I. Tổng quan về vật liệu khung hữu cơ kim loại
Vật liệu khung hữu cơ-kim loại (MOFs) là một nhóm vật liệu xốp có cấu trúc tinh thể, được hình thành từ sự liên kết giữa các ion kim loại và các cầu nối hữu cơ. Các cầu nối này thường chứa các nhóm chức như carboxylate và dẫn xuất nitơ, tạo ra các liên kết phối trí với ion kim loại. MOFs có tính linh động cao trong việc tổng hợp, cho phép tạo ra nhiều loại cấu trúc khác nhau chỉ bằng cách thay đổi tỷ lệ kim loại hoặc cầu nối. Đặc điểm nổi bật của MOFs là diện tích bề mặt lớn và khả năng điều chỉnh kích thước lỗ xốp, giúp chúng có tiềm năng ứng dụng trong nhiều lĩnh vực như hấp phụ khí, cảm biến và xúc tác. Việc sử dụng MOFs làm xúc tác dị thể giúp khắc phục nhược điểm của xúc tác đồng thể, như khó thu hồi và chi phí cao. Nghiên cứu về MOFs trong lĩnh vực xúc tác đã phát triển mạnh mẽ trong những năm gần đây, với nhiều báo cáo về khả năng xúc tác của các loại Cu-MOFs.
II. Vật liệu Cu MOF 74
Cu-MOF-74 là một trong những vật liệu mới được tổng hợp trong lĩnh vực MOFs, được tạo thành từ ion Cu2+ và cầu nối 2,5-dihydroxyterephthalic acid. Cấu trúc của Cu-MOF-74 có tính ổn định cao nhờ vào các liên kết phối trí giữa các ion kim loại và cầu nối hữu cơ. Vật liệu này được tổng hợp bằng phương pháp nhiệt dung môi, cho phép tạo ra các tinh thể có độ đơn tinh thể cao và cấu trúc xốp. Cu-MOF-74 đã được chứng minh có khả năng xúc tác cao trong các phản ứng tổng hợp hữu cơ, đặc biệt là trong phản ứng ghép đôi C–N. Việc sử dụng Cu-MOF-74 làm xúc tác không chỉ giúp tăng hiệu suất phản ứng mà còn cho phép thu hồi và tái sử dụng nhiều lần mà không làm giảm đáng kể hoạt tính xúc tác.
III. Vật liệu Cu INA 2
Cu(INA)2 là một loại MOF khác được nghiên cứu trong luận văn này. Vật liệu này được tổng hợp từ ion Cu2+ và isonicotinic acid, tạo ra một cấu trúc có tính chất xúc tác tương tự như Cu-MOF-74. Cu(INA)2 đã cho thấy hiệu suất cao trong phản ứng N-aryl hóa, cho phép tạo ra các sản phẩm có giá trị cao trong lĩnh vực dược phẩm. Việc khảo sát hoạt tính xúc tác của Cu(INA)2 cho thấy khả năng thu hồi và tái sử dụng của vật liệu này cũng rất tốt, giúp giảm thiểu chi phí và tăng tính bền vững trong quy trình tổng hợp. Sự kết hợp giữa Cu-MOF-74 và Cu(INA)2 trong nghiên cứu này mở ra hướng đi mới cho việc phát triển các xúc tác hiệu quả trong các phản ứng ghép đôi C–N.
IV. Khảo sát hoạt tính xúc tác
Nghiên cứu đã tiến hành khảo sát hoạt tính xúc tác của cả hai vật liệu Cu-MOF-74 và Cu(INA)2 trong các phản ứng ghép đôi C–N. Kết quả cho thấy cả hai vật liệu đều có khả năng xúc tác cao, với hiệu suất tinh chế sản phẩm đạt mức tối ưu. Đặc biệt, Cu-MOF-74 cho thấy khả năng xúc tác vượt trội trong phản ứng tổng hợp α-ketoamide, trong khi Cu(INA)2 thể hiện hiệu suất tốt trong phản ứng N-aryl hóa. Việc thu hồi và tái sử dụng các xúc tác này cho thấy không có sự suy giảm đáng kể về hoạt tính, điều này chứng tỏ tính bền vững và hiệu quả của các vật liệu này trong ứng dụng thực tiễn. Những kết quả này không chỉ khẳng định giá trị của nghiên cứu mà còn mở ra cơ hội cho việc phát triển các xúc tác mới trong tương lai.