Luận án tiến sĩ hóa học: Tổng hợp vật liệu quang xúc tác Ag-Ti-Al MCM-41 từ bentonite và ứng dụng xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu

• Tác giả: Trần Thị Hoa
• Người hướng dẫn: TS. Phạm Xuân Núi
• Trường học: Học viện Khoa học và Công nghệ
• Chuyên ngành: Kỹ thuật Hóa học
• Đề tài: Nghiên Cứu Tổng Hợp Vật Liệu Quang Xúc Tác Ag-Ti-Al MCM-41 Từ Bentonite Ứng Dụng Xử Lý Lưu Huỳnh Trong Nhiên Liệu
• Loại tài liệu: luận án tiến sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Hà Nội

• LỜI CAM ĐOAN
• LỜI CẢM ƠN
• 1. MỞ ĐẦU
• 2. THỰC NGHIỆM VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 3. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 4. ĐIỂM MỚI CỦA LUẬN ÁN
• 5. CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Giới thiệu

Nghiên cứu tổng hợp vật liệu quang xúc tác Ag-Ti-Al MCM-41 từ bentonite ứng dụng xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu là một hướng đi quan trọng trong lĩnh vực hóa học xanh. Lưu huỳnh trong nhiên liệu khi cháy tạo ra khí SOx, gây ô nhiễm môi trường và ăn mòn thiết bị. Các phương pháp truyền thống như hydrodesulfurization (HDS) có nhược điểm là cần điều kiện nhiệt độ và áp suất cao, không hiệu quả với các hợp chất lưu huỳnh bền vững như dibenzothiophene (DBT). Phương pháp oxy hóa xúc tác quang (PODS) sử dụng vật liệu quang xúc tác như TiO2 và Ag-AgBr đang được nghiên cứu rộng rãi nhờ hiệu quả cao và chi phí thấp.

1.1. Vấn đề lưu huỳnh trong nhiên liệu

Lưu huỳnh trong nhiên liệu là nguyên nhân chính gây ra ô nhiễm môi trường. Các hợp chất lưu huỳnh như DBT và benzothiophene (BT) rất khó loại bỏ bằng phương pháp truyền thống. Tiêu chuẩn về hàm lượng lưu huỳnh trong nhiên liệu ngày càng nghiêm ngặt, đặc biệt ở các nước phát triển. Ở Việt Nam, tiêu chuẩn EURO V yêu cầu hàm lượng lưu huỳnh tối đa 10 ppm, đòi hỏi các phương pháp xử lý hiệu quả hơn.

1.2. Phương pháp oxy hóa xúc tác quang

Phương pháp oxy hóa xúc tác quang (PODS) sử dụng vật liệu quang xúc tác như TiO2 và Ag-AgBr để phân hủy các hợp chất lưu huỳnh. TiO2 có ưu điểm là chi phí thấp và độ ổn định hóa học cao, nhưng chỉ hấp thụ ánh sáng UV. Việc pha tạp các kim loại quý như Ag vào TiO2 giúp cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng khả kiến nhờ hiệu ứng cộng hưởng plasmon bề mặt (SPR).

II. Tổng hợp vật liệu Ag Ti Al MCM 41

Quá trình tổng hợp vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 từ bentonite bao gồm các bước chính: tinh chế bentonite, tách nguồn Si/Al, tổng hợp vật liệu Al-MCM-41, và pha tạp Ag và Ti. Bentonite là nguồn nguyên liệu giá rẻ và phổ biến, chứa các thành phần cần thiết để tổng hợp vật liệu mao quản trung bình MCM-41. Việc pha tạp Ag và Ti giúp cải thiện hiệu suất quang xúc tác của vật liệu.

2.1. Tinh chế bentonite

Bentonite thô được tinh chế bằng phương pháp kiềm chảy để loại bỏ tạp chất và thu được nguồn Si/Al tinh khiết. Quá trình này bao gồm các bước xử lý hóa học và nhiệt để đảm bảo độ tinh khiết của nguyên liệu đầu vào.

2.2. Tổng hợp Al MCM 41

Vật liệu Al-MCM-41 được tổng hợp từ nguồn Si/Al thu được từ bentonite. Quá trình tổng hợp bao gồm các bước tạo gel, già hóa gel, và nung ở nhiệt độ cao. Các yếu tố như tỷ lệ mol CTABr/(Si+Al), pH, thời gian già hóa gel, và nhiệt độ nung ảnh hưởng đến cấu trúc và tính chất của vật liệu.

2.3. Pha tạp Ag và Ti

Vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 được tạo ra bằng cách pha tạp Ag và Ti vào Al-MCM-41. Phương pháp tẩm và trực tiếp được sử dụng để đưa Ag và Ti vào cấu trúc vật liệu. Việc pha tạp này giúp cải thiện khả năng hấp thụ ánh sáng và hiệu suất quang xúc tác của vật liệu.

III. Đánh giá hiệu suất quang xúc tác

Hiệu suất quang xúc tác của vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 được đánh giá thông qua khả năng phân hủy DBT trong nhiên liệu. Các phương pháp đặc trưng vật liệu như XRD, SEM, TEM, BET, và UV-Vis được sử dụng để phân tích cấu trúc và tính chất của vật liệu. Kết quả cho thấy vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 có hiệu suất quang xúc tác cao, đặc biệt trong điều kiện ánh sáng UV và Vis.

3.1. Phân tích cấu trúc vật liệu

Các phương pháp XRD, SEM, và TEM được sử dụng để phân tích cấu trúc tinh thể và hình thái bề mặt của vật liệu. Kết quả cho thấy vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 có cấu trúc mao quản trung bình đồng đều và kích thước hạt nano.

3.2. Đánh giá hoạt tính quang xúc tác

Hoạt tính quang xúc tác của vật liệu được đánh giá thông qua khả năng phân hủy DBT trong nhiên liệu. Kết quả cho thấy vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 có hiệu suất cao trong việc loại bỏ lưu huỳnh, đặc biệt khi sử dụng ánh sáng UV và Vis.

IV. Ứng dụng thực tiễn

Vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 có tiềm năng ứng dụng lớn trong công nghiệp xử lý nhiên liệu. Việc sử dụng vật liệu này giúp giảm thiểu lượng SOx phát thải, đáp ứng các tiêu chuẩn môi trường ngày càng nghiêm ngặt. Ngoài ra, vật liệu còn có thể ứng dụng trong xử lý nước thải và khí thải nhờ hiệu suất quang xúc tác cao.

4.1. Xử lý nhiên liệu

Vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 được sử dụng để xử lý lưu huỳnh trong nhiên liệu, giúp giảm thiểu lượng SOx phát thải. Phương pháp này có hiệu quả cao và chi phí thấp so với các phương pháp truyền thống.

4.2. Xử lý môi trường

Ngoài ứng dụng trong xử lý nhiên liệu, vật liệu Ag-Ti-Al MCM-41 còn có thể sử dụng trong xử lý nước thải và khí thải nhờ hiệu suất quang xúc tác cao. Điều này mở ra nhiều tiềm năng ứng dụng trong công nghiệp và bảo vệ môi trường.