Nghiên Cứu Tổng Hợp Nano Sắt Từ Biến Tính Dẫn Xuất Hematin Hòa Tan

• Tác giả: Cao Minh Trí
• Người hướng dẫn: TS. Nguyễn Tấn Tài
• Trường học: Học viện Khoa học và Công nghệ
• Chuyên ngành: Hóa Hữu Cơ
• Đề tài: Nghiên Cứu Tổng Hợp Nano Sắt Từ Biến Tính Dẫn Xuất Hematin Hòa Tan Định Hướng Ứng Dụng Làm Xúc Tác Giả Sinh Học
• Loại tài liệu: Luận Văn Thạc Sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: Thành phố Hồ Chí Minh

• LỜI CAM ĐOAN
• 1. TỔNG QUAN TÀI LIỆU
• 1.1. Nghiên cứu về HRP
• 1.1.1. Cấu tạo và tính chất
• 1.1.2. Cơ chế xúc tác của hematin
• 1.2. Nghiên cứu về Hematin
• 1.2.1. Cấu tạo và tính chất
• 1.2.2. Nghiên cứu về Gelatin
• 1.3. HẠT NANO SẮT TỪ
• 1.3.1. Phương pháp chế tạo
• 1.4. TỔNG QUAN VỀ HỢP CHẤT POLYPHENOL
• 1.5. TỔNG QUAN TÌNH HÌNH NGHIÊN CỨU
• 1.6. CÁC PHƯƠNG PHÁP PHÂN TÍCH VẬT LIỆU
• 1.6.1. Xác định độ hấp thụ và bước sóng cực đại của sản phẩm bằng máy quang phổ tử ngoại khả kiến (UV-Vis)
• 1.6.2. Xác định kích thước hạt của sản phẩm bằng máy particles size measurement
• 1.6.3. Xác định bề mặt hình thái học của sản phẩm bằng kính hiển vi điện tử quét (TEM)
• 1.6.4. Xác định cấu trúc của sản phẩm bằng phổ nhiễu xạ tia X (XRD)
• 1.6.5. Xác định nhóm chức của sản phẩm tạo thành bằng máy quang phổ hồng ngoại FTIR
• 1.7. PHƯƠNG PHÁP ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH CHỐNG OXY HÓA
• 1.7.1. Phương pháp ABTS
• 1.7.2. Phương pháp DPPH
• 1.8. MỤC TIÊU NGHIÊN CỨU
• 1.9. THIẾT BỊ VÀ HÓA CHẤT THÍ NGHIỆM
• 1.10. TỔNG HỢP HẠT NANO TỪ Fe3O4
• 1.11. TỔNG HỢP HẠT NANO Fe3O4 BỌC TSPED
• 1.12. TỔNG HỢP LIÊN HỢP GELATIN-HEMATIN
• 1.13. TỔNG HỢP HỆ XÚC TÁC GELATIN-HEMATIN/Fe3O4
• 1.14. ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC GIẢ Fe-GeHe
• 1.15. Ứng dụng của xúc tác giả sinh học để trùng hợp Catechin
• 2. KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 2.1. ĐẶC TÍNH CỦA HẠT NANO Fe3O4
• 2.1.1. Cấu trúc hóa học hạt nano
• 2.1.2. Cấu trúc tinh thể hạt nano
• 2.1.3. Đặc tính từ tính của hạt nano
• 2.1.4. Sự phân bố kích thước và hình thái của hạt nano
• 2.2. ĐẶC TÍNH CỦA HẠT NANO Fe3O4 BỌC TSPED
• 2.2.1. Cấu trúc hóa học hạt nano
• 2.2.2. Cấu trúc tinh thể hạt nano
• 2.2.3. Đặc tính từ tính của hạt nano
• 2.2.4. Sự phân bố kích thước và hình thái của hạt nano
• 2.3. ĐẶC TÍNH CỦA XÚC TÁC GIẢ Fe-GeHe
• 2.3.1. Cấu trúc hóa học hạt nano
• 2.3.2. Đặc tính từ tính của hạt nano
• 2.3.3. Sự phân bố kích thước và hình thái của hạt nano
• 2.3.4. ĐÁNH GIÁ HOẠT TÍNH CỦA XÚC TÁC GIẢ SINH HỌC
• 2.4. ỨNG DỤNG XÚC TÁC GIẢ SINH HỌC ĐỂ TRÙNG HỢP CATECHIN
• 2.5. ĐÁNH GIÁ QUÁ TRÌNH TRÙNG HỢP BẰNG XÚC TÁC GIẢ SINH HỌC
• 4. CHƯƠNG 4: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng Quan Nghiên Cứu Nano Sắt Từ Biến Tính Hematin

Nghiên cứu nano sắt từ biến tính dẫn xuất hematin hòa tan đang thu hút sự quan tâm lớn. Enzyme Horseradish peroxidase (HRP) có khả năng oxy hóa nhiều hợp chất, nhưng lại có nhược điểm là dễ mất hoạt tính ở nồng độ H2O2 cao và chi phí đắt đỏ. Hematin, một hợp chất từ heme trong máu, có cấu trúc và khả năng xúc tác tương tự HRP. Tuy nhiên, hematin chỉ tan trong môi trường pH cao, gây khó khăn khi ứng dụng trong điều kiện pH trung tính đến thấp. Do đó, việc biến tính hematin để tăng độ hòa tan và khả năng ứng dụng là một hướng đi đầy tiềm năng. Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp nano sắt từ biến tính dẫn xuất hematin hòa tan, hướng đến ứng dụng làm xúc tác giả sinh học, thay thế HRP trong các phản ứng sinh hóa.

1.1. Giới Thiệu Về Nano Sắt Từ và Ứng Dụng Tiềm Năng

Nano sắt từ (Fe3O4) có nhiều ứng dụng tiềm năng trong y sinh và môi trường. Chúng có thể được sử dụng làm chất mang thuốc, chất tương phản trong chẩn đoán hình ảnh (MRI), hoặc trong xử lý ô nhiễm. Đặc biệt, nano sắt từ có khả năng xúc tác các phản ứng oxy hóa, tương tự như enzyme peroxidase. Nghiên cứu năm 2007 đã chỉ ra rằng nano sắt từ có thể tiêu diệt tế bào ung thư HeLa khi có mặt H2O2. Điều này mở ra hướng nghiên cứu mới về ứng dụng nano sắt từ trong điều trị ung thư và các bệnh lý khác.

1.2. Vai Trò Của Hematin Trong Xúc Tác Sinh Học

Hematin là một phức chất sắt porphyrin có cấu trúc tương tự enzyme HRP và có khả năng xúc tác các phản ứng oxy hóa. Tuy nhiên, hematin tự nhiên có độ hòa tan kém trong nước, đặc biệt ở pH trung tính đến axit. Để khắc phục nhược điểm này, các nhà khoa học đã nghiên cứu các phương pháp biến tính hematin, chẳng hạn như gắn hematin vào các polyme ưa nước như gelatin hoặc polyethylene glycol (PEG). Các dẫn xuất hematin biến tính có độ hòa tan tốt hơn và có thể được sử dụng làm xúc tác giả sinh học trong nhiều ứng dụng.

II. Thách Thức và Giải Pháp Tổng Hợp Nano Sắt Từ Hematin

Việc tổng hợp nano sắt từ biến tính dẫn xuất hematin hòa tan đối mặt với nhiều thách thức. Một trong số đó là làm sao để đảm bảo sự ổn định của nano sắt từ trong dung dịch và ngăn chặn sự kết tụ của các hạt nano. Thêm vào đó, cần phải tối ưu hóa quá trình biến tính hematin để đạt được độ hòa tan cao và duy trì hoạt tính xúc tác của hematin. Nghiên cứu này đề xuất giải pháp kết hợp gelatin và TSPED để biến tính nano sắt từ và hematin, tạo ra một hệ xúc tác có độ ổn định cao, khả năng hòa tan tốt và hoạt tính xúc tác tương đương enzyme HRP.

2.1. Vấn Đề Độ Ổn Định và Khả Năng Phân Tán Của Nano

Độ ổn định và khả năng phân tán của nano sắt từ là yếu tố quan trọng ảnh hưởng đến hiệu quả xúc tác và khả năng ứng dụng của chúng. Các hạt nano có xu hướng kết tụ lại với nhau, làm giảm diện tích bề mặt tiếp xúc và giảm hoạt tính xúc tác. Để cải thiện độ ổn định và khả năng phân tán, các nhà khoa học thường sử dụng các chất hoạt động bề mặt hoặc polyme để bao bọc các hạt nano, ngăn chặn sự kết tụ và tăng cường khả năng tương tác với môi trường xung quanh.

2.2. Tối Ưu Hóa Quá Trình Biến Tính Hematin Để Tăng Độ Tan

Quá trình biến tính hematin cần được tối ưu hóa để đạt được độ hòa tan cao mà vẫn duy trì được hoạt tính xúc tác của hematin. Các phương pháp biến tính thường bao gồm gắn hematin vào các polyme ưa nước như gelatin, PEG, hoặc chitosan. Việc lựa chọn polyme và điều kiện phản ứng phù hợp là rất quan trọng để đảm bảo hematin được gắn kết một cách hiệu quả và không bị mất hoạt tính.

2.3. Sử Dụng Gelatin và TSPED Để Biến Tính Nano Sắt Từ

Nghiên cứu này sử dụng gelatin và TSPED (3-trimethoxysilyl propyl-ethylenediamine) để biến tính nano sắt từ và hematin. Gelatin là một polyme tự nhiên có khả năng tương thích sinh học tốt và có thể tăng cường độ hòa tan của hematin. TSPED là một chất silane có thể liên kết với bề mặt của nano sắt từ, tạo ra một lớp vỏ bảo vệ và tăng cường khả năng tương tác của nano sắt từ với gelatin và hematin.

III. Phương Pháp Tổng Hợp Nano Sắt Từ Biến Tính Hematin

Nghiên cứu này sử dụng phương pháp đồng kết tủa để tổng hợp nano sắt từ (Fe3O4) có kích thước nhỏ và ổn định. Sau đó, nano sắt từ được bọc bằng TSPED để tăng cường khả năng liên kết với gelatin. Tiếp theo, gelatin được liên kết với hematin để tạo thành phức hợp gelatin-hematin (Ge-He). Cuối cùng, phức hợp Ge-He được gắn lên bề mặt của nano sắt từ bọc TSPED để tạo thành hệ xúc tác giả sinh học Fe-GeHe. Hệ xúc tác này được đánh giá về cấu trúc, tính chất từ tính, khả năng hòa tan và hoạt tính xúc tác.

3.1. Quy Trình Tổng Hợp Nano Sắt Từ Fe3O4 Bằng Đồng Kết Tủa

Phương pháp đồng kết tủa là một phương pháp phổ biến để tổng hợp nano sắt từ (Fe3O4). Phương pháp này dựa trên việc kết tủa đồng thời các ion sắt (Fe2+ và Fe3+) trong môi trường kiềm. Kích thước và hình dạng của nano sắt từ có thể được điều chỉnh bằng cách kiểm soát các thông số như nồng độ ion sắt, pH, nhiệt độ và thời gian phản ứng.

3.2. Bọc Nano Sắt Từ Bằng TSPED Để Tăng Khả Năng Liên Kết

Việc bọc nano sắt từ bằng TSPED (3-trimethoxysilyl propyl-ethylenediamine) giúp tăng cường khả năng liên kết của nano sắt từ với gelatin và hematin. TSPED có chứa nhóm silane có thể liên kết với bề mặt của nano sắt từ thông qua quá trình thủy phân và ngưng tụ. Nhóm amine trong TSPED có thể tương tác với gelatin và hematin, tạo ra một liên kết bền vững.

3.3. Tạo Phức Hợp Gelatin Hematin Ge He và Gắn Lên Nano Sắt Từ

Phức hợp gelatin-hematin (Ge-He) được tạo thành bằng cách liên kết gelatin với hematin thông qua các liên kết hóa học. Phức hợp này có độ hòa tan tốt hơn hematin tự nhiên và có thể được gắn lên bề mặt của nano sắt từ bọc TSPED thông qua các tương tác tĩnh điện hoặc liên kết cộng hóa trị. Hệ xúc tác giả sinh học Fe-GeHe thu được có khả năng xúc tác các phản ứng oxy hóa tương tự enzyme HRP.

IV. Đánh Giá Đặc Tính và Hoạt Tính Xúc Tác Của Fe GeHe

Hệ xúc tác giả sinh học Fe-GeHe được đánh giá về cấu trúc hóa học, cấu trúc tinh thể, tính chất từ tính, kích thước hạt và hình thái bằng các phương pháp phân tích như FT-IR, XRD, VSM và TEM. Hoạt tính xúc tác của Fe-GeHe được đánh giá bằng cách sử dụng rutin làm cơ chất và đo tốc độ oxy hóa rutin trong sự hiện diện của H2O2. Kết quả cho thấy Fe-GeHe có hoạt tính xúc tác tương đương enzyme HRP và có thể được sử dụng để thay thế HRP trong nhiều ứng dụng.

4.1. Phân Tích Cấu Trúc và Tính Chất Vật Lý Của Vật Liệu Nano

Các phương pháp phân tích như FT-IR, XRD, VSM và TEM được sử dụng để xác định cấu trúc hóa học, cấu trúc tinh thể, tính chất từ tính, kích thước hạt và hình thái của nano sắt từ, TSPED, gelatin, hematin và hệ xúc tác Fe-GeHe. Kết quả phân tích giúp xác định sự thành công của quá trình tổng hợp và biến tính, cũng như cung cấp thông tin về các đặc tính quan trọng của vật liệu.

4.2. Đánh Giá Hoạt Tính Xúc Tác Của Fe GeHe Với Cơ Chất Rutin

Hoạt tính xúc tác của hệ xúc tác Fe-GeHe được đánh giá bằng cách sử dụng rutin làm cơ chất và đo tốc độ oxy hóa rutin trong sự hiện diện của H2O2. Rutin là một flavonoid có khả năng bị oxy hóa bởi enzyme peroxidase. Tốc độ oxy hóa rutin được đo bằng phương pháp quang phổ UV-Vis, dựa trên sự thay đổi độ hấp thụ của rutin ở bước sóng đặc trưng.

4.3. So Sánh Hoạt Tính Của Fe GeHe Với Enzyme HRP

Hoạt tính xúc tác của Fe-GeHe được so sánh với hoạt tính xúc tác của enzyme HRP (Horseradish peroxidase) trong cùng điều kiện phản ứng. Kết quả so sánh giúp đánh giá khả năng của Fe-GeHe trong việc thay thế HRP trong các ứng dụng xúc tác sinh học. Nếu Fe-GeHe có hoạt tính tương đương hoặc cao hơn HRP, nó có thể được sử dụng làm một chất xúc tác thay thế hiệu quả và kinh tế hơn.

V. Ứng Dụng Fe GeHe Trong Phản Ứng Trùng Hợp Catechin

Nghiên cứu này cũng khám phá ứng dụng của hệ xúc tác Fe-GeHe trong phản ứng trùng hợp catechin. Catechin là một flavonoid có nhiều lợi ích cho sức khỏe, nhưng lại dễ bị oxy hóa và phân hủy. Việc trùng hợp catechin có thể tạo ra các polyme catechin có độ ổn định cao hơn và có thể được sử dụng trong nhiều ứng dụng khác nhau. Kết quả cho thấy Fe-GeHe có khả năng xúc tác phản ứng trùng hợp catechin một cách hiệu quả, tạo ra các polyme catechin có kích thước và tính chất mong muốn.

5.1. Catechin và Tiềm Năng Ứng Dụng Của Polyme Catechin

Catechin là một flavonoid có nhiều lợi ích cho sức khỏe, bao gồm khả năng chống oxy hóa, chống viêm và chống ung thư. Tuy nhiên, catechin dễ bị oxy hóa và phân hủy trong môi trường tự nhiên. Việc trùng hợp catechin có thể tạo ra các polyme catechin có độ ổn định cao hơn và có thể được sử dụng trong nhiều ứng dụng khác nhau, chẳng hạn như thực phẩm chức năng, dược phẩm và mỹ phẩm.

5.2. Fe GeHe Xúc Tác Trùng Hợp Catechin Hiệu Quả

Hệ xúc tác Fe-GeHe có khả năng xúc tác phản ứng trùng hợp catechin một cách hiệu quả. Quá trình trùng hợp catechin được thực hiện trong môi trường nước với sự có mặt của H2O2. Fe-GeHe giúp tăng tốc độ phản ứng và tạo ra các polyme catechin có kích thước và tính chất mong muốn.

5.3. Đánh Giá Quá Trình Trùng Hợp Bằng Các Phương Pháp Phân Tích

Quá trình trùng hợp catechin được đánh giá bằng các phương pháp phân tích như UV-Vis, HPLC-MS và phân tích kích thước hạt. Các phương pháp này giúp xác định sự hình thành của polyme catechin, kích thước và phân bố kích thước của polyme, cũng như xác định các sản phẩm phụ có thể được tạo ra trong quá trình phản ứng.

VI. Kết Luận và Hướng Phát Triển Nghiên Cứu Nano Sắt Từ

Nghiên cứu này đã thành công trong việc tổng hợp nano sắt từ biến tính dẫn xuất hematin hòa tan (Fe-GeHe) và chứng minh khả năng ứng dụng của nó làm xúc tác giả sinh học thay thế enzyme HRP. Fe-GeHe có độ ổn định cao, khả năng hòa tan tốt và hoạt tính xúc tác tương đương HRP. Ngoài ra, Fe-GeHe còn có khả năng xúc tác phản ứng trùng hợp catechin một cách hiệu quả. Hướng phát triển tiếp theo của nghiên cứu là tối ưu hóa quá trình tổng hợp Fe-GeHe, mở rộng ứng dụng của Fe-GeHe trong các lĩnh vực khác nhau và nghiên cứu về độc tính của Fe-GeHe để đảm bảo an toàn khi sử dụng.

6.1. Tổng Kết Kết Quả Nghiên Cứu Về Fe GeHe

Nghiên cứu đã chứng minh rằng Fe-GeHe là một chất xúc tác giả sinh học tiềm năng có thể thay thế enzyme HRP trong nhiều ứng dụng. Fe-GeHe có nhiều ưu điểm so với HRP, bao gồm độ ổn định cao, khả năng hòa tan tốt, hoạt tính xúc tác tương đương và chi phí thấp hơn.

6.2. Hướng Phát Triển và Ứng Dụng Tiềm Năng Của Nano Sắt Từ

Hướng phát triển tiếp theo của nghiên cứu là tối ưu hóa quá trình tổng hợp Fe-GeHe, mở rộng ứng dụng của Fe-GeHe trong các lĩnh vực khác nhau, chẳng hạn như xử lý nước thải, tổng hợp vật liệu và y sinh. Ngoài ra, cần nghiên cứu về độc tính của Fe-GeHe để đảm bảo an toàn khi sử dụng trong các ứng dụng y sinh.

6.3. Nghiên Cứu Về Độc Tính và An Toàn Sinh Học Của Fe GeHe

Nghiên cứu về độc tính và an toàn sinh học của Fe-GeHe là rất quan trọng để đảm bảo an toàn khi sử dụng trong các ứng dụng y sinh. Cần thực hiện các thí nghiệm in vitro và in vivo để đánh giá tác động của Fe-GeHe lên tế bào và cơ thể sống. Kết quả nghiên cứu sẽ giúp xác định nồng độ an toàn của Fe-GeHe và các biện pháp phòng ngừa cần thiết.

Tổng quan nghiên cứu

Trong bối cảnh phát triển các xúc tác sinh học thay thế enzyme tự nhiên, việc tổng hợp và ứng dụng các hạt nano từ tính biến tính dẫn xuất hematin hòa tan đã thu hút sự quan tâm lớn. Enzyme horseradish peroxidase (HRP) được biết đến với khả năng xúc tác oxy hóa nhiều hợp chất hữu cơ và vô cơ, tuy nhiên, HRP có nhược điểm là dễ mất hoạt tính khi nồng độ hydrogen peroxide (H2O2) cao và chi phí sản xuất cao. Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp nano sắt từ Fe3O4 biến tính với dẫn xuất gelatin-hematin hòa tan nhằm tạo ra xúc tác giả sinh học có khả năng thay thế HRP trong các phản ứng sinh hóa, đặc biệt là trong tổng hợp polymer sinh học như polycatechin.

Mục tiêu chính của luận văn là chế tạo thành công hạt nano từ Fe3O4 có kích thước nhỏ, ổn định, phủ lớp TSPED và liên hợp với gelatin-hematin để tạo hệ xúc tác từ tính có thể thu hồi sau phản ứng. Nghiên cứu được thực hiện tại Viện Khoa học Vật liệu Ứng dụng, Viện Hàn lâm Khoa học và Công nghệ Việt Nam trong năm 2022. Ý nghĩa của nghiên cứu thể hiện qua việc phát triển xúc tác có hiệu suất cao, chi phí thấp, thân thiện môi trường và có khả năng tái sử dụng, góp phần nâng cao hiệu quả trong các ứng dụng y sinh và công nghiệp polymer sinh học.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu dựa trên hai lý thuyết chính: cơ chế xúc tác của enzyme HRP và tính chất vật liệu nano từ Fe3O4. Enzyme HRP xúc tác oxy hóa phenol và các dẫn xuất phenol trong sự có mặt của H2O2 thông qua quá trình chuyển đổi Fe(III) thành Fe(IV+) oxoferryl, tạo ra các gốc tự do để hình thành liên kết ngang polymer. Hematin, một dẫn xuất của heme, có cấu trúc tương tự HRP và có khả năng xúc tác tương tự nhưng chỉ hòa tan trong môi trường kiềm cao. Gelatin được sử dụng làm chất nền để biến tính hematin nhằm tăng khả năng hòa tan và ổn định xúc tác trong môi trường nước trung tính. Hạt nano Fe3O4 có tính siêu thuận từ, cho phép thu hồi xúc tác dễ dàng bằng nam châm, đồng thời có hoạt tính xúc tác peroxidase tương tự HRP.

Các khái niệm chính bao gồm:

• Xúc tác giả sinh học (nanozyme)
• Tính siêu thuận từ của hạt nano Fe3O4
• Biến tính gelatin-hematin để tăng độ hòa tan và hoạt tính xúc tác
• Phản ứng trùng hợp catechin sử dụng xúc tác từ tính

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu thu thập từ các thí nghiệm tổng hợp và đánh giá đặc tính vật liệu tại Viện Khoa học Vật liệu Ứng dụng. Cỡ mẫu gồm các lô hạt nano Fe3O4, Fe3O4 bọc TSPED, gelatin-hematin và hệ xúc tác Gelatin-Hematin/Fe3O4. Phương pháp chọn mẫu là tổng hợp hóa học theo phương pháp đồng kết tủa và biến tính bề mặt bằng TSPED, liên kết hóa học gelatin-hematin qua EDC/NHS.

Phân tích đặc tính vật liệu sử dụng các kỹ thuật: phổ FT-IR, XRD, TEM, DLS, VSM để xác định cấu trúc hóa học, cấu trúc tinh thể, kích thước hạt, phân bố kích thước và đặc tính từ tính. Hoạt tính xúc tác được đánh giá qua phản ứng oxy hóa rutin và ABTS bằng phổ UV-Vis, đồng thời đánh giá khả năng xúc tác trùng hợp catechin và hiệu suất kháng oxy hóa của polycatechin bằng phương pháp DPPH.

Timeline nghiên cứu kéo dài trong năm 2022, bao gồm các giai đoạn tổng hợp, biến tính, đánh giá đặc tính và ứng dụng xúc tác trong phản ứng trùng hợp.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

1. Tổng hợp hạt nano Fe3O4 có kích thước nhỏ và ổn định: Kích thước trung bình hạt nano Fe3O4 đo bằng TEM là khoảng 14.6 nm, với đặc tính siêu thuận từ thể hiện qua độ bão hòa từ 51.28 emu/g. Giản đồ XRD xác nhận cấu trúc tinh thể spinel của Fe3O4 với các đỉnh nhiễu xạ đặc trưng (220), (311), (400), (422), (511), (440).

2. Biến tính bề mặt hạt nano Fe3O4 bằng TSPED: Sau phủ TSPED, phổ FT-IR cho thấy sự xuất hiện các nhóm silane đặc trưng ở 1123 cm⁻¹ và 891 cm⁻¹, đồng thời đỉnh Fe-O chuyển sang 618 cm⁻¹, chứng tỏ thành công trong việc bao phủ bề mặt. Kích thước hạt tăng nhẹ do lớp phủ, phân bố kích thước đồng đều, đặc tính từ tính vẫn duy trì.

3. Tổng hợp và liên kết gelatin-hematin với hạt nano Fe3O4: Hệ xúc tác Gelatin-Hematin/Fe3O4 có cấu trúc hóa học ổn định, kích thước hạt trung bình tăng nhẹ so với hạt nano gốc, đặc tính từ tính vẫn đảm bảo. Phổ FT-IR xác nhận sự liên kết giữa gelatin-hematin và Fe3O4.

4. Hoạt tính xúc tác giả sinh học: Hệ xúc tác Fe-GeHe thể hiện khả năng oxy hóa rutin tương đương enzyme HRP với bước sóng cực đại 350 nm. Phản ứng oxy hóa ABTS cho thấy xúc tác giả sinh học có hiệu suất oxy hóa đạt trên 90% trong vòng 15 phút, tương đương với HRP. Độ hấp thụ UV-Vis phụ thuộc nồng độ H2O2 và thời gian phản ứng, minh họa qua biểu đồ hấp thụ giảm dần theo thời gian.

5. Ứng dụng trong trùng hợp catechin: Phản ứng trùng hợp catechin sử dụng xúc tác Fe-GeHe thu được polycatechin với hiệu suất cao, sản phẩm có khả năng kháng oxy hóa vượt trội so với catechin đơn lẻ, đạt hiệu suất bắt gốc DPPH trên 85% ở nồng độ 50 ppm, cao hơn khoảng 20% so với catechin nguyên thủy.

Thảo luận kết quả

Kích thước hạt nano Fe3O4 nhỏ và đồng đều giúp tăng diện tích bề mặt xúc tác, từ đó nâng cao hiệu quả xúc tác. Việc phủ TSPED không làm giảm đáng kể tính từ tính, đồng thời tăng tính ổn định và khả năng liên kết với gelatin-hematin. Liên kết gelatin-hematin với hạt nano từ tính tạo ra xúc tác giả sinh học có khả năng thu hồi bằng nam châm, giảm thiểu ô nhiễm và chi phí.

Hoạt tính xúc tác của hệ Fe-GeHe tương đương HRP trong điều kiện pH trung tính và nồng độ H2O2 thấp, khắc phục nhược điểm của hematin hòa tan truyền thống. Kết quả trùng hợp catechin cho thấy xúc tác từ tính không chỉ xúc tác hiệu quả mà còn tạo ra sản phẩm polycatechin có hoạt tính kháng oxy hóa cao, phù hợp cho các ứng dụng y sinh và công nghiệp polymer sinh học.

So sánh với các nghiên cứu trước đây, hệ xúc tác này có ưu điểm vượt trội về khả năng thu hồi và tái sử dụng, đồng thời duy trì hoạt tính xúc tác ổn định qua nhiều chu kỳ. Dữ liệu có thể được trình bày qua biểu đồ UV-Vis thể hiện sự thay đổi độ hấp thụ theo thời gian và nồng độ H2O2, bảng so sánh hiệu suất kháng oxy hóa giữa catechin và polycatechin.

Đề xuất và khuyến nghị

1. Phát triển quy trình tổng hợp xúc tác từ tính quy mô lớn: Tăng cường tối ưu hóa điều kiện tổng hợp hạt nano Fe3O4 bọc TSPED và liên kết gelatin-hematin nhằm nâng cao năng suất và đồng nhất sản phẩm trong vòng 12 tháng, do các phòng thí nghiệm chuyên ngành hóa học hữu cơ và vật liệu thực hiện.

2. Nghiên cứu mở rộng ứng dụng xúc tác trong tổng hợp polymer sinh học khác: Áp dụng xúc tác Fe-GeHe trong các phản ứng trùng hợp polyanilin, polyrutin nhằm đa dạng hóa sản phẩm và ứng dụng trong y sinh, với mục tiêu tăng hiệu suất xúc tác trên 90% trong 18 tháng, do nhóm nghiên cứu hóa học hữu cơ đảm nhiệm.

3. Đánh giá tính an toàn sinh học và khả năng tái sử dụng xúc tác: Thực hiện các thử nghiệm in vitro và in vivo để xác định độc tính và khả năng tái sử dụng xúc tác qua ít nhất 5 chu kỳ, đảm bảo an toàn cho ứng dụng y sinh trong 24 tháng, phối hợp với các phòng thí nghiệm sinh học phân tử.

4. Phát triển sản phẩm hydrogel sinh học dựa trên xúc tác Fe-GeHe: Thiết kế và thử nghiệm hydrogel có khả năng tạo gel nhanh, độ bền cơ học cao, ứng dụng trong kỹ thuật mô và vận chuyển thuốc, với mục tiêu thương mại hóa trong 3 năm, do các nhóm nghiên cứu công nghệ sinh học và dược phẩm thực hiện.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

1. Nhà nghiên cứu và giảng viên ngành Hóa học hữu cơ và Vật liệu: Nghiên cứu về xúc tác sinh học, vật liệu nano từ tính và ứng dụng trong tổng hợp polymer sinh học, giúp mở rộng kiến thức và phát triển các đề tài nghiên cứu mới.

2. Chuyên gia công nghệ sinh học và y sinh: Áp dụng xúc tác giả sinh học trong phát triển hydrogel, kỹ thuật mô, vận chuyển thuốc và các ứng dụng y sinh khác, nâng cao hiệu quả và tính an toàn của sản phẩm.

3. Doanh nghiệp sản xuất vật liệu nano và polymer sinh học: Tận dụng công nghệ xúc tác từ tính để cải tiến quy trình sản xuất, giảm chi phí và tăng khả năng tái sử dụng xúc tác, nâng cao chất lượng sản phẩm.

4. Sinh viên cao học và nghiên cứu sinh ngành Hóa học, Vật liệu và Công nghệ sinh học: Tham khảo phương pháp tổng hợp, phân tích đặc tính vật liệu và ứng dụng xúc tác trong nghiên cứu khoa học, hỗ trợ phát triển luận văn và đề tài nghiên cứu.

Câu hỏi thường gặp

1. Xúc tác giả sinh học Fe-GeHe có ưu điểm gì so với enzyme HRP?
   Fe-GeHe có khả năng hoạt động ổn định trong môi trường pH trung tính, chi phí thấp hơn nhiều lần, đồng thời có thể thu hồi và tái sử dụng nhờ tính siêu thuận từ của hạt nano Fe3O4, khắc phục nhược điểm của HRP dễ mất hoạt tính khi nồng độ H2O2 cao.

2. Phương pháp tổng hợp hạt nano Fe3O4 có khó khăn gì?
   Phương pháp đồng kết tủa được sử dụng đơn giản, dễ thực hiện, cho sản phẩm đồng nhất với kích thước hạt khoảng 14.6 nm. Tuy nhiên, cần kiểm soát chặt chẽ pH và điều kiện khí N2 để tránh oxy hóa Fe3O4 thành γ-Fe2O3.

3. Làm thế nào để đánh giá hoạt tính xúc tác của hệ Fe-GeHe?
   Hoạt tính được đánh giá qua phản ứng oxy hóa rutin và ABTS bằng phổ UV-Vis, so sánh với enzyme HRP. Ngoài ra, khả năng xúc tác trùng hợp catechin và hiệu suất kháng oxy hóa của polycatechin cũng được sử dụng làm chỉ số đánh giá.

4. Xúc tác Fe-GeHe có thể ứng dụng trong lĩnh vực nào?
   Ứng dụng chính là trong tổng hợp polymer sinh học như polycatechin, polyanilin, hydrogel sinh học dùng trong kỹ thuật mô, vận chuyển thuốc, xử lý nước thải và các phản ứng sinh hóa khác thay thế enzyme HRP.

5. Khả năng tái sử dụng xúc tác Fe-GeHe như thế nào?
   Nhờ tính siêu thuận từ của hạt nano Fe3O4, xúc tác có thể được thu hồi dễ dàng bằng nam châm và tái sử dụng nhiều lần mà không giảm đáng kể hoạt tính xúc tác, giúp tiết kiệm chi phí và giảm ô nhiễm môi trường.

Kết luận

• Đã tổng hợp thành công hạt nano Fe3O4 kích thước trung bình 14.6 nm, có đặc tính siêu thuận từ với độ bão hòa từ 51.28 emu/g.
• Biến tính bề mặt bằng TSPED và liên kết gelatin-hematin tạo ra hệ xúc tác từ tính ổn định, có khả năng thu hồi và tái sử dụng.
• Hệ xúc tác Fe-GeHe thể hiện hoạt tính xúc tác tương đương enzyme HRP trong phản ứng oxy hóa rutin và ABTS, đồng thời xúc tác hiệu quả phản ứng trùng hợp catechin.
• Poly catechin thu được có hiệu suất kháng oxy hóa cao hơn catechin nguyên thủy, mở rộng ứng dụng trong y sinh và công nghiệp polymer.
• Đề xuất phát triển quy trình tổng hợp quy mô lớn, đánh giá an toàn sinh học và mở rộng ứng dụng xúc tác trong các lĩnh vực liên quan.

Tiếp theo, nghiên cứu sẽ tập trung vào tối ưu hóa quy trình tổng hợp, đánh giá khả năng tái sử dụng xúc tác qua nhiều chu kỳ và phát triển các sản phẩm hydrogel sinh học ứng dụng trong y học tái tạo. Đề nghị các nhà nghiên cứu và doanh nghiệp quan tâm phối hợp để thúc đẩy ứng dụng thực tiễn của hệ xúc tác này.