MỞ ĐẦU 1. Tính cấp thiết của đề tài luận án Poloni-210 (Po-210, 210Po) là một đồng vị phóng xạ của nguyên tố Poloni (Po), có thời gian bán rã 138,4 ngày, phân rã alpha (α) với năng lƣợng 5,304 MeV (100%) và là đồng vị phóng xạ cuối cùng của chuỗi phóng xạ tự nhiên Urani-238 (238U). Do đó, trong tự nhiên 210Po có mặt ở mọi nơi với mức độ khác nhau và phụ thuộc vào mức độ đồng vị mẹ 238U có mặt trong môi trƣờng. Trong phòng thí nghiệm, 210Po đƣợc tổng hợp thông qua việc bắn phá đồng vị 209Bi bởi nơtron từ lò phản ứng hạt nhân hoặc máy gia tốc để biến đổi 209 Bi thành 210Bi, sau đó phân rã beta (β) tạo thành 210Po.
Ngoài ra, các hoạt động sản xuất của con ngƣời nhƣ nung quặng apatit để sản xuất phốt pho, đốt than, sử dụng phân bón phốt phát (phân lân), v.v… cũng góp phần làm tăng hàm lƣợng 210Po trong môi trƣờng. Luận án tiến sĩ Môi trường Nghiên cứu về 210Po trong môi trƣờng thủy quyển nói chung cũng nhƣ hành vi của nó trong môi trƣờng nƣớc biển nói riêng đã đƣợc nhiều nhà khoa học quan tâm nghiên cứu trong 50 năm gần đây. Ban đầu, mối quan tâm nghiên cứu về poloni là độ phóng xạ alpha của nó trong một số sinh vật biển là tƣơng đối cao so với sinh vật trên cạn do đóng góp của poloni từ nƣớc và động - thực vật phù du. Khám phá này dẫn tới thúc đẩy các nghiên cứu tìm hiểu về khả năng vận chuyển, tích lũy nhân phóng xạ poloni giữa các sinh vật biển và về liều bức xạ mà con ngƣời có thể phải tiếp nhận do ăn hải sản theo chuỗi thức ăn [97, 112].
Mặc dù trong tự nhiên, Po-210 chỉ tồn tại ở mức vết, nhƣng do đặc tính đồng thời có cả độc tính của một kim loại nặng và cả độc tính của một đồng vị phóng xạ phân rã alpha (α) với năng lƣợng cao, nên khi Po-210 đi vào bên trong cơ thể sống sẽ rất độc bởi gây ra liều chiếu trong. Ở Việt Nam, các nghiên cứu về Po-210 trong môi trƣờng nƣớc mới chỉ dừng lại ở mức phân tích hàm lƣợng của chúng trong trầm tích để xác định tốc độ bồi lấp cửa sông, lòng hồ hoặc bến cảng bằng phƣơng pháp sử dụng 9 chì-210 (210Pb) [5,6, 7, 36]. Hiện ở Việt Nam, chƣa có công bố khoa học nào về phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và các loài nhuyễn thể hai mảnh vỏ nói riêng, cũng nhƣ việc tính toán mức đóng góp của 210Po vào liều chiếu trong gây ra do ăn các loại lƣơng thực - thực phẩm. Bên cạnh đó, Trung Quốc hiện nay đã xây dựng và đƣa vào vận hành nhà máy điện hạt nhân ở thành phố cảng Phòng Thành, cách thành phố Móng Cái (tỉnh Quảng Ninh) khoảng 60 km theo đƣờng chim bay, nên việc nghiên cứu nồng độ hoạt độ và phân bố 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ vịnh Bắc Bộ và tính toán mức đóng góp của 210Po trong liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành do tiêu thụ lƣơng thực - thực phẩm có ý nghĩa rất quan trọng, góp phần xây dựng phông nền phóng xạ môi trƣờng nƣớc biển khu vực vịnh Bắc Bộ trƣớc khi nhà máy điện hạt nhân Phòng Thành hoạt động.
Luận án tiến sĩ Môi trường Từ những thực tiễn nêu trên, đề tài luận án lựa chọn là “Nghiên cứu sự phân bố của Po-210 trong nƣớc biển, trầm tích và ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) trong vùng biển ven bờ khu vực Bắc Bộ”. Mục tiêu của luận án - Tạo đƣợc bộ dữ liệu nền phông phóng xạ của Po-210 trong môi trƣờng nƣớc - trầm tích - ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) ở vùng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. - Làm rõ đƣợc sự phân bố trong pha nƣớc - pha rắn (pha hạt) của nhân phóng xạ 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ. Xem xét ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến sự phân bố của nhân phóng xạ 210 Po trong môi trƣờng nƣớc biển - vật chất lơ lửng - trầm tích.
- Đánh giá đƣợc khả năng vận chuyển của nhân phóng xạ 210Po từ môi trƣờng nƣớc biển ven bờ khu vực Bắc Bộ vào trong ngao, hàu. Xem xét ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng đến khả năng vận chuyển nhân phóng xạ 210 Po vào ngao, hàu. 10 - Xác định đƣợc mức đóng góp của nhân phóng xạ 210Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm do ăn lƣơng thực thực phẩm của công chúng vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ. Ý nghĩa khoa học và thực tiễn của luận án - Xây dựng bộ số liệu về nồng độ phóng xạ của 210Po trong nƣớc biển, trầm tích và trong ngao (Meretrix meretrix), hàu (Crassostrea gigas) thu thập tại vùng ven bờ biển tại các tỉnh Quảng Ninh, Hải Phòng và Thái Bình.
- Bƣớc đầu làm rõ sự phân bố của 210Po trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ, dựa trên việc xác định hệ số phân bố K d của 210Po giữa pha nƣớc và trầm tích; Đánh giá khả năng tích lũy sinh học 210Po của ngao, hàu thông qua hệ số tích lũy (CF). Đánh giá ảnh hƣởng của một số yếu tố môi trƣờng nhƣ hợp chất hữu cơ hòa tan (DOC), độ muối nƣớc biển, nồng độ Cl- nƣớc biển và pH tới sự phân bố của 210Po ở trong môi trƣờng nƣớc biển ven bờ và khả năng tích lũy sinh học nhân phóng xạ 210Po của ngao, hàu. Luận - Xác địnhán tiến mức đóng sĩnhânMôi góp của phóng xạtrường 210 Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm. Tính mới của luận án - Lần đầu tạo đƣợc bộ số liệu về hiện trạng nền phông phóng xạ alpha của 210Po trong nƣớc, trầm tích, ngao (M.
gigas) và một số loại lƣơng thực - thực phẩm khác ở vùng biển khu vực Bắc Bộ, Việt Nam (tỉnh Thái Bình, thành phố Hải Phòng và tỉnh Quảng Ninh). - Xác định đƣợc hệ số phân bố Kd của 210Po giữa pha nƣớc và pha rắn với những đặc điểm riêng của môi trƣờng nƣớc biển ven bờ biển khu vực Bắc Bộ; và xác định hệ số tích lũy CF của 210Po đối với ngao và hàu. - Xác định đƣợc mức đóng góp của 210Po vào liều hiệu dụng chiếu trong trung bình năm đối với ngƣời trƣởng thành vùng đồng bằng duyên hải Bắc Bộ do ăn lƣơng thực - thực phẩm. Tổng quan về phóng xạ trong môi trƣờng 1.
Nguồn gốc các nhân phóng xạ trong môi trường Các nhân phóng xạ trong môi trƣờng đƣợc phát sinh từ hai nguồn, đó là nguồn phóng xạ tự nhiên và nguồn phóng xạ nhân tạo do con ngƣời tạo ra trong quá trình ứng dụng năng lƣợng hạt nhân trong các lĩnh vực nhƣ công nghiệp, nông nghiệp, giao thông vận tải, y - sinh học và các loại hình nghiên cứu và phát triển khác. Nguồn gốc từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên Trong môi trƣờng, các nhân phóng xạ tự nhiên phát sinh từ 3 nguồn, đó là: (i) Các nhân phóng xạ nguyên thủy; (ii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các chuỗi phóng xạ tự nhiên; (iii) Các nhân phóng xạ sinh ra từ các phản ứng hạt nhân trong vũ trụ. Luận ánxạ tiến Nguồn phóng sĩbaoMôi nguyên thủy gồm cáctrường nhân tồn tại từ khi hình thành Trái Đất là kết quả của hiện tƣợng giãn nở vũ trụ (Big Bang). Chúng có chu kỳ bán rã dài ngang với tuổi của Trái Đất vào khoảng 4,5×109 năm, đó là các nhân kali-40 (40K), vanadi-50 (50V), rubidi-87 (87Rb), cadimi-113 (113Cd), indi-115 (115In).
Nhân phóng xạ nguyên thủy có đóng góp đáng kể nhất vào liều bức xạ, cả chiếu ngoài và chiếu trong đối với công chúng là kali-40 (40K) và rubidi-87 (87Ru). Nguồn phóng xạ sinh ra từ chuỗi phóng xạ tự nhiên: đây là các nhân phóng xạ đƣợc sinh ra liên tiếp từ quá trình phân rã phóng xạ tự nhiên. Đứng đầu mỗi chuỗi là một nhân phóng xạ, tiếp theo là các con - cháu - chắt của nó đƣợc tạo ra do phân rã phóng xạ alpha, beta kèm theo gamma với các chu kỳ bán phân rã khác nhau và cuối chuỗi là một đồng vị bền của chì (Pb). Có ba chuỗi phóng xạ tự nhiên, tƣơng ứng với đầu họ là Urani-238 (238U), Urani-235 (235U) và Thori -232 (232Th) (Hình 1.án tiến Ba chuỗi sĩtự nhiên phóng xạ MôiU, trường 238 235 U và Th [27] 232 Đặc điểm của cả ba chuỗi phóng xạ tự nhiên là trong quá trình phân rã đều sinh ra khí trơ radon (Rn), chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U sinh ra 222Rn, chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U sinh ra 219Rn và chuỗi phóng xạ tự nhiên 232Th sinh ra 220Rn.
Một phần nhân khí trơ radon sẽ thoát ra từ đất vào không khí và phân rã tiếp trong khí quyển. Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U có 218Po, 214 Po và 210Po; Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 235U có 215Po; Trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 232Th có 216Po và 212Po. Các nhân phóng xạ poloni đƣợc tạo ra trong không khí sẽ bám dính trên các hạt sol khí và di chuyển cùng sol khí trong khí quyển, nhƣng khả năng di chuyển trong khoảng không gian rộng thì chỉ có đồng vị Po-210 vì chu kỳ bán rã của nó là tƣơng đối dài (138,4 ngày). Trong quá trình di chuyển, Po-210 sẽ bị rơi lắng dƣới dạng khô cùng bụi khí do trọng lực hoặc rơi lắng ƣớt do nƣớc mƣa rửa trôi.
13 Nhƣ vậy, trong môi trƣờng tự nhiên, Po-210 có hai nguồn là: (i) Nguồn phân rã tại chỗ của chuỗi phóng xạ tự nhiên có mặt trong các khoáng chất; (ii) Nguồn do rơi lắng từ khí quyển. Nguồn thứ nhất của Po-210 đƣợc gọi là Po- 210 đƣợc hỗ trợ (supported), còn nguồn thứ hai đƣợc gọi là Po-210 không đƣợc hỗ trợ (unsupported). Nguồn Po-210 không đƣợc hỗ trợ phụ thuộc vào tốc độ rơi lắng, tức là điều kiện khí tƣợng của từng khu vực. Nhiều công trình nghiên cứu, (ví dụ nhƣ Paatero vcs [95], Ioannidou vcs [62], v.v…) cho thấy nồng độ hoạt độ của 210Pb là mẹ của 210Po trong chuỗi phóng xạ tự nhiên 238U trong rơi lắng khô và ƣớt có giá trị thấp nhất vào mùa mƣa (tháng 7, tháng 8) và cao nhất vào mùa khô (từ tháng 11 đến tháng 2 năm sau).
Nhƣ vậy, có thể thấy, cũng tƣơng tự nhƣ 210Pb vào mùa khô nồng độ hoạt độ của 210Po trong không khí là cao hơn so với nồng độ hoạt độ của nó vào mùa mƣa nhƣng nồng độ hoạt độ của hai nhân phóng xạ này trong không khí cũng nhƣ trong môi trƣờng thủy quyển là không cân bằng.