Tổng quan luận án
Luận án tiến sĩ khoa học môi trường của nghiên cứu sinh Trần Thị Vân thực hiện tại Trường Đại học Khoa học Tự nhiên, Đại học Quốc gia Hà Nội (năm 2019) thuộc chuyên ngành Môi trường đất và nước (mã số: 9440301.02), dưới sự hướng dẫn khoa học của PGS. Bùi Duy Cam và TS. Đặng Đức Nhận.
Về tính cấp thiết, đồng vị phóng xạ Poloni-210 ($^{210}\text{Po}$) là sản phẩm phân rã alpha ($\alpha$) mang năng lượng 5,304 MeV với chu kỳ bán rã 138,4 ngày, giữ vị trí đồng vị phóng xạ cuối cùng của chuỗi phân rã tự nhiên Urani-238 ($^{238}\text{U}$) trước khi chuyển thành Chì-206 ($^{206}\text{Pb}$) bền. Mặc dù tồn tại ở mức nồng độ vết trong tự nhiên, $^{210}\text{Po}$ kết hợp độc tính của kim loại nặng và tác động ion hóa mạnh của bức xạ alpha khi xâm nhập vào cơ thể sinh vật qua chuỗi thức ăn, hình thành liều chiếu trong. Về mặt thực tiễn, việc Trung Quốc xây dựng và vận hành nhà máy điện hạt nhân tại thành phố cảng Phòng Thành, cách thành phố Móng Cái (tỉnh Quảng Ninh) khoảng 60 km theo đường chim bay, đặt ra yêu cầu phải thiết lập bộ cơ sở dữ liệu nền phông bức xạ môi trường biển ven bờ vịnh Bắc Bộ trước khi nhà máy đi vào hoạt động.
Về khoảng trống nghiên cứu, các công trình trước đây tại Việt Nam chỉ sử dụng $^{210}\text{Po}$ ở mức độ phân tích cân bằng phóng xạ với $^{210}\text{Pb}$ nhằm xác định tốc độ bồi lấp cửa sông, lòng hồ hoặc cảng biển. Chưa có công bố nào nghiên cứu có hệ thống về sự phân bố của $^{210}\text{Po}$ trong nước biển ven bờ, trầm tích và động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ, cũng như chưa có tính toán định lượng về mức đóng góp của $^{210}\text{Po}$ vào liều hiệu dụng chiếu trong hàng năm qua tiêu thụ lương thực - thực phẩm.
Mục tiêu nghiên cứu của luận án gồm 4 nội dung cụ thể:
- Tạo được bộ dữ liệu nền phông phóng xạ của $^{210}\text{Po}$ trong môi trường nước - trầm tích - ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) ở vùng nước biển ven bờ khu vực Bắc Bộ.
- Làm rõ được sự phân bố trong pha nước - pha rắn (pha hạt) của nhân phóng xạ $^{210}\text{Po}$ trong môi trường nước biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. Xem xét ảnh hưởng của một số yếu tố môi trường đến sự phân bố của nhân phóng xạ $^{210}\text{Po}$ trong môi trường nước biển - vật chất lơ lửng - trầm tích.
- Đánh giá được khả năng vận chuyển của nhân phóng xạ $^{210}\text{Po}$ từ môi trường nước biển ven bờ khu vực Bắc Bộ vào trong ngao, hàu. Xem xét ảnh hưởng của một số yếu tố môi trường đến khả năng vận chuyển nhân phóng xạ $^{210}\text{Po}$ vào ngao, hàu.
- Xác định được mức đóng góp của nhân phóng xạ $^{210}\text{Po}$ vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lương thực thực phẩm của công chúng vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ.
Đối tượng và phạm vi nghiên cứu:
- Đối tượng nghiên cứu: Nước biển tầng mặt, trầm tích bề mặt (0–5 cm), ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) thương phẩm và 19 loại lương thực - thực phẩm chủ yếu trong khẩu phần ăn của cư dân đồng bằng Bắc Bộ (gạo, ngô, sắn, rau, củ, hoa quả, thịt gia súc, gia cầm, trứng, cá nước ngọt, cá biển).
- Phạm vi không gian: Vùng biển ven bờ 3 địa phương Bắc Bộ gồm tỉnh Quảng Ninh (Vịnh Hạ Long, Vịnh Bãi Tử Long, Tiên Yên, Móng Cái), thành phố Hải Phòng (đảo Cát Bà) và tỉnh Thái Bình (cửa sông Ba Lạt, huyện Tiền Hải).
- Phạm vi thời gian: Hai đợt lấy mẫu thực địa đại diện theo mùa khí hậu: cuối mùa mưa năm 2014 (tháng 8 – tháng 9/2014) và cuối mùa khô năm 2015 (tháng 4 – tháng 5/2015).
Tổng quan tài liệu và vị trí của luận án
Luận án đã điểm lại các công trình nghiên cứu về phóng xạ môi trường, sinh - địa hóa và chu trình vận chuyển của $^{210}\text{Po}$ trên thế giới và ở Việt Nam:
Các hướng nghiên cứu quốc tế được trích dẫn:
- Về nguồn gốc và cơ chế rơi lắng: Các nghiên cứu của Paatero và cộng sự (2010), Ioannidou và cộng sự (2011) chỉ ra nồng độ hoạt độ của $^{210}\text{Pb}$ và $^{210}\text{Po}$ trong rơi lắng khí quyển thay đổi theo mùa, đạt giá trị thấp nhất vào mùa mưa (tháng 7–8) và cao nhất vào mùa khô (tháng 11 đến tháng 2 năm sau). Báo cáo của Ủy ban Khoa học của Liên hợp quốc về tác động của bức xạ nguyên tử (UNSCEAR, 2000) thống kê tổng lượng $^{210}\text{Po}$ phát sinh từ hoạt động công nghiệp trên toàn cầu đạt khoảng 660 $\text{GBq}\cdot\text{năm}^{-1}$, trong đó khai thác và chế biến quặng phosphat chiếm 490 $\text{GBq}\cdot\text{năm}^{-1}$.
- Về tính chất thủy - địa hóa và quá trình tái nhập từ trầm tích: Nghiên cứu của Benoit và Hemond (1990) chứng minh $^{210}\text{Po}$ trong điều kiện trầm tích lòng hồ thiếu oxy có thể bị khử từ dạng $\text{Po(IV)}$ khó tan thành $\text{Po(II)}$ dễ tan và tái nhập trở lại pha nước cùng với sự chuyển hóa của mangan. Kim và cộng sự, Shannon và Cherry phân tích sự mất cân bằng phóng xạ giữa $^{210}\text{Po}$ và $^{210}\text{Pb}$ trong cột nước mặt biển do ái lực mạnh của $^{210}\text{Po}$ với các hạt lơ lửng và vật chất hữu cơ.
- Về tích lũy sinh học và chuỗi thức ăn: Stewart và Fisher (2003a, 2003b) chứng minh $^{210}\text{Po}$ xâm nhập vào tế bào chất của thực vật phù du rất nhanh (đạt cân bằng sau 0,6 ngày), hiệu quả đồng hóa ở động vật ăn thực vật đạt 17% ở vẹm xanh và từ 20% đến 55% ở động vật phù du. Heyraud (1976), Cherry (1989), Cherry và Shannon (1974) ghi nhận $^{210}\text{Po}$ tập trung cao ở các cơ quan nội tạng tiêu hóa, đạt mức 150.000 $\text{Bq}\cdot\text{kg}^{-1}\text{dw}$ trong gan - tụy của giáp xác. Đánh giá của Pentreath (1988) cho thấy trong khẩu phần ăn hải sản, $^{210}\text{Po}$ đóng góp tới khoảng 75% tổng liều chiếu trong từ các đồng vị phóng xạ tự nhiên. Carvalho (1995, 2011), McDonald và cộng sự (1993), Germain và cộng sự (1995), Charmasson và cộng sự (1999) đã công bố các giá trị nồng độ hoạt độ, hệ số phân bố $K_d$ và hệ số tích lũy $CF$ cho nhiều loài thủy sinh vật.
- Các ấn phẩm hướng dẫn của Cơ quan Năng lượng nguyên tử quốc tế (IAEA): TRS 247 (1985), TRS 422 (2004) đưa ra các giá trị tham chiếu cho hệ số phân bố $K_d$ của poloni trong vùng biển rìa đại dương là $2\times 10^7\text{ L}\cdot\text{kg}^{-1}$ và hệ số tích lũy $CF$ cho động vật thân mềm là $1\times 10^4\text{ L}\cdot\text{kg}^{-1}\text{fw}$.
Tại Việt Nam, các nghiên cứu phóng xạ môi trường nước trước đây mới chỉ dừng lại ở việc dùng phương pháp chì-210 ($^{210}\text{Pb}$) qua cân bằng với $^{210}\text{Po}$ để tính tốc độ bồi lấp cơ học (Nguyễn Hào Quang và cộng sự, 2005; Phan Sơn Hải và cộng sự, 2004; Đặng Đức Nhận và cộng sự, 2004).
Khoảng trống luận án lựa chọn giải quyết: Luận án bổ sung các số liệu thực nghiệm nguyên gốc về nồng độ hoạt độ của $^{210}\text{Po}$ trong nước biển, trầm tích ven bờ và nhuyễn thể hai mảnh vỏ ở vùng biển ven bờ miền Bắc Việt Nam; thực hiện đo đạc và xác định hệ số phân bố $K_d$ giữa pha nước - pha rắn trong điều kiện môi trường ven bờ chịu ảnh hưởng bởi dòng chảy lục địa (nơi độ muối, pH và hàm lượng cacbon hữu cơ hòa tan DOC biến động theo mùa); đồng thời xác định hệ số tích lũy sinh học $CF$ trên ngao và hàu và tính toán liều chiếu trong thực tế từ chế độ dinh dưỡng của cộng đồng dân cư địa phương.
Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu
Cơ sở lý thuyết và khung phân tích
- Lý thuyết chuỗi phân rã phóng xạ tự nhiên: Poloni-210 thuộc chuỗi $^{238}\text{U}$, được hình thành qua các nhân trung gian gồm $^{226}\text{Ra}$, $^{222}\text{Rn}$ và $^{210}\text{Pb}$. Khái niệm $^{210}\text{Po}$ "được hỗ trợ" (supported) dùng để chỉ lượng đồng vị sinh ra trực tiếp tại chỗ từ sự phân rã của khoáng vật chứa $^{238}\text{U}$ trong đất đá, trầm tích. Khái niệm $^{210}\text{Po}$ "không được hỗ trợ" (unsupported) chỉ phần đồng vị tạo thành từ khí radon ($^{222}\text{Rn}$) thoát vào khí quyển, phân rã tạo thành $^{210}\text{Pb}$ và $^{210}\text{Po}$ rồi theo sol khí rơi lắng khô hoặc rơi lắng ướt xuống bề mặt nước biển.
- Lý thuyết cân bằng pha và vận chuyển hạt nhân: Trong môi trường nước, poloni tồn tại chủ yếu ở trạng thái $\text{Po(IV)}$ có tính thủy phân mạnh, dễ tạo keo và hấp phụ lên các hạt vật chất lơ lửng, oxit sắt-mangan hoặc chất hữu cơ. Sự phân bố giữa pha hạt và pha hòa tan được mô tả qua hệ số phân bố:
$$K_d = \frac{C_s}{C_w}$$
Trong đó $C_s$ là nồng độ hoạt độ trong pha rắn/trầm tích ($\text{Bq}\cdot\text{kg}^{-1}\text{dw}$) và $C_w$ là nồng độ hoạt độ trong pha hòa tan ($\text{Bq}\cdot\text{L}^{-1}$).
- Lý thuyết tích lũy sinh học: Mức độ làm giàu hạt nhân phóng xạ từ nước vào mô mềm sinh vật được biểu thị qua hệ số tích lũy:
$$CF = \frac{C_{biota}}{C_w}$$
Trong đó $C_{biota}$ là nồng độ hoạt độ trong mô sinh vật tươi ($\text{Bq}\cdot\text{kg}^{-1}\text{fw}$) và $C_w$ là nồng độ hoạt độ trong nước biển ($\text{Bq}\cdot\text{L}^{-1}$).
- Mô hình đánh giá liều bức xạ: Liều hiệu dụng chiếu trong hàng năm ($E_{in}$, đơn vị $\mu\text{Sv}\cdot\text{năm}^{-1}$) đối với người trưởng thành được xác định theo mô hình của Ủy ban Bảo vệ bức xạ ion hóa quốc tế (ICRP) và UNSCEAR dựa trên khối lượng tiêu thụ từng loại lương thực - thực phẩm và hệ số chuyển đổi liều cho từng đồng vị phóng xạ khi hấp thụ qua đường tiêu hóa.
Phương pháp nghiên cứu thực nghiệm
- Lấy mẫu hiện trường:
- Mẫu nước biển: Lấy 10 lít bằng gầu múc ở độ sâu 0,5 m khi triều cường (cột nước 3–3,5 m; riêng khu vực Cát Bà cột nước khoảng 5 m), cách bờ 1 km. Mẫu được bảo quản trong can nhựa polyethylene mật độ cao (HDPE).
- Mẫu trầm tích: Thu thập lớp bề mặt (0–5 cm) tại cùng vị trí lấy mẫu nước vào thời điểm triều kiệt bằng gầu chuyên dụng, lưu trữ trong lọ thủy tinh tối màu nắp nhám.
- Mẫu hàu và ngao: Thu thập mẫu thương phẩm tại các bãi nuôi địa phương (riêng Thái Bình là bãi triều quảng canh). Kích thước ngao: dài $4(\pm 1)\text{ cm}\times\text{rộng }3(\pm 1)\text{ cm}\times\text{cao }1(\pm 0,5)\text{ cm}$; kích thước hàu: $9(\pm 2)\text{ cm}\times 5(\pm 1)\text{ cm}\times 1,5(\pm 1)\text{ cm}$. Khối lượng 6 kg/điểm, rửa sạch bùn cát, bảo quản lạnh bằng thùng xốp cách nhiệt.
- Mẫu lương thực - thực phẩm: Thu thập tại ruộng, ao, hộ gia đình theo danh mục khẩu phần ăn của Viện Dinh dưỡng (Bộ Y tế) gồm ngũ cốc, rau củ, thịt, trứng, cá.
- Xử lý mẫu trong phòng thí nghiệm:
- Kiểm soát nhiệt độ: Do poloni có tính bay hơi cao dính kèm phân tử kép $\text{Po}_2$ ngay từ nhiệt độ thấp, toàn bộ quá trình xử lý, làm bay hơi dung dịch mẫu được kiểm soát nghiêm ngặt không vượt quá 100 °C.
- Sấy khô mẫu sinh vật và thực phẩm ở 80 °C đến khối lượng không đổi để tính tỷ lệ khối lượng khô ($\text{dw}$) trên khối lượng tươi ($\text{fw}$). Một phần mẫu thực phẩm được tro hóa ở 450 °C trong 5 giờ để làm giàu nồng độ phục vụ đo đạc $^{90}\text{Sr}$ và $^{239+240}\text{Pu}$.
- Kỹ thuật phân tích phóng xạ:
- Đo hoạt độ alpha của $^{210}\text{Po}$ và $^{239+240}\text{Pu}$: Sử dụng hệ phổ kế alpha Alpha Spectrometer Model 7200-02 (Canberra, Mỹ) tích hợp đầu dò bán dẫn PIPS. Sử dụng chất đánh dấu nội chuẩn $^{209}\text{Po}$ để hiệu chỉnh hiệu suất thu hồi hóa học. Kiểm soát chất lượng thông qua mẫu chuẩn quốc tế IAEA-CU-2006-02.
- Đo hoạt độ gamma: Sử dụng đầu dò Germani siêu tinh khiết (HPGe) ghép nối hệ phổ kế Canberra, giải phổ 40 keV đến 3 MeV, độ phân giải 1,0 keV. Mẫu sấy khô được đóng kín trong bình 3pi-Marinelli trong thời gian tối thiểu 3 tuần để đảm bảo cân bằng phóng xạ. Thời gian đo phổ trên 24 giờ để sai số thống kê dưới $\pm 10%$. Nhận diện $^{210}\text{Pb}$ tại đỉnh 46 keV, $^{234}\text{Th}$ tại 63 keV, $^{137}\text{Cs}$ tại 661 keV, $^{40}\text{K}$ tại 1,46 MeV.
- Đo hoạt độ beta: Xác định $^{90}\text{Sr}$ thông qua phân rã của nhân con $^{90}\text{Y}$ bằng máy đếm tổng alpha/beta phông thấp và kiểm chứng bằng thiết bị đếm nhấp nháy lỏng Tri-Carb 3770 (hãng Packard/PerkinElmer).
- Đo thông số môi trường hiện trường: Sử dụng máy đo đa chỉ tiêu WTW Multi197i với điện cực SenTix 41 (đo pH) và Tetracon 96 (đo độ mặn, ion $\text{Cl}^-$).
Nguồn tư liệu và số lượng mẫu phân tích
Tổng số mẫu phân tích hoạt độ phóng xạ $^{210}\text{Po}$ trong nghiên cứu là 103 mẫu, phân bố tại ba địa phương theo bảng sau:
| STT |
Địa điểm nghiên cứu |
Nước biển (mẫu) |
Trầm tích (mẫu) |
Hàu (mẫu) |
Ngao (mẫu) |
Lương thực - thực phẩm (mẫu) |
Tổng cộng (mẫu) |
| 1 |
Thái Bình |
6 |
6 |
6 |
6 |
1 |
25 |
| 2 |
Hải Phòng |
6 |
6 |
6 |
6 |
2 |
26 |
| 3 |
Quảng Ninh |
16 |
16 |
2 |
2 |
16 |
52 |
| Tổng |
|
28 |
28 |
14 |
14 |
19 |
103 |
Nội dung chính theo từng chương
Chương 1: Tổng quan về phóng xạ trong môi trường
Chương này thiết lập nền tảng lý thuyết về phóng xạ tự nhiên và nhân tạo, tập trung vào đồng vị $^{210}\text{Po}$. Tác giả làm rõ các nguồn gốc phát sinh poloni trong môi trường gồm phân rã tự nhiên từ chuỗi $^{238}\text{U}$, rơi lắng sol khí từ khí quyển (trong đó bụi núi lửa đóng góp khoảng 50% vào tầng đối lưu), và phát thải công nghiệp (nung quặng apatit, đốt than nhiệt điện, khai thác dầu khí).
Về mặt hóa lý, poloni là kim loại nhóm VI, không có đồng vị bền, có 42 đồng vị phóng xạ với khối lượng nguyên tử từ 186 đến 227. Đồng vị $^{210}\text{Po}$ có hoạt độ riêng rất cao ($16,6\text{ Ci}\cdot\text{mg}^{-1}$), phát hạt alpha 5,304 MeV kèm bức xạ gamma giật lùi yếu ở đỉnh 0,803 MeV (hiệu suất $1,2\times 10^{-3}%$). Chương tổng hợp số liệu công bố quốc tế về nồng độ $^{210}\text{Po}$ trong nước biển và nhuyễn thể hai mảnh vỏ:
| Vùng biển trên thế giới |
Nồng độ $^{210}\text{Po}$ trong nước biển ($\text{mBq}\cdot\text{L}^{-1}$) |
Loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ |
Nồng độ $^{210}\text{Po}$ trong sinh vật ($\text{Bq}\cdot\text{kg}^{-1}$) |
| Nam Đại Tây Dương |
0,74 (0,30 – 1,5) |
Vẹm xanh (Perna viridis, Malaysia) |
45,69 – 96,44 (fw) |
| Đông Bắc Thái Bình Dương |
$1,1 \pm 0,37$ |
Vẹm xanh (Perna perna, Brazil) |
363 (dw) |
| Tây Bắc Thái Bình Dương |
$1,90 \pm 0,07$ |
Trai Địa Trung Hải (M. galloprovincialis, Monaco) |
428 – 459 (dw) |
| Biển Ai-len |
1,1 – 3,08 |
Trai xanh (Mytilus edulis, Đan Mạch) |
$149 \pm 82$ (dw) |
| Biển Bắc Trung Quốc |
1,6 – 2,8 |
Vẹm xanh (Perna perna, Nam Ấn Độ) |
78,09 – 320 (fw) |
Chương cũng phân tích cơ chế hấp thu và độc học: $^{210}\text{Po}$ liên kết chọn lọc với nhóm sulfhydryl của protein mô mềm, tích tụ ưu tiên tại gan, thận, tụy và cơ quan tiêu hóa. Đánh giá của Pentreath chỉ ra rằng chế độ ăn nhiều hải sản có thể dẫn đến liều chiếu hàng năm khoảng 200 rem từ bức xạ tự nhiên, trong đó $^{210}\text{Po}$ chiếm tỷ trọng áp đảo (~75%).
Chương 2: Đối tượng và phương pháp nghiên cứu
Chương 2 trình bày chi tiết cơ sở khoa học lựa chọn 3 trạm nghiên cứu đại diện cho các điều kiện sinh thái ven bờ Bắc Bộ:
- Tỉnh Quảng Ninh: Đại diện khu vực chịu sức ép công nghiệp khai thác than quy mô 42 triệu tấn/năm, các nhà máy nhiệt điện than (Uông Bí 710 MWe, Cẩm Phả 260 MWe), nhà máy xi măng và là điểm tiếp giáp gần nhất với Nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành (Trung Quốc).
- Cửa sông Ba Lạt (Thái Bình): Đại diện khu vực cửa sông ven biển chịu tải lượng lớn trầm tích, chất hữu cơ và phù sa rửa trôi từ hệ thống sông Hồng và sông Thái Bình, mang theo dư lượng phân bón phosphat và đất xói mòn từ thượng nguồn.
- Đảo Cát Bà (Hải Phòng): Khu vực đảo sinh thái, ít hoạt động công nghiệp khai khoáng và không chịu tác động trực tiếp của các dòng sông lớn, đóng vai trò trạm đối chứng môi trường.
Về đối tượng sinh học, ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas) được chọn do đời sống cố định ở giai đoạn trưởng thành, phương thức bắt mồi lọc hút đáy, diện tích nuôi trồng lớn dọc vịnh Bắc Bộ (quy hoạch đạt 12.695 ha và sản lượng 200.250 tấn vào năm 2020), đóng vai trò sinh vật chỉ thị tích lũy ô nhiễm phóng xạ. Chương quy định quy trình chuẩn bị mẫu, kỹ thuật đo hoạt độ trên hệ phổ kế alpha Canberra Model 7200-02 sử dụng chất nội chuẩn $^{209}\text{Po}$, phổ kế gamma HPGe, các công thức xác định hệ số phân bố $K_d$, hệ số tích lũy $CF$ và quy trình bảo đảm chất lượng (QA/QC) với mẫu chuẩn IAEA-CU-2006-02.
Chương 3: Kết quả nghiên cứu và bàn luận
Chương 3 trình bày các kết quả thực nghiệm và thảo luận khoa học theo các nội dung chính:
- Sự phân bố của $^{210}\text{Po}$ trong nước biển và trầm tích: Xác định dải nồng độ hoạt độ của $^{210}\text{Po}$ trong nước biển ven bờ ($\text{mBq}\cdot\text{L}^{-1}$) và trầm tích đáy ($\text{Bq}\cdot\text{kg}^{-1}\text{dw}$) tại các trạm qua 2 mùa. Tính toán giá trị hệ số phân bố $K_d(s)$ giữa pha hạt/trầm tích và pha nước, so sánh với giá trị khuyến cáo của IAEA ($2\times 10^7\text{ L}\cdot\text{kg}^{-1}$).
- Ảnh hưởng của các thông số môi trường đến hệ số $K_d$:
- Hàm lượng hợp chất hữu cơ hòa tan (DOC): Phân tích tương quan giữa $K_d(s)$ và DOC vào mùa mưa 2014 và mùa khô 2015, làm rõ cơ chế tạo phức giữa poloni và các đại phân tử hữu cơ hòa tan làm thay đổi tỷ lệ tồn tại giữa pha lỏng và pha bám dính.
- Độ mặn và nồng độ ion $\text{Cl}^-$: Đánh giá tương quan nghịch giữa độ mặn với sự phân bố và tích lũy phóng xạ, giải thích qua cơ chế cạnh tranh phối tử của ion clorua với poloni.
- Độ pH: Khảo sát tương quan giữa pH nước biển (dao động tại các vùng cửa sông và biển hở) với hoạt độ $^{210}\text{Po}$ và hệ số $K_d$.
- Mô hình nguồn gốc $^{210}\text{Po}$: Áp dụng mô hình khối mô tả các thành phần nguồn phát sinh $^{210}\text{Po}$ dựa trên sự mất cân bằng phóng xạ với $^{238}\text{U}$ và $^{210}\text{Pb}$, phân định tỷ trọng giữa nguồn rơi lắng không khí và nguồn xói mòn lục địa.
- Tích lũy sinh học trong ngao và hàu: Xác định nồng độ hoạt độ của $^{210}\text{Po}$ trong phần thịt tươi ngao và hàu tại các điểm nghiên cứu. Tính toán hệ số tích lũy sinh học $CF$ ($\text{L}\cdot\text{kg}^{-1}\text{fw}$), ghi nhận tương quan đồng biến với pH và tương quan nghịch biến với nồng độ ion $\text{Cl}^-$. So sánh giá trị lọc hút sinh học và hệ số $CF$ thu được với dữ liệu quốc tế.
- Đánh giá liều chiếu trong đối với công chúng: Đo hoạt độ phóng xạ tự nhiên ($^{210}\text{Po}$, $^{210}\text{Pb}$, $^{226}\text{Ra}$, $^{232}\text{Th}$, $^{40}\text{K}$) và nhân tạo ($^{137}\text{Cs}$, $^{90}\text{Sr}$, $^{239+240}\text{Pu}$) trong 19 loại lương thực - thực phẩm. Xác định hệ số vận chuyển $TF$ và tính toán liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm ($\mu\text{Sv}\cdot\text{năm}^{-1}$) cho người trưởng thành đồng bằng Bắc Bộ, xác định tỷ lệ đóng góp của $^{210}\text{Po}$ so với các đồng vị phóng xạ khác.
Kết quả và những đóng góp mới
Các kết quả và đóng góp mới của luận án bao gồm:
- Lần đầu tiên thiết lập được bộ cơ sở dữ liệu thực nghiệm về hiện trạng nền phông phóng xạ alpha của đồng vị $^{210}\text{Po}$ trong nước biển ven bờ, trầm tích bề mặt và hai loài động vật nhuyễn thể hai mảnh vỏ phổ biến là ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas) tại vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ (tỉnh Thái Bình, thành phố Hải Phòng và tỉnh Quảng Ninh).
- Xác định được giá trị thực nghiệm của hệ số phân bố $K_d$ giữa pha nước và trầm tích biển ven bờ trong điều kiện thủy - địa hóa đặc thù của miền Bắc Việt Nam (chịu ảnh hưởng đan xen của dòng rửa trôi lục địa, biến thiên độ mặn, pH và hàm lượng chất hữu cơ hòa tan theo mùa).
- Xác định được hệ số tích lũy sinh học $CF$ của $^{210}\text{Po}$ đối với ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas); thiết lập mối tương quan giữa khả năng tích lũy sinh học của hai loài này với độ mặn (nồng độ ion $\text{Cl}^-$) và pH nước biển.
- Định lượng được mức đóng góp của $^{210}\text{Po}$ trong tổng liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với người trưởng thành tại vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ thông qua con đường tiêu thụ lương thực - thực phẩm thường nhật.
- Kiến nghị thực tiễn: Đề xuất sử dụng bộ số liệu của luận án làm phông nền bức xạ chuẩn để đối chiếu, theo dõi và giám sát tác động môi trường biển xuyên biên giới khi Nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành (Trung Quốc) đi vào vận hành thương mại.
Hạn chế và hướng nghiên cứu tiếp
Hạn chế của nghiên cứu:
- Phạm vi không gian mới tập trung khảo sát tại 3 tỉnh/thành phố ven bờ Bắc Bộ (Quảng Ninh, Hải Phòng, Thái Bình), chưa mở rộng ra toàn bộ dải ven biển miền Trung và miền Nam.
- Chuỗi thời gian quan trắc thực địa thực hiện trong 2 đợt đại diện (cuối mùa mưa 2014 và cuối mùa khô 2015), chưa có điều kiện quan trắc liên tục theo từng tháng trong nhiều năm liên tiếp.
- Đối tượng thủy sinh chỉ thị tập trung vào hai loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ ăn lọc, chưa mở rộng phân tích các bậc dinh dưỡng cao hơn trong chuỗi thức ăn như cá tầng nổi, cá tầng đáy hay các loài giáp xác biển sâu.
Hướng nghiên cứu tiếp theo:
- Tiếp tục mở rộng mạng lưới trắc quan phóng xạ môi trường biển ven bờ định kỳ hàng năm nhằm cập nhật diễn biến phông bức xạ sau khi các tổ máy của Nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành vận hành hết công suất.
- Nghiên cứu sâu hơn về cơ chế sinh hóa liên kết giữa $^{210}\text{Po}$ với các phân đoạn protein đặc hiệu trong mô cơ quan của động vật thủy sản.
Giá trị tham khảo
Luận án có giá trị tham khảo chuyên môn cho các đối tượng và lĩnh vực sau:
- Nghiên cứu sinh, học viên cao học và giảng viên chuyên ngành Khoa học Môi trường, Hóa phóng xạ, Sinh thái biển: Tham khảo quy trình phân tích thực nghiệm xác định hạt nhân phát alpha ở mức nồng độ vết, kỹ thuật kiểm soát nhiệt độ tránh bay hơi poloni, phương pháp chuẩn hóa phổ kế alpha với đầu dò PIPS sử dụng chất đánh dấu nội chuẩn $^{209}\text{Po}$ và phương pháp xác định hệ số phân bố $K_d$, hệ số tích lũy $CF$.
- Cơ quan quản lý nhà nước về an toàn bức xạ và hạt nhân (Cục An toàn bức xạ và hạt nhân, Viện Năng lượng nguyên tử Việt Nam): Sử dụng bộ số liệu nền phông phóng xạ của luận án làm tài liệu đối chiếu kỹ thuật trong công tác kiểm soát an toàn bức xạ môi trường vùng biển biên giới Đông Bắc.
- Cơ quan quản lý an toàn thực phẩm và y tế công cộng: Tham khảo bảng số liệu đo hoạt độ phóng xạ tự nhiên và nhân tạo trong 19 loại lương thực - thực phẩm để phục vụ đánh giá liều bức xạ chiếu trong và xây dựng các tiêu chuẩn vệ sinh an toàn bức xạ đối với hải sản nuôi trồng ven bờ.
Câu hỏi thường gặp
1. Đồng vị Poloni-210 có những đặc tính vật lý và độc tính phóng xạ nào đáng chú ý?
Poloni-210 là đồng vị phóng xạ cuối cùng của chuỗi phân rã tự nhiên Urani-238, có chu kỳ bán rã 138,4 ngày, phân rã alpha 100% với mức năng lượng 5,304 MeV kèm bức xạ gamma giật lùi 0,803 MeV nhưng suất phát rất thấp ($1,2\times 10^{-3}%$). Poloni-210 có hoạt độ riêng rất cao ($16,6\text{ Ci}\cdot\text{mg}^{-1}$), phát nhiệt lượng $140\text{ W}\cdot\text{g}^{-1}$. Độc tính của $^{210}\text{Po}$ là độc tính kép: vừa mang tính chất độc của một kim loại nặng, vừa mang độc tính bức xạ ion hóa mật độ cao của chùm hạt alpha khi đi vào cơ thể qua đường tiêu hóa và hô hấp, gây liều chiếu trong tác động trực tiếp lên cấu trúc tế bào nội mô, tủy xương và ADN.
2. Tại sao trong quy trình xử lý hóa phóng xạ để phân tích Poloni-210, nhiệt độ mẫu tuyệt đối không được vượt quá 100 °C?
Poloni là nguyên tố có tính chất dễ bay hơi. Ngay ở nhiệt độ phòng (25 °C), khoảng 50% lượng poloni có thể bị bay hơi trong vòng 45 giờ dưới dạng phân tử kép $\text{Po}_2$. Do đó, trong các khâu xử lý hóa học như phân hủy mẫu, cô cạn hoặc chiết tách dung dịch, việc duy trì nhiệt độ dưới 100 °C là yêu cầu kỹ thuật bắt buộc để tránh thất thoát hoạt độ của đồng vị phóng xạ, bảo đảm độ chính xác của phép phân tích định lượng.
3. Phân biệt khái niệm Poloni-210 "được hỗ trợ" (supported) và "không được hỗ trợ" (unsupported) trong môi trường biển?
- $^{210}\text{Po}$ "được hỗ trợ" (supported) là phần hoạt độ poloni được tạo ra liên tục từ sự phân rã phóng xạ của các đồng vị mẹ đứng trước trong chuỗi tự nhiên $^{238}\text{U}$ nằm sẵn trong thành phần khoáng vật của trầm tích hoặc đất đá lục địa.
- $^{210}\text{Po}$ "không được hỗ trợ" (unsupported) là phần hoạt độ poloni sinh ra từ khí radon ($^{222}\text{Rn}$) thoát ly từ mặt đất vào khí quyển, phân rã độc lập thành $^{210}\text{Pb}$ và $^{210}\text{Po}$ cắt rời khỏi chuỗi khoáng vật nguồn, sau đó lắng đọng xuống biển qua rơi lắng khô hoặc rơi lắng ướt theo nước mưa.
4. Vì sao ngao (Meretrix meretrix) và hàu (Crassostrea gigas) được lựa chọn làm đối tượng nghiên cứu tích lũy sinh học?
Ngao và hàu là động vật thân mềm nhuyễn thể hai mảnh vỏ có tập tính sống vùi hoặc cố định đáy khi trưởng thành, phương thức dinh dưỡng là hút lọc nước biển và hạt lơ lửng, có khả năng tích hợp mức độ ô nhiễm môi trường cục bộ qua thời gian dài. Chúng có hệ số tích lũy sinh học ($CF$) cao đối với các chất ô nhiễm (từ $10^3$ đến $10^5$), cao hơn nhiều loài thủy sinh khác. Về mặt kinh tế - xã hội, đây là hai đối tượng nuôi trồng thủy sản chủ lực với quy hoạch hơn 12.695 ha tại ven biển Bắc Bộ, là nguồn thực phẩm được tiêu thụ thường xuyên của người dân, đóng vai trò mắt xích chuyển tiếp hạt nhân phóng xạ vào cơ thể con người.
5. Luận án sử dụng trang thiết bị và kỹ thuật nào để định lượng nồng độ hoạt độ của Poloni-210?
Luận án sử dụng hệ phổ kế alpha chuyên dụng Alpha Spectrometer Model 7200-02 (Alpha Analyst, hãng Canberra, Mỹ) trang bị đầu dò bán dẫn PIPS. Để định lượng chính xác hiệu suất thu hồi hóa học của quá trình xử lý mẫu, tác giả sử dụng đồng vị phóng xạ $^{209}\text{Po}$ làm chất đánh dấu nội chuẩn và kiểm soát chất lượng phân tích thông qua mẫu chuẩn môi trường biển quốc tế IAEA-CU-2006-02.
Kết luận
Luận án tiến sĩ của tác giả Trần Thị Vân đã xây dựng thành công bộ dữ liệu thực nghiệm về nồng độ và sự phân bố của đồng vị phóng xạ alpha $^{210}\text{Po}$ trong nước biển, trầm tích và sinh vật chỉ thị ven bờ Bắc Bộ. Công trình đã xác định các thông số khoa học gồm hệ số phân bố $K_d$ và hệ số tích lũy sinh học $CF$, đồng thời làm rõ ảnh hưởng của các yếu tố môi trường như độ mặn, pH và cacbon hữu cơ hòa tan tới hành vi sinh thái của poloni. Kết quả tính toán liều hiệu dụng chiếu trong từ chuỗi thức ăn cung cấp căn cứ định lượng khẳng định mức độ an toàn bức xạ đối với sức khỏe cộng đồng, đồng thời tạo lập cơ sở dữ liệu phông nền phục vụ việc theo dõi môi trường phóng xạ khu vực biên giới biển.