Khóa luận tốt nghiệp chuyên ngành vật lý hạt nhân xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp

Khóa luận tốt nghiệp: Nghiên cứu xác định hoạt độ phóng xạ mẫu môi trường bằng phương pháp đo trực tiếp trong chuyên ngành vật lý hạt nhân.

• Tác giả: Phạm Thị Thùy Dương
• Người hướng dẫn: ThS. Lê Quang Vương
• Trường học: Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh
• Chuyên ngành: Vật lý hạt nhân
• Đề tài: Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp
• Loại tài liệu: khóa luận tốt nghiệp
• Năm xuất bản: 2019
• Địa điểm: Hồ Chí Minh

Mục lục chi tiết

• LỜI CẢM ƠN
• DANH MỤC CÁC KÍ HIỆU VÀ CHỮ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC BẢNG
• DANH MỤC CÁC HÌNH VẼ VÀ ĐỒ THỊ
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận
• 1.1.1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới
• 1.1.2. Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam
• 1.2. Mục tiêu và nội dung của khóa luận
• 1.3. Chuỗi phóng xạ trong tự nhiên
• 1.4. Qui luật phân rã phóng xạ. Cân bằng phóng xạ
• 1.5. Tương tác của bức xạ gamma với vật chất
• 1.6. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần
• 1.7. Hệ số tự hấp thụ
• 1.8. Kết luận chương 1
• 2. CHƯƠNG 2: ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. Đối tượng nghiên cứu
• 2.1.1. Hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe
• 2.1.2. Mẫu chuẩn và mẫu phân tích
• 2.2. Phương pháp nghiên cứu
• 2.2.1. Các phương pháp xác định hoạt độ
• 2.2.2. Công thức xác định hoạt độ
• 2.3. Kết luận chương 2
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần
• 3.2. Xác định hoạt độ của các mẫu phân tích
• 3.3. Kết luận chương 3
• KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

Tóm tắt

I. Tổng quan xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phổ kế gamma

Việc quan trắc phóng xạ môi trường đóng vai trò thiết yếu trong việc bảo vệ sức khỏe con người và hệ sinh thái. Hoạt động này giúp giám sát và đánh giá mức độ phơi nhiễm phóng xạ từ các nguồn tự nhiên và nhân tạo, từ đó đảm bảo các tiêu chuẩn về an toàn bức xạ. Trong môi trường, các đồng vị phóng xạ tự nhiên tồn tại phổ biến, chủ yếu thuộc ba chuỗi phân rã phóng xạ chính: chuỗi phân rã uranium-radium (bắt đầu từ 238U), chuỗi phân rã thorium (bắt đầu từ 232Th), và một đồng vị không thuộc chuỗi nào là Kali-40 (K-40). Các đồng vị này phát ra bức xạ gamma với các mức năng lượng đặc trưng, cho phép nhận diện và định lượng chúng. Phương pháp phân tích phổ gamma là công cụ mạnh mẽ và không phá hủy để thực hiện nhiệm vụ này. Bằng cách sử dụng các hệ phổ kế gamma hiện đại, các nhà khoa học có thể đo hoạt độ phóng xạ của từng đồng vị trong mẫu đất, đá, nước, hoặc thực vật. Việc xác định chính xác hoạt độ, với đơn vị Becquerel (Bq), là cơ sở để tính toán suất liều chiếu và đánh giá nguy cơ ô nhiễm phóng xạ. Bài viết này sẽ tập trung vào phương pháp trực tiếp để xác định hoạt độ, một kỹ thuật tiên tiến giúp rút ngắn thời gian phân tích so với các phương pháp truyền thống.

1.1. Tầm quan trọng của việc quan trắc phóng xạ môi trường

Giám sát phóng xạ môi trường là hoạt động không thể thiếu để đánh giá tác động của bức xạ ion hóa lên sức khỏe cộng đồng và môi trường sống. Mục tiêu chính là xác định sự hiện diện và nồng độ của các đồng vị phóng xạ tự nhiên và nhân tạo. Các kết quả đo lường cung cấp dữ liệu nền tảng để thiết lập bản đồ phông phóng xạ, giúp phát hiện sớm các dấu hiệu bất thường hoặc sự cố ô nhiễm phóng xạ. Thông qua việc đo hoạt độ phóng xạ, các cơ quan quản lý có thể tính toán suất liều chiếu mà con người phải nhận, đảm bảo liều chiếu này luôn nằm trong giới hạn an toàn theo quy định. Hơn nữa, dữ liệu từ quan trắc còn phục vụ cho các nghiên cứu về địa chất, khảo cổ và biến đổi khí hậu, cung cấp thông tin giá trị về lịch sử hình thành và phát triển của Trái Đất.

1.2. Các chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên chính trong mẫu

Trong tự nhiên, phần lớn bức xạ gamma nền bắt nguồn từ ba nguồn chính. Thứ nhất là chuỗi phân rã uranium-radium, khởi đầu từ 238U và kết thúc ở đồng vị bền 206Pb, chuỗi này bao gồm nhiều đồng vị phát gamma quan trọng như 226Ra, 214Pb và 214Bi. Thứ hai là chuỗi phân rã thorium, bắt đầu từ 232Th và kết thúc ở 208Pb, với các đồng vị con cháu đặc trưng như 228Ac, 212Pb và 208Tl. Nguồn thứ ba là đồng vị Kali-40 (K-40), một đồng vị tồn tại độc lập, không thuộc chuỗi nào nhưng có mặt phổ biến trong vỏ Trái Đất và cơ thể sinh vật. Việc phân tích các đỉnh năng lượng gamma đặc trưng từ các đồng vị này trong phân tích phổ gamma cho phép các nhà khoa học xác định hoạt độ riêng phần của từng chuỗi và từng đồng vị.

II. Hướng dẫn khắc phục hạn chế khi đo hoạt độ phóng xạ truyền thống

Phương pháp truyền thống để xác định hoạt độ 238U và 232Th là dựa vào trạng thái cân bằng phóng xạ thế kỷ giữa đồng vị mẹ và các sản phẩm con cháu phát tia gamma mạnh. Ví dụ, hoạt độ 238U thường được suy ra từ hoạt độ của 214Pb và 214Bi. Tuy nhiên, phương pháp này tồn tại nhiều thách thức đáng kể. Thách thức lớn nhất là yêu cầu thời gian chờ đợi. Để đạt được trạng thái cân bằng giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu (đặc biệt là khí Radon 222Rn), mẫu cần được niêm phong kín trong hộp chứa và lưu giữ từ 20 đến 30 ngày. Khoảng thời gian này làm chậm tiến độ nghiên cứu và không phù hợp cho các ứng dụng cần kết quả nhanh. Hơn nữa, việc đảm bảo độ kín tuyệt đối của hộp chứa mẫu là rất khó khăn. Bất kỳ sự rò rỉ nào của khí Radon cũng sẽ dẫn đến việc đánh giá sai hoạt độ, gây ra sai số lớn trong kết quả. Đối với các mẫu sinh học, việc lưu trữ lâu ngày có thể gây phân hủy, làm thay đổi khối lượng và cấu trúc mẫu. Do đó, việc tìm kiếm một phương pháp thay thế để khắc phục những nhược điểm này là cực kỳ cần thiết trong lĩnh vực vật lý hạt nhân ứng dụng.

2.1. Yêu cầu thời gian chờ đợi trong phương pháp cân bằng phóng xạ

Phương pháp đo cân bằng hoạt độ dựa trên định luật phân rã phóng xạ và trạng thái cân bằng thế kỷ. Để hoạt độ của các đồng vị con cháu (ví dụ 214Pb, 214Bi) phản ánh đúng hoạt độ của đồng vị mẹ (226Ra và 238U), cần có một khoảng thời gian đủ dài để hệ đạt đến trạng thái cân bằng. Quá trình này đòi hỏi phải niêm phong mẫu trong hộp kín ít nhất 3-4 tuần để tích tụ lại khí Radon-222 và các sản phẩm phân rã của nó. Yêu cầu này làm kéo dài đáng kể quy trình phân tích, gây bất tiện cho các phòng thí nghiệm cần xử lý số lượng lớn mẫu hoặc trong các tình huống khẩn cấp cần đánh giá ô nhiễm nhanh chóng.

2.2. Rủi ro sai số từ việc thoát khí Radon và hư hỏng mẫu

Một trong những thách thức kỹ thuật lớn nhất của phương pháp cân bằng là ngăn chặn sự thất thoát khí Radon-222, một sản phẩm dạng khí trong chuỗi phân rã uranium-radium. Nếu hộp chứa mẫu không được niêm phong hoàn hảo, Radon sẽ thoát ra ngoài, làm cho hoạt độ của các đồng vị con cháu như 214Pb và 214Bi đo được thấp hơn thực tế, dẫn đến kết quả hoạt độ 226Ra bị đánh giá thấp. Đối với các mẫu có nguồn gốc sinh học hoặc chứa độ ẩm cao, việc lưu trữ trong thời gian dài có thể gây ra quá trình phân hủy sinh học, làm thay đổi khối lượng và mật độ mẫu, ảnh hưởng đến hiệu ứng tự hấp thụ và kết quả đo cuối cùng.

III. Phương pháp xác định hoạt độ mẫu môi trường không cần chờ đợi

Để giải quyết các hạn chế của phương pháp đo cân bằng, phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp đã được đề xuất và nghiên cứu. Kỹ thuật này cho phép phân tích mẫu ngay sau khi xử lý mà không cần thời gian chờ đợi để thiết lập cân bằng. Nguyên tắc cốt lõi của phương pháp này là đo trực tiếp bức xạ gamma từ chính các đồng vị cần quan tâm hoặc các đồng vị con cháu có chu kỳ bán rã rất ngắn. Đối với việc xác định 226Ra, phương pháp này tập trung vào đỉnh năng lượng 186.21 keV. Tuy nhiên, một thách thức kỹ thuật nảy sinh do sự chồng chập của đỉnh gamma này với đỉnh 185.7 keV từ 235U, một đồng vị của uranium. Nhờ khả năng phân giải năng lượng vượt trội của detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe, hai đỉnh này có thể được phân tách một phần hoặc xử lý thông qua các thuật toán phân tích phổ gamma chuyên dụng. Theo các nghiên cứu uy tín, như của Lê Quang Vương và cộng sự [12], khi có sự cân bằng tự nhiên giữa 238U và 235U, tổng số đếm tại vùng đỉnh 186 keV có sự đóng góp 57.2% từ 226Ra và 42.8% từ 235U. Việc áp dụng tỷ lệ này cho phép tính toán chính xác hoạt độ của 226Ra một cách nhanh chóng và đáng tin cậy.

3.1. Nguyên lý cơ bản của kỹ thuật đo hoạt độ phóng xạ trực tiếp

Phương pháp đo trực tiếp dựa trên việc ghi nhận tia gamma phát ra trực tiếp từ hạt nhân phóng xạ quan tâm. Thay vì chờ đợi các sản phẩm con cháu đạt trạng thái cân bằng, phương pháp này tập trung vào các đỉnh năng lượng đặc trưng của chính đồng vị mẹ hoặc các đồng vị con có chu kỳ bán rã rất ngắn. Điều này loại bỏ hoàn toàn yêu cầu niêm phong và chờ đợi mẫu trong nhiều tuần, cho phép triển khai phân tích ngay lập tức. Kỹ thuật này đặc biệt hữu ích cho các mẫu không ổn định hoặc các ứng dụng cần kết quả nhanh chóng, giúp tăng hiệu suất và giảm chi phí vận hành phòng thí nghiệm.

3.2. Vai trò của detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe

Sự thành công của phương pháp trực tiếp phụ thuộc rất nhiều vào chất lượng của hệ thống đo, đặc biệt là detector bán dẫn siêu tinh khiết HPGe (High-Purity Germanium). Detector HPGe có độ phân giải năng lượng cực kỳ cao, vượt trội so với các loại detector nhấp nháy NaI(Tl). Khả năng này cho phép nó phân tách rõ ràng các đỉnh năng lượng gamma nằm gần nhau, chẳng hạn như đỉnh 186.21 keV của 226Ra và 185.7 keV của 235U. Độ phân giải cao giúp giảm thiểu sai số trong việc xác định diện tích đỉnh, từ đó nâng cao độ chính xác của kết quả đo hoạt độ phóng xạ.

3.3. Xử lý nhiễu chồng đỉnh gamma 186 keV từ 226Ra và 235U

Vấn đề chồng lấn giữa đỉnh gamma của 226Ra (186.21 keV) và 235U (185.7 keV) là một thách thức lớn. Để xác định hoạt độ 226Ra, cần phải loại bỏ sự đóng góp từ 235U. Dựa trên tỷ lệ hàm lượng tự nhiên của các đồng vị Uranium (99.27% 238U và 0.72% 235U), các nghiên cứu đã thiết lập một tỷ lệ đóng góp ổn định vào tổng diện tích đỉnh 186 keV. Cụ thể, trong điều kiện cân bằng đồng vị, 57.2% số đếm tại vùng năng lượng này thuộc về 226Ra [12]. Bằng cách áp dụng hệ số hiệu chỉnh này trong quá trình xử lý số liệu phổ kế, hoạt độ của 226Ra có thể được tính toán một cách chính xác mà không cần đo riêng 235U.

IV. Cách hiệu chuẩn và phân tích phổ gamma để đo hoạt độ chính xác

Để đảm bảo kết quả đo hoạt độ phóng xạ chính xác, việc hiệu chuẩn hệ thống phổ kế gamma là bước bắt buộc. Quá trình này bao gồm hai phần chính: hiệu chuẩn năng lượng và hiệu chuẩn hiệu suất. Hiệu chuẩn năng lượng thiết lập mối quan hệ giữa kênh của bộ phân tích đa kênh và năng lượng tia gamma, đảm bảo các đỉnh năng lượng được xác định đúng vị trí. Quan trọng hơn là hiệu chuẩn hiệu suất, nhằm xây dựng đường cong biểu diễn hiệu suất ghi của detector theo năng lượng. Đường cong này được xây dựng bằng cách đo một hoặc nhiều mẫu chuẩn phóng xạ đã biết trước hoạt độ và thành phần, như mẫu RGU-1 của IAEA. Tuy nhiên, hiệu suất ghi bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ tia gamma bên trong mẫu, phụ thuộc vào mật độ và thành phần hóa học của mẫu. Do đó, cần phải tính toán và áp dụng hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cho từng mẫu phân tích cụ thể. Sau khi có phổ gamma, diện tích các đỉnh năng lượng toàn phần được xác định và sử dụng cùng với đường cong hiệu suất đã hiệu chỉnh để tính toán hoạt độ của từng đồng vị theo công thức chuyên ngành.

4.1. Xây dựng đường cong hiệu suất ghi của detector với mẫu chuẩn

Đường cong hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần (full-energy peak efficiency) là yếu tố quan trọng nhất để chuyển đổi số đếm ghi nhận được thành hoạt độ. Đường cong này được xây dựng bằng cách đo một mẫu chuẩn phóng xạ (ví dụ RGU-1) có hình học, mật độ và ma trận nền tương tự mẫu phân tích. Mẫu chuẩn chứa các đồng vị phát ra tia gamma ở nhiều mức năng lượng khác nhau. Bằng cách đo phổ của mẫu chuẩn và biết trước hoạt độ của nó, hiệu suất ghi của detector tại mỗi mức năng lượng được tính toán. Tập hợp các điểm dữ liệu (năng lượng, hiệu suất) này sau đó được khớp bằng một hàm đa thức để tạo ra một đường cong hiệu suất liên tục.

4.2. Hiệu chỉnh hiện tượng tự hấp thụ tia gamma trong mẫu môi trường

Khi tia gamma di chuyển trong vật chất của mẫu, cường độ của nó bị suy giảm do tương tác của tia gamma với vật chất (hiệu ứng quang điện, tán xạ Compton, tạo cặp). Hiện tượng này gọi là tự hấp thụ, và mức độ của nó phụ thuộc vào năng lượng tia gamma, mật độ và thành phần nguyên tố của mẫu. Do mẫu phân tích và mẫu chuẩn phóng xạ có thể có mật độ và thành phần khác nhau, việc hiệu chỉnh cho hiệu ứng này là cần thiết. Hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ (Cabs) có thể được xác định bằng thực nghiệm qua phép đo truyền qua, hoặc tính toán dựa trên thành phần hóa học của mẫu bằng các phần mềm chuyên dụng như XCOM.

4.3. Công thức tính và xử lý số liệu phổ kế trong đo hoạt độ

Sau khi thu được phổ gamma và xác định diện tích đỉnh thực (N(E)) sau khi đã trừ nền phông phóng xạ, hoạt độ (A) của một đồng vị được tính theo công thức: A = N(E) / [C_abs * ε(E) * Iγ(E) * t * m_s]. Trong đó, ε(E) là hiệu suất ghi tại năng lượng E (lấy từ đường cong hiệu suất), Iγ(E) là xác suất phát gamma, t là thời gian đo, m_s là khối lượng mẫu, và C_abs là hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ. Việc xử lý số liệu phổ kế được thực hiện bằng các phần mềm chuyên dụng như Maestro, Genie-2000, cho phép xác định chính xác diện tích đỉnh và sai số đi kèm, đảm bảo độ tin cậy của kết quả cuối cùng.

V. Kết quả thực nghiệm xác định hoạt độ mẫu môi trường trực tiếp

Nghiên cứu trong khóa luận đã áp dụng thành công phương pháp đo trực tiếp để xác định hoạt độ của các đồng vị trong năm mẫu đá đã qua xử lý. Các mẫu được đo ngay sau khi chuẩn bị và đo lại sau 30 ngày để có kết quả theo phương pháp cân bằng nhằm mục đích so sánh. Kết quả cho thấy sự tương quan tốt giữa hai phương pháp, khẳng định tính khả thi và độ tin cậy của phương pháp trực tiếp. Cụ thể, đối với mẫu M1, hoạt độ của các đồng vị trong chuỗi phân rã uranium-radium như 234Th, 226Ra, 214Pb, và 214Bi có sai biệt giữa hai phương pháp dưới 9%. Đặc biệt, hoạt độ của 226Ra, đồng vị quan trọng nhất, khi xác định bằng phương pháp trực tiếp (62.77 ± 1.32 Bq/kg) và phương pháp cân bằng (68.73 ± 1.39 Bq/kg) có độ sai biệt chỉ là 8.67%. Sự chênh lệch này nằm trong giới hạn sai số chấp nhận được của các phép đo hạt nhân, chứng tỏ rằng việc sử dụng đỉnh 186 keV với hệ số hiệu chỉnh cho 235U là hoàn toàn hợp lý. Kết quả này mở ra tiềm năng ứng dụng rộng rãi phương pháp trực tiếp trong các hoạt động quan trắc phóng xạ môi trường.

5.1. So sánh kết quả đo hoạt độ giữa phương pháp trực tiếp và cân bằng

Kết quả thực nghiệm trên các mẫu đá cho thấy sự tương đồng cao giữa hai phương pháp. Ví dụ, hoạt độ của đồng vị 214Bi (tại đỉnh 609.3 keV) trong mẫu M1 đo bằng phương pháp trực tiếp là 70.00 ± 0.90 Bq/kg, trong khi phương pháp cân bằng cho kết quả là 69.71 ± 0.90 Bq/kg, với độ sai biệt chỉ 0.41%. Tương tự, hoạt độ của 226Ra trong 5 mẫu phân tích có độ sai biệt giữa hai phương pháp dao động từ 8.67% đến dưới 20%. Sự sai biệt này có thể đến từ sự khác biệt nhỏ trong thành phần hóa học giữa các mẫu chưa được hiệu chỉnh chính xác hoàn toàn. Tuy nhiên, mức độ tương quan này đủ để khẳng định phương pháp trực tiếp là một sự thay thế đáng tin cậy.

5.2. Đánh giá độ tin cậy và trạng thái cân bằng phóng xạ trong mẫu

Để kiểm tra trạng thái cân bằng phóng xạ trong mẫu, hoạt độ của 226Ra (đo qua đỉnh 186 keV) được so sánh với hoạt độ của các sản phẩm con cháu như 214Pb và 214Bi. Kết quả cho thấy, trong cả hai phương pháp đo, hoạt độ của các đồng vị này có giá trị gần bằng nhau, với độ sai biệt dao động trong khoảng 1-16%. Điều này chứng tỏ các mẫu đá phân tích đã ở trạng thái gần cân bằng thế kỷ. Phát hiện này củng cố thêm độ tin cậy của phương pháp trực tiếp, vì nó chứng minh rằng việc sử dụng tỷ lệ phân chia đỉnh 186 keV (dựa trên giả định cân bằng) là phù hợp với thực tế của mẫu.

VI. Tương lai phương pháp xác định hoạt độ và an toàn bức xạ

Phương pháp xác định hoạt độ mẫu môi trường trực tiếp đã chứng minh được những ưu điểm vượt trội về thời gian và hiệu quả so với phương pháp đo cân bằng truyền thống. Việc loại bỏ giai đoạn chờ đợi 30 ngày không chỉ đẩy nhanh tiến độ nghiên cứu mà còn giảm thiểu rủi ro sai số do thoát khí Radon hay sự phân hủy của mẫu. Điều này làm cho phương pháp trực tiếp trở thành lựa chọn lý tưởng cho các chương trình quan trắc phóng xạ môi trường quy mô lớn, các ứng dụng trong công nghiệp khai khoáng và đánh giá tác động môi trường. Để tiếp tục hoàn thiện kỹ thuật này, các hướng nghiên cứu trong tương lai có thể tập trung vào việc tối ưu hóa các yếu tố ảnh hưởng đến độ chính xác, như hiệu ứng cộng gộp (coincidence summing) và việc xác định chính xác thành phần hóa học của mẫu để hiệu chỉnh tự hấp thụ một cách tốt hơn. Việc phát triển các thuật toán phân tích phổ gamma thông minh hơn cũng sẽ góp phần nâng cao độ tin cậy của phương pháp, đóng góp tích cực vào công tác đảm bảo an toàn bức xạ cho cộng đồng.

6.1. Ưu điểm vượt trội của phương pháp đo hoạt độ phóng xạ trực tiếp

Ưu điểm lớn nhất của phương pháp này là tiết kiệm thời gian, cho phép trả kết quả phân tích trong vòng một ngày thay vì một tháng. Điều này đặc biệt quan trọng trong các trường hợp cần đánh giá nhanh mức độ phơi nhiễm hoặc ô nhiễm. Phương pháp trực tiếp cũng giảm thiểu các bước xử lý mẫu phức tạp liên quan đến việc niêm phong, giảm rủi ro sai số do thao tác của con người. Hơn nữa, nó rất phù hợp để phân tích các mẫu sinh học hoặc mẫu không ổn định, vốn không thể lưu trữ trong thời gian dài. Những lợi thế này giúp tăng hiệu suất và giảm chi phí cho các phòng thí nghiệm phân tích hạt nhân.

6.2. Hướng nghiên cứu tiếp theo để tối ưu hóa phép đo gamma

Để nâng cao hơn nữa độ chính xác, các nghiên cứu trong tương lai cần tập trung vào một số vấn đề. Thứ nhất, cần xác định thành phần nguyên tố chi tiết của từng mẫu phân tích để tính toán hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ chính xác hơn. Thứ hai, cần đánh giá và hiệu chỉnh ảnh hưởng của hiệu ứng cộng gộp (coincidence summing), đặc biệt đối với các đồng vị phát đa tia gamma như 214Bi. Cuối cùng, việc áp dụng phương pháp trên nhiều loại mẫu khác nhau (đất, trầm tích, thực phẩm) với các hình học đo đa dạng sẽ giúp kiểm chứng và mở rộng phạm vi ứng dụng của kỹ thuật này, góp phần hoàn thiện quy trình chuẩn trong quan trắc phóng xạ môi trường.

Nội dung chính

Bối cảnh và vấn đề nghiên cứu

Trong lĩnh vực đo lường và phân tích phóng xạ môi trường, việc xác định hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên đóng vai trò thiết yếu trong việc quan trắc mức độ an toàn bức xạ và đánh giá địa chất. Phương pháp truyền thống được áp dụng rộng rãi là phương pháp đo cân bằng phóng xạ (cân bằng thế kỷ). Tuy nhiên, phương pháp này đòi hỏi quy trình xử lý mẫu nghiêm ngặt và bắt buộc phải lưu trữ, đóng kín mẫu trong khoảng thời gian từ 20 đến 30 ngày để chuỗi phân rã phóng xạ đạt trạng thái cân bằng. Quá trình lưu mẫu kéo dài này bộc lộ nhiều hạn chế thực tiễn: các mẫu sinh học rất dễ bị phân hủy, hư hỏng theo thời gian; đối với các mẫu đất đá, nếu quy cách đóng gói không tuyệt đối kín sẽ dẫn đến hiện tượng thất thoát khí Radon (${}^{222}\text{Rn}$), gây sai số đáng kể cho kết quả phân tích.

Để khắc phục những nhược điểm trên, phương pháp xác định hoạt độ trực tiếp được đề xuất nhằm tối ưu hóa thời gian phân tích, cho phép tiến hành đo đạc ngay sau khi chuẩn bị mẫu. Khóa luận tốt nghiệp "Xác định hoạt độ mẫu môi trường bằng phương pháp trực tiếp" của tác giả Phạm Thị Thùy Dương (chuyên ngành Vật lí hạt nhân, Khoa Vật lý, Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh, thực hiện năm 2019 dưới sự hướng dẫn của ThS. Lê Quang Vương) tập trung giải quyết bài toán đo lường này bằng hệ phổ kế gamma độ phân giải cao.

Mục tiêu và nhiệm vụ nghiên cứu của đề tài bao gồm:

1. Xác định hoạt độ của một số mẫu môi trường thông qua phổ bức xạ gamma ghi nhận bởi đầu dò bán dẫn Germanium siêu tinh khiết (HPGe) bằng phương pháp trực tiếp.
2. Thiết lập đường chuẩn hiệu suất ghi nhận đỉnh năng lượng toàn phần thông qua mẫu chuẩn thể tích $\text{RGU-1}$.
3. Tính toán và hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ bức xạ gamma phát sinh do thành phần hóa học và mật độ khối lượng của mẫu đo.
4. Đo đạc thực nghiệm và so sánh kết quả hoạt độ giữa phương pháp trực tiếp và phương pháp đo cân bằng truyền thống, từ đó kiểm chứng tính khả thi của việc xác định hoạt độ ${}^{226}\text{Ra}$ qua đỉnh năng lượng $186{,}21\text{ keV}$.

Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:

• Đối tượng nghiên cứu: Hệ phổ kế gamma phông thấp sử dụng đầu dò HPGe ký hiệu GEM P4-83 đặt tại Viện Y tế Công cộng TP. Hồ Chí Minh; mẫu chuẩn quặng uranium $\text{IAEA-RGU-1}$; các mẫu đá môi trường được gia công và xử lý thành dạng hình học trụ đồng nhất (ký hiệu từ M1 đến M5).
• Phạm vi không gian và thời gian: Nghiên cứu được triển khai tại Phòng thí nghiệm Vật lý hạt nhân thuộc Trường Đại học Sư phạm TP. Hồ Chí Minh và Viện Y tế Công cộng TP. Hồ Chí Minh, hoàn thành vào tháng 5 năm 2019.

---

Cơ sở lý thuyết và phương pháp

Cơ sở lý thuyết của khóa luận dựa trên các quy luật phân rã phóng xạ, trạng thái cân bằng phóng xạ và cơ chế tương tác của bức xạ gamma với vật chất:

• Quy luật phân rã và cân bằng phóng xạ: Chuỗi phóng xạ tự nhiên của Uranium (${}^{238}\text{U}$) và Actinium (${}^{235}\text{U}$) phát ra các tia gamma đặc trưng từ các hạt nhân con cháu như ${}^{234}\text{Th}$, ${}^{226}\text{Ra}$, ${}^{214}\text{Pb}$, ${}^{214}\text{Bi}$. Khi đạt cân bằng thế kỷ, hoạt độ của các hạt nhân con cháu bằng hoạt độ của hạt nhân mẹ.
• Tương tác của bức xạ gamma với vật chất: Quá trình suy giảm cường độ chùm tia gamma khi truyền qua môi trường hấp thụ diễn ra thông qua ba hiệu ứng chính: hiệu ứng quang điện (chiếm ưu thế ở vùng năng lượng thấp), tán xạ Compton (vùng năng lượng trung bình) và sự tạo cặp electron-positron (ngưỡng năng lượng trên $1{,}022\text{ MeV}$).
• Hiệu ứng tự hấp thụ và hiệu suất ghi nhận: Trong phép đo mẫu khối lượng/thể tích lớn, photon gamma tự bị hấp thụ một phần ngay trong lòng mẫu trước khi đến đầu dò. Hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần ($\varepsilon$) chịu ảnh hưởng đồng thời bởi hình học đo, khoảng cách mẫu - đầu dò, mật độ khối lượng ($\rho$) và thành phần hóa học của mẫu.

Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm và xử lý dữ liệu:

• Tách đóng góp tại đỉnh $186\text{ keV}$: Khó khăn cốt lõi của phép đo trực tiếp nằm ở sự chồng chập năng lượng giữa đỉnh $186{,}21\text{ keV}$ của ${}^{226}\text{Ra}$ và đỉnh $185{,}7\text{ keV}$ của ${}^{235}\text{U}$. Dựa trên các dữ liệu hạt nhân cập nhật và nghiên cứu của Lê Quang Vương cùng cộng sự [12] và Ebaid [15], tác giả áp dụng tỷ lệ đóng góp số đếm: tại trạng thái cân bằng, ${}^{226}\text{Ra}$ đóng góp $57{,}2%$ và ${}^{235}\text{U}$ đóng góp $42{,}8%$ trong tổng diện tích đỉnh $186\text{ keV}$.
• Hiệu chỉnh tự hấp thụ: Hệ số tự hấp thụ được tính toán dựa trên thành phần nguyên tố (xác định qua phổ huỳnh quang tia X tán sắc bước sóng WDXRF) và hệ số suy giảm khối lượng tra cứu bằng phần mềm $\text{XCOM}$.
• Công cụ tính toán và mô phỏng tham chiếu: Luận văn tham chiếu các công cụ tính toán truyền hiệu suất và hiệu chỉnh trùng phùng ngẫu nhiên gồm $\text{ETNA}$, $\text{MCNP}$, $\text{GESPECOR}$ và $\text{EFTRAN}$.

Nguồn dữ liệu thực nghiệm bao gồm: Phổ kế gamma thực nghiệm từ đầu dò HPGe đối với mẫu chuẩn $\text{IAEA-RGU-1}$, phổ phông nền môi trường, và các phổ gamma đo trực tiếp (ngay sau đóng gói) cùng phổ đo cân bằng (sau 30 ngày lưu trữ) của 5 mẫu đá thực tế.

---

Nội dung chính theo từng chương

CHƯƠNG I - TỔNG QUAN

Chương 1 hệ thống hóa cơ sở lý luận và tình hình nghiên cứu trong nước cũng như quốc tế về phổ kế gamma thể tích:

• Tình hình nghiên cứu quốc tế: Trình bày các nghiên cứu của Vukanac (2008) về xây dựng đường chuẩn thực nghiệm; Radu (2009) về việc ứng dụng chương trình $\text{ETNA}$ để chuyển hiệu suất từ nguồn điểm sang mẫu thể tích; Yasser (2009) mô phỏng $\text{MCNPX}$ cho đầu dò HPGe loại n; Ebaid (2005, 2009) phân chia tỷ lệ diện tích đỉnh $186\text{ keV}$ của ${}^{226}\text{Ra}$ và ${}^{235}\text{U}$; De Corte (2005) và Péter Völgyesi (2014) về việc đo trực tiếp ${}^{226}\text{Ra}$ không qua chờ cân bằng để xác định tuổi trầm tích và xỉ than.
• Tình hình nghiên cứu tại Việt Nam: Nêu bật các công trình của Ngô Quang Huy (2004, 2014) về phân tích ${}^{238}\text{U}$ ở đỉnh $63{,}3\text{ keV}$ và xây dựng đường chuẩn bán thực nghiệm; Trần Thiện Thanh (2010, 2012) về hệ phổ kế có che chắn bức xạ vũ trụ và hiệu chỉnh trùng phùng bằng $\text{MCNP-CP}$; Trương Thị Hồng Loan (2009) khảo sát ảnh hưởng của mật độ và thành phần hóa học đến hiệu suất đầu dò bằng $\text{MCNP4C2}$; Lê Quang Vương (2017) cập nhật dữ liệu hạt nhân cho đỉnh $186\text{ keV}$.
• Cơ sở vật lý: Phân tích chi tiết hai chuỗi phân rã ${}^{238}\text{U}$ và ${}^{235}\text{U}$, định luật phân rã phóng xạ, điều kiện cân bằng thế kỷ, các cơ chế tương tác gamma và nguyên lý hình thành đỉnh năng lượng toàn phần.

CHƯƠNG II - ĐỐI TƯỢNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU

Chương 2 mô tả chi tiết quy trình thực nghiệm và các công thức toán học sử dụng trong tính toán:

• Thiết bị đo: Hệ phổ kế gamma phông thấp đặt tại Viện Y tế Công cộng TP. Hồ Chí Minh sử dụng đầu dò HPGe đồng trục GEM P4-83, kết hợp buồng chì che chắn bức xạ môi trường.
• Mẫu vật lý: Mẫu chuẩn quặng uranium $\text{IAEA-RGU-1}$ có hoạt độ đã biết dùng để dựng đường chuẩn hiệu suất; 5 mẫu đá tự nhiên (ký hiệu M1, M2, M3, M4, M5) được sấy khô, nghiền mịn, đồng nhất hóa và đóng vào hộp trụ tiêu chuẩn có kích thước hình học đồng nhất với mẫu chuẩn.
• Phương pháp xác định hoạt độ:
  • Hoạt độ riêng $A$ ($\text{Bq/kg}$) của đồng vị được tính theo công thức: $$A = \frac{N}{t \cdot \varepsilon \cdot I_\gamma \cdot m \cdot F_s}$$ Trong đó: $N$ là số đếm thực tại đỉnh năng lượng (đã trừ phông nền), $t$ là thời gian đo sống (live time), $\varepsilon$ là hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần, $I_\gamma$ là xác suất phát bức xạ gamma, $m$ là khối lượng mẫu ($\text{kg}$), và $F_s$ là hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ.
  • Thiết lập công thức tính hệ số tự hấp thụ $F_s$ giữa mẫu phân tích và mẫu chuẩn thông qua hệ số suy giảm khối lượng và mật độ khối lượng mẫu.
  • Phân tích quy trình đo trực tiếp ngay sau khi chế bị mẫu và quy trình đo cân bằng sau thời gian lưu mẫu trên 20 ngày.

CHƯƠNG III - KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN

Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm thu được từ hệ phổ kế HPGe:

• Xây dựng đường chuẩn hiệu suất đỉnh: Sử dụng mẫu chuẩn $\text{RGU-1}$ để xác định hiệu suất tại các đỉnh năng lượng đặc trưng của chuỗi phân rã (${}^{234}\text{Th}: 63{,}30\text{ keV}$; ${}^{226}\text{Ra}: 186{,}21\text{ keV}$; ${}^{214}\text{Pb}: 351{,}90\text{ keV}$; ${}^{214}\text{Bi}: 609{,}30\text{ keV}$ và $1764{,}30\text{ keV}$). Độ sai biệt giữa hàm khớp hiệu suất và thực nghiệm đạt mức dưới $8%$.
• Xác định hệ số tự hấp thụ: Phân tích thành phần hóa học mẫu bằng phương pháp WDXRF cho thấy mẫu đá chứa chủ yếu các oxide $\text{SiO}_2$, $\text{Al}_2\text{O}_3$, $\text{Fe}_2\text{O}_3$, $\text{CaO}$. Hệ số tự hấp thụ $F_s$ được tính toán cho từng đỉnh năng lượng; ảnh hưởng của hiệu ứng tự hấp thụ thể hiện rõ rệt nhất ở vùng năng lượng thấp ($63{,}3\text{ keV}$ và $186{,}21\text{ keV}$) và giảm dần ở vùng năng lượng cao trên $300\text{ keV}$.
• So sánh kết quả đo hoạt độ giữa hai phương pháp: Tiến hành tính toán hoạt độ riêng của các đồng vị ${}^{234}\text{Th}$, ${}^{226}\text{Ra}$, ${}^{214}\text{Pb}$, ${}^{214}\text{Bi}$ trên cả 5 mẫu M1 - M5 ở hai trạng thái: đo trực tiếp và đo cân bằng.

Bảng tổng hợp dữ liệu hoạt độ của Mẫu 1 trước và sau khi xử lý (dữ liệu trích xuất từ Phụ lục A và B của khóa luận):

Đồng vị	Năng lượng (keV)	Hoạt độ đo trực tiếp (Bq/kg)	Hoạt độ đo cân bằng (Bq/kg)	Độ sai biệt (%)
${}^{234}\text{Th}$	$63{,}30$	$72{,}927 \pm 3{,}847$	$89{,}065 \pm 4{,}425$	$18{,}12$
${}^{226}\text{Ra}$	$186{,}21$	$65{,}290 \pm 1{,}369$	$80{,}639 \pm 1{,}563$	$19{,}03$
${}^{214}\text{Pb}$	$351{,}90$	$72{,}850 \pm 0{,}801$	$74{,}349 \pm 0{,}812$	$2{,}02$
${}^{214}\text{Bi}$	$609{,}30$	$70{,}403 \pm 0{,}913$	$79{,}223 \pm 0{,}992$	$11{,}13$
${}^{214}\text{Bi}$	$1764{,}30$	$64{,}794 \pm 1{,}658$	$72{,}290 \pm 1{,}762$	$10{,}37$

Đối với các mẫu M2 đến M5, hoạt độ của ${}^{226}\text{Ra}$ thu được từ phương pháp đo trực tiếp sau khi hiệu chỉnh tự hấp thụ đạt giá trị tương đồng cao với phép đo cân bằng, với mức sai biệt dao động trong khoảng từ $8{,}67%$ đến $19{,}28%$. Các đồng vị con cháu phát gamma năng lượng cao như ${}^{214}\text{Pb}$ ($351{,}9\text{ keV}$) và ${}^{214}\text{Bi}$ ($609{,}3\text{ keV}$) có độ lệch giữa hai phương pháp rất nhỏ (dưới $5%$).

---

Kết quả và đóng góp

Khóa luận đã thu được các kết quả cụ thể và đóng góp học thuật như sau:

• Kết quả định lượng:

  1. Thiết lập thành công hàm thực nghiệm biểu diễn đường cong hiệu suất ghi nhận đỉnh năng lượng toàn phần của đầu dò HPGe GEM P4-83 bằng mẫu chuẩn $\text{IAEA-RGU-1}$, với độ sai biệt tương đối giữa thực nghiệm và mô hình làm khớp không vượt quá $8%$.
  2. Xác định nồng độ hoạt độ của các hạt nhân phóng xạ tự nhiên (${}^{234}\text{Th}$, ${}^{226}\text{Ra}$, ${}^{214}\text{Pb}$, ${}^{214}\text{Bi}$) trong 5 mẫu đá phân tích. Độ sai biệt về kết quả hoạt độ giữa phương pháp đo trực tiếp và phương pháp đo cân bằng phóng xạ luôn nằm trong giới hạn kiểm soát (nhỏ hơn $20%$).
  3. Chứng minh tính chuẩn xác của tỷ lệ đóng góp $57{,}2%$ của ${}^{226}\text{Ra}$ tại đỉnh chập $186{,}21\text{ keV}$, cho phép tính toán hoạt độ ${}^{226}\text{Ra}$ độc lập mà không cần chờ đợi cân bằng phóng xạ thế kỷ.

• Đóng góp khoa học và thực tiễn:

  • Chứng minh phương pháp đo trực tiếp hoàn toàn có độ tin cậy để đưa vào ứng dụng thực tế, giúp loại bỏ thời gian chờ đợi $20 - 30$ ngày của phương pháp cân bằng truyền thống.
  • Giảm thiểu triệt để nguy cơ sai số do rò rỉ khí Radon trong quá trình lưu trữ mẫu đá, đồng thời mở ra khả năng phân tích nhanh cho các loại mẫu môi trường có thời hạn bảo quản ngắn (như mẫu sinh học).
  • Đưa ra quy trình kết hợp đo thực nghiệm và hiệu chỉnh tự hấp thụ bằng phần mềm phân tích thành phần nguyên tố, giúp chuẩn hóa phép đo mẫu thể tích trên đầu dò HPGe.

---

Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp

Dựa trên nội dung tổng kết và kiến nghị được tác giả trình bày trong khóa luận, nghiên cứu còn một số hạn chế và định hướng phát triển sau:

• Hạn chế:

  • Việc tính toán hệ số tự hấp thụ mới dừng lại ở việc ước lượng dựa trên thành phần trung bình của các khoáng chất chính, chưa phân tích chi tiết toàn diện nồng độ của từng nguyên tố vết trong từng mẫu riêng biệt.
  • Phép đo chưa tiến hành hiệu chỉnh hiệu ứng trùng phùng thực (true coincidence summing effect) đối với các đồng vị phát đồng thời nhiều bức xạ gamma như ${}^{214}\text{Pb}$ và ${}^{214}\text{Bi}$.
  • Số lượng mẫu thực nghiệm còn giới hạn (5 mẫu đá) với cùng một dạng hình học trụ, chưa đánh giá trên nhiều dạng hình học và mật độ khác nhau.

• Hướng nghiên cứu tiếp theo:

  • Xác định chính xác nồng độ nguyên tố hóa học chi tiết trong từng mẫu phân tích để nâng cao độ chính xác khi tính toán hệ số tự hấp thụ vật liệu.
  • Nghiên cứu và đánh giá định lượng ảnh hưởng của hiệu ứng trùng phùng phân rã tầng (cascade summing) của các đồng vị ${}^{214}\text{Pb}$ và ${}^{214}\text{Bi}$ lên phổ kế gamma.
  • Mở rộng tập mẫu thực nghiệm với nhiều dải mật độ khối lượng, bề dày và dạng hình học khác nhau (như hộp Marinelli, hộp đĩa petri) để khẳng định mức độ tin cậy phổ quát của phương pháp trực tiếp.

---

Giá trị tham khảo

Báo cáo khóa luận là tài liệu tham khảo có giá trị học thuật và ứng dụng thực hành cho các đối tượng:

• Sinh viên, học viên chuyên ngành Vật lý hạt nhân, Kỹ thuật hạt nhân, Vật lý môi trường: Cung cấp tài liệu tham khảo chi tiết về quy trình vận hành hệ phổ kế gamma đầu dò HPGe, phương pháp xử lý phổ đa kênh, cách tính toán diện tích đỉnh và kỹ thuật dựng đường chuẩn hiệu suất năng lượng.
• Cán bộ nghiên cứu tại các phòng thí nghiệm đo lường phóng xạ môi trường: Cung cấp phương pháp luận và công thức toán học thực tế để phân tích nhanh hoạt độ ${}^{226}\text{Ra}$ và ${}^{238}\text{U}$ thông qua đỉnh $186\text{ keV}$ mà không mất thời gian chờ cân bằng thế kỷ.
• Các phần nội dung đáng tham khảo nhất: Chương 2 (các công thức xác định hoạt độ và thiết lập hệ số tự hấp thụ) và Chương 3 kèm Phụ lục (bảng số liệu đối sánh hoạt độ, đánh giá sai số giữa đo trực tiếp và đo cân bằng trên các đỉnh năng lượng từ thấp đến cao).

---

Câu hỏi thường gặp

1. Tại sao đỉnh năng lượng $186\text{ keV}$ lại cần xử lý đặc biệt trong phương pháp đo trực tiếp?
Đỉnh năng lượng $186\text{ keV}$ trên phổ gamma thực tế là một đỉnh chập (multiplet) gồm hai vạch bức xạ có mức năng lượng rất gần nhau: vạch $186{,}21\text{ keV}$ phát ra từ sự phân rã của ${}^{226}\text{Ra}$ và vạch $185{,}7\text{ keV}$ phát ra từ ${}^{235}\text{U}$. Đầu dò HPGe thông thường không thể tách rời hoàn toàn hai đỉnh này thành hai pic đơn phân biệt. Do đó, tác giả sử dụng hệ số đóng góp định lượng: trong điều kiện tự nhiên đạt cân bằng, ${}^{226}\text{Ra}$ đóng góp $57{,}2%$ và ${}^{235}\text{U}$ đóng góp $42{,}8%$ tổng số đếm diện tích đỉnh $186\text{ keV}$.

2. Phương pháp đo trực tiếp khắc phục được những nhược điểm cụ thể nào của phương pháp đo cân bằng?
Phương pháp đo cân bằng đòi hỏi mẫu phải được lưu trữ kín trong thời gian từ 20 đến 30 ngày để chuỗi phóng xạ ${}^{226}\text{Ra} \rightarrow {}^{222}\text{Rn} \rightarrow {}^{214}\text{Pb} \rightarrow {}^{214}\text{Bi}$ đạt cân bằng thế kỷ. Khoảng thời gian chờ đợi này khiến các mẫu sinh học dễ bị thối rữa, hư hỏng, đồng thời đối với mẫu đất đá, nguy cơ rò rỉ khí ${}^{222}\text{Rn}$ qua nắp hộp không kín sẽ làm sai lệch hoạt độ đo được của ${}^{214}\text{Pb}$ và ${}^{214}\text{Bi}$. Phương pháp đo trực tiếp cho phép tiến hành đo ngay sau khi đóng gói, triệt tiêu thời gian chờ đợi và loại trừ rủi ro do thoát khí Radon.

3. Khóa luận sử dụng mẫu chuẩn nào để xây dựng đường cong hiệu suất đỉnh năng lượng toàn phần?
Nghiên cứu sử dụng mẫu chuẩn quặng uranium có mã hiệu $\text{IAEA-RGU-1}$ do Cơ quan Năng lượng Nguyên tử Quốc tế (IAEA) cung cấp. Mẫu chuẩn này có hoạt độ đã được chứng nhận và được chuẩn bị dưới dạng hình học thể tích trụ đồng nhất với các mẫu đá phân tích.

4. Mức độ sai biệt về hoạt độ giữa phương pháp trực tiếp và phương pháp cân bằng trong nghiên cứu là bao nhiêu?
Kết quả thực nghiệm trên 5 mẫu đá phân tích cho thấy độ sai biệt hoạt độ giữa phương pháp đo trực tiếp và phương pháp đo cân bằng đều nằm trong phạm vi cho phép, cụ thể là nhỏ hơn $20%$. Đối với các đồng vị con cháu như ${}^{214}\text{Pb}$ ($351{,}9\text{ keV}$) và ${}^{214}\text{Bi}$ ($609{,}3\text{ keV}$), độ lệch giữa hai phương pháp chỉ dao động trong khoảng từ $0{,}41%$ đến $4{,}01%$.

---

Kết luận

Khóa luận tốt nghiệp của tác giả Phạm Thị Thùy Dương đã nghiên cứu và ứng dụng thành công phương pháp đo trực tiếp trên hệ phổ kế gamma HPGe để xác định hoạt độ phóng xạ tự nhiên của các mẫu đá môi trường. Thông qua việc phân chia tỷ lệ diện tích đỉnh chập $186\text{ keV}$ và hiệu chỉnh hệ số tự hấp thụ, nghiên cứu đã rút ngắn thời gian phân tích từ hàng tháng xuống đo đạc tức thời mà vẫn đảm bảo độ sai biệt so với phương pháp đo cân bằng dưới $20%$. Đề tài mang lại đóng góp thiết thực cho kỹ thuật phân tích hạt nhân thực nghiệm, đồng thời mở ra hướng hoàn thiện phương pháp đo nhanh trên các đối tượng mẫu môi trường phức tạp.

Trích đoạn nội dung tài liệu

CHƯƠNG I 15e7a2 f607a4 f08 57e99 957e 98995fb 6a2727 f5a c8e5 8f9 1e92b4444 8e711 ec2 79b746 615a7 5776a7 2a0e7aa 3ff897afe 5a8c580 c38a7 69f8dd1 e477 0e2d52a4 1b9c74ab4a 2c2 99439 d6db85 3d45 2d8 bb4 b5db54f2dce47 c50e d23a3 56d7 c33 4 f8580 5c0 59f50a73 09dc4e33 c49 80aa85 b19 d0761 7ec0544aa4 2f0 632d8493 f2 b9a21a9 fc3a 5b6 b2908 cc6e38 f2b920 fc5 dbba 12c04c4ee52 b94b5fe7 353d7a7 d51760 f2 f3 c4b2 5b45 12c999b7db65c158dcba b7d2e5e8 8914a d13 f4f82856 55 70b476 6952 4967 472eb 9b1 1d0 d9534 8e65 b6fb150 e08e9 6375 cf24e2ffb d904 5 91b408 5421 d8efc3 c2b046fda430 d2c2a5da 83725 0e70 db16 8c7 71cd59a6 9aae c5fe8 3a106 f37 c8 f17fc4e 1e5c0e1 f29b0942 c58 c5 f6a131 7d6 c681 0a7be 6667 TỔNG QUAN 1. Tình hình nghiên cứu về các vấn đề liên quan đến khóa luận 1. Tình hình nghiên cứu trên thế giới Hiệu suất ghi đỉnh năng lượng toàn phần là đại lượng quan trọng, ảnh hưởng đến kết quả phân tích hoạt độ của đồng vị phóng xạ bằng hệ phổ kế gamma. Trong phép đo mẫu môi trường, do hàm lượng của các đồng vị phóng xạ hiện diện trong mẫu thường rất thấp, nên nó yêu cầu mẫu đo phải được chuẩn bị ở dạng thể tích với kích thước lớn.

Khi đó, hiệu suất đỉnh của phép đo sẽ bị ảnh hưởng bởi hiệu ứng tự hấp thụ trong mẫu. Trong cùng một điều kiện hình học đo, hiệu ứng tự hấp thụ phụ thuộc vào thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng của mẫu, mà nó là khác biệt giữa các mẫu đo khác nhau. Do đó, việc tính toán hiệu suất đỉnh và hệ số hiệu chỉnh tự hấp thụ cần phải được thực hiện đối với từng mẫu đo. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh cho phép đo quan tâm có thể được xác định bằng thực nghiệm như trong một nghiên cứu của Vukanac và cộng sự [19].

Phương pháp này đòi hỏi phải có các mẫu tham khảo với hình học, thành phần nguyên tố và mật độ khối lượng tương tự mẫu phân tích. Khi đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu phân tích có thể được xác định dựa trên đường chuẩn hiệu suất thực nghiệm. Tuy nhiên, phương pháp thực nghiệm như vậy khó có thể được ứng dụng đối với nhiều phòng thí nghiệm, bởi vì không đủ điều kiện để chế tạo các mẫu tham khảo cũng như sự tốn kém về thời gian và tiền bạc. Do đó, các phương pháp tính toán đã được phát triển để giải quyết các vấn đề này.

Một số chương trình mô phỏng đxa được phát triển và sử dụng rộng rãi như MCNP, GEANT, EGS hoặc các chương trình tính toán như ETNA, EFTRAN, TRUECOIN. Độ tin cậy của các chương trình tính toán đã được đánh giá bởi nhiều công trình nghiên cứu. Trong đó một số nghiên cứu tiêu biểu như sau: Radu và cộng sự [18] đã đánh giá khả năng của phương pháp chuyển hiệu suất, sử dụng chương trình ETNA, để tính toán hiệu suất đỉnh cho một vài hình học đo khác nhau dựa trên đường chuẩn hiệu suất đỉnh thu được từ hình học đo tham khảo của nguồn dạng điểm. Trong nghiên cứu này, một hệ phổ kế gamma sử dụng đầu dò HPGe đồng trục loại n được sử dụng để ghi nhận các phổ thực nghiệm.

Các nguồn phóng xạ chuẩn 9a3f31 93f39f8323 b7c7bda 5203 f0b7cfc8a c3 f0f81bf915 5a0f4ac5 d8ccf40c 9ad4424 f89 c65 43b7d34 d53 b38a2a3 9fe6 b66 c26 c305 fca4 9a3c4eb5 1abf55f8 0700b7a c6a4 5f9a c00a 0780 4c0e 4706 f58e f34 f4e 1d01 beb f4d539ab2fe7 2f5 b fb5225288a 8a06 f7fda9338 0380 3efb56b3d3a d4680 f23 e90abcc8a38 c23fcd2 51a0663 7b4 c4a20 104dc58 ee9e c3358 fa7d28b0 be58 c90a 6d7 d8a86 b865 52a6d 6e21c6e5ac96df3e c0e4 ba33 d28bbd1a 77d5 c8a2 275a70 1b94 bfae 8f4 720ff3 f 83ff16454 d0ff6fcfdbe1 f08 e06e5a 6cd3b1 d29 b9dca760 db7 f556 09c19b6825 5eb1ed 75b67ec4b3 b724ea 3df9a79ee fed 76173 5a128 1900e 0583 282baa 080ae f63 cf3 5b45 14a0 c2044 2ad20 8079 6f6 21eb 87ff30d3dbd7 f42b05b2 2642 df6a5 1542c8c8 9b7 d27 cd5 c6e4 6a36f0d7 fde f4a69a 3f4 f9e8 4338 c49 d5bb12 f0d7 2e 1dbd4e07a9 1c7 7d20 1f6 7f1 65a7 f0c61ad6 df3847e 1ccdb5b90 e55d132e2 0091 83b3df3 b9c9b0a b9a32e 9c3 1d17 42070 6f9 c33 be4 fc1ae 74a0 c925a c2abfb d9c b7f2 6ed3 145d0590e e1b3 7b30 baa4 f57b256 ce438 96e0 c368 7e01 f543 f03 e2b7 37e1d7 8ef3 d65a 0d2 dfe5 d520 d3a7 c33e4 8616 1c1 b19 c079aa f860 76df75 8aaf 4ae631e b7f0c1 86eaad2 c0e 6da48 ec1 0486 d93aa2 b8ee3 f47 e8aa258 5cf946 46 4eaf5 c63b2742 99306 4530 f7d12e f440 d783a0 6390 b97e c6 cc7 2bf3e9df7 f50 c 9 c9a261 d2d34b1 efbbfb7384 77f7a47 c4a6a6 b238 d80 d82 c788 c191 9164 f6aa3 9 4f93 cd1 7a6554 3d1 803b33cb1b0aaac28 737ff67 eeb6 d176 38e03 7bfa 2d26 7d6 9bc7 1d71 3c1 5f4 b0e2e 94a1a2 6b9 c145 69b1 b468 87d5d0 c3ae4 db99 e612 dbf4e 60b7d9e7b725dd9 f50 c9d7 492d37c83dfeef4c1 3a54 c46ab8b8 b76d37b5 ba073 9b50b3a4b1 3035a 2090 fe268 5c6 f34 e2c6 8c7 22b2f8 1e8e30 3a5a41e e60e6 c3 d 3c4e9 c15 4862 b190e 839a2 4b65 f52 c9 c748 2d8b0cde295 0f8 cd2344a b0d0 1a3e c0436 79c9eb0 35f44646 e76db058 e3ab1 69e0 8b8 f6a7 f4f7a709 9cbf7e4 d9d18 48d75e 1a7b3 d5e3 d2e3 e3b9a d7e5a 4a3208ff 6a14 f2e1 cde7 6ae8ab3eb4e f91 5 651275 5a4512 dbfeaa8e0 c007 31b7 93c9fb06e3 bbf5451 b51 754a04 4cc62ae2 3 ff88a1cbdbcf9 e618 9f8 f6d2ceae 7271 0729 fae7 c225a c51 b4b0 8a6b1 d8d1a0f 5c1b3da8 b4d1 3cb1d8 42b0 31b0 c1 d4866 f33 06e49a 758 c5e1 f6d9b6 bcb0ab0 b7 e96c2 6ff6cf34 bb20 f31 2b5aa7 d385 b70e 5dc1dc9c7598 53e1a5 687a7 b87d7c7 e3e5c3 fe58 b4bb6fb04 0e9e1 7c5e 6d8 f65 d4d0a 892e cad7 550bb49 f5d5b15 853 fcb8 3a671 1d63 8f3 f9ee 7a6ce801 da406 40601 63f4cf649 89d3 f70 06a71 19c1e 60fc9a3568 5c2 f07a d8ae cc5 c6 c0b053 f5e51 0c5 2d72fb b8f78a8fc6 f6bb5a50 dd0 f7f2e735 dbb70b67e24 f8d49d37ef9b07 65fa4 2fc4a398 3b9 2f5 56098 3a26 77b722 c4 fae8b59b5 9d83 9de6 b1b2ffcf49e1 b8e68 7ef1 868 cb81 fa6 f59b8dc7 e0139ad11e2 f920 9375e 71ad4ec2 2d1 c08a6 0e5b9b10 bb1 f83 e3659 d02 06359 d b20c9a7bb9bfe635 b043 55e4 cc6 72273 d1d79b7276 bbf45a67 0bc6d24a 4c7 755 dạng điểm và dạng trụ được đo tại các khoảng cách khác nhau từ cửa sổ của đầu dò. Hệ 15e7a2 f607a4 f08 57e99 957e 98995fb 6a2727 f5a c8e5 8f9 1e92b4444 8e711 ec2 79b746 615a7 5776a7 2a0e7aa 3ff897afe 5a8c580 c38a7 69f8dd1 e477 0e2d52a4 1b9c74ab4a 2c2 99439 d6db85 3d45 2d8 bb4 b5db54f2dce47 c50e d23a3 56d7 c33 4 f8580 5c0 59f50a73 09dc4e33 c49 80aa85 b19 d0761 7ec0544aa4 2f0 632d8493 f2 b9a21a9 fc3a 5b6 b2908 cc6e38 f2b920 fc5 dbba 12c04c4ee52 b94b5fe7 353d7a7 d51760 f2 f3 c4b2 5b45 12c999b7db65c158dcba b7d2e5e8 8914a d13 f4f82856 55 70b476 6952 4967 472eb 9b1 1d0 d9534 8e65 b6fb150 e08e9 6375 cf24e2ffb d904 5 91b408 5421 d8efc3 c2b046fda430 d2c2a5da 83725 0e70 db16 8c7 71cd59a6 9aae c5fe8 3a106 f37 c8 f17fc4e 1e5c0e1 f29b0942 c58 c5 f6a131 7d6 c681 0a7be 6667 số hiệu chỉnh trùng phùng thực cho các hình học đo này được tính toán bằng chương trình GESPECOR. Đường chuẩn hiệu suất đỉnh (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) cho phép đo nguồn điểm tại khoảng cách 100 mm được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để tính toán hiệu suất đỉnh cho các hình học đo khác bằng chương trình ETNA. Giá trị của các thông số hình học đầu dò cung cấp từ nhà sản xuất được sử dụng trong các tính toán hiệu chỉnh trùng phùng thực và chuyển hiệu suất.

Sau đó, các giá trị hiệu suất đỉnh tương ứng thu được từ thực nghiệm (đã hiệu chỉnh trùng phùng thực) và tính toán bằng ETNA được so sánh với nhau. Các kết quả đạt được cho thấy rằng chương trình ETNA là công cụ hiệu quả và đáng tin cậy để tính hiệu suất đỉnh cho các phép đo sử dụng hệ phổ kế gamma. Yasser và cộng sự [7] đã ứng dụng phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo để tính toán hiệu suất đỉnh của đầu dò HPGe đồng trục loại n cho phép đo mẫu môi trường. Trong nghiên cứu này, chương trình MCNPX được sử dụng để thực hiện các mô phỏng Monte Carlo ứng với các hình học đo quan tâm.

Hiệu suất đỉnh thực nghiệm của phép đo nguồn 152Eu dạng trụ tại khoảng cách 320 mm từ cửa sổ đầu dò được sử dụng làm dữ liệu tham khảo để xác định đường cong hiệu suất đỉnh của phép đo ba mẫu tham khảo gồm DL-1a, IAEA-375 và IAEA-RGU. Sau đó, hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong những mẫu này được xác định dựa trên các đường cong hiệu suất đỉnh đạt được. Kết quả cho thấy độ sai biệt giữa giá trị hoạt độ đo được và giá trị tham khảo là nhỏ hơn 5%. Điều này chứng minh rằng, phương pháp chuyển hiệu suất Monte Carlo là đủ tin cậy để ứng dụng cho việc phân tích hoạt độ của các đồng vị phóng xạ trong mẫu môi trường.

Ebaid và các cộng sự [15] đã phát triển công thức thực nghiệm đơn giản và đáng tin cậy để xác định tỉ lệ đóng góp số đếm của 235U và 226Ra tại đỉnh 186 keV. Trong nghiên cứu này, những tính toán đã thể hiện rằng 226Ra đóng góp khoảng 58,3% và 235U là 41,7% trong tổng số đếm tại đỉnh 186 keV khi có sự cân bằng thế kỉ. Ngoài ra, các tính toán còn được áp dụng để tính hoạt độ 226Ra trong mẫu mà không cần xảy ra cân bằng thế kỉ giữa 226Ra và các sản phẩm con cháu. Phương pháp này có thể dùng để ước tính uranium tổng cộng trong các mẫu mà không cần điều kiện cân bằng giữa 238U và các sản phẩm phân rã.