘here is a wide array of photowalalysl such aa TiQ2 (3,2 €V), SrTiO (3,4 eV), FeaOs (2,2 eV); Cds Œ,5 eV), WO (2,8 eV); ZnS (3,6 eV}, FeliOs (2,8 eV), ZrO2 (5 eV), V20s (2,8 eV): Nb20s (3,4 eV); SnOz (3,5 eV). Applications of photocatalyst Pholavatalyst has beer: provent as art ideal methed whieh can be used for various purposes such as degradation of different organic pollutants in wastewater, purification of air, and antibacterial activity. When compared with other methods, photocatalysis is rapidly growing and gaining more attention from the rescarchers due to its several advantages such as low cost, non-toxicity and attractive efficiency.

Introduction about titanium dioxide 1. History of discovery and research about titanium dioxide Among different kind of photocatalyst, TiQ2 has been most common and widely studied. Photocalalys! has found ils way since in 1972 by Fujishima and Honda when they had discovered Titanium Dioxide (TiO2). During that time, the purpose of TiD2 was for water splitting into hydrogen and oxygen in a photo-5 electrochemical cell.

This discovery has propagaled researchers Lo explore the usage of TiO2 in many arcas especially in photocatalysis. One of the earlier works on photocatalysis for wastewater treatment was conducted by Bahnemann in 1991 using TiO suspensions. They reported on the influence of light intensity, temperature and pH on the degradation rate of halogenated hydrocarbons using, ‘1iO2 photocatalyst suspensions. They have concluded that this technology has a bright potential for wastewater freatmen.

applications and detailed study are needed to further develop this technology. Inspired from this, a lot of research works have been conducted by using TiO: as photocatalyst for many applications because of its characters: chemical stability, nom-toxiciy, low cost, strom: oxidizity: abilities for the decomposition of organic pollutants, superhydrophilicity, long durability, nontoxicity, and transparency to visible light (Nakata & Fujishima, 201). Characteristics of titanium oxide Physival characteristics of TiOz = White powder, tum into yellow at high temperature = Stiffness, melting point is 1870°C = M—79.25 g/em? TiO: have many crystal structures including three main structures which are anatase, brookite and rutile. Anatase ( Rutile Brookite Figure 1.

Crystal structure of titanium dioxide phases of rutile, brookite and anatase (Janzeer, 2013). Mechanism of photocatalytic reaction of titanium dioxide The most commonly assumed photodegradation mechanism of TiO2 is based on Langmuir-Hinshelwood kinetic model. TiO: + hv > h’ +e ht +e" — heat hỶ + (FRO/OH*), OH(aq) e+. Or Reactantso + S <> Reactant OH: + Reactant Products When an electron in the balance band of the semiconductor absorbs a photon with energy greater than the band gap (AE) of the semiconductor, that electron becomes excited and jumps to the conduction band, leaving a positively charged hole in the valence band.

Besides the potentiality to recombines with the electron, the positively charged hole can oxidize water molecules to form hyper-reactive hydroxyl free radicals (OHs). The resulting hydroxyl radicals are the main agent that attack the chemical pollutant molecules or microorganism cells to purify water.

Nội dung được bảo vệ bản quyền — Tải xuống đầy đủ