Tổng quan nghiên cứu

Ô nhiễm môi trường nước do các chất hữu cơ, đặc biệt là chất kháng sinh, đang trở thành vấn đề nghiêm trọng toàn cầu. Theo ước tính, lượng chất thải hữu cơ, trong đó có kháng sinh tetracycline (TC), ngày càng gia tăng, gây ảnh hưởng tiêu cực đến hệ sinh thái và sức khỏe con người. Việc xử lý các hợp chất này trong môi trường nước là nhiệm vụ cấp thiết nhằm bảo vệ nguồn nước và giảm thiểu tác động xấu. Công nghệ quang xúc tác sử dụng ánh sáng mặt trời được xem là giải pháp tiên tiến, thân thiện môi trường và tiết kiệm chi phí so với các phương pháp truyền thống.

Luận văn tập trung vào tổng hợp vật liệu xúc tác quang C-TiO2/g-C3N4 nhằm phân hủy chất kháng sinh TC trong môi trường nước. Nghiên cứu được thực hiện trong phạm vi phòng thí nghiệm tại Bình Định năm 2023, với mục tiêu chính là phát triển vật liệu xúc tác quang có khả năng hoạt động hiệu quả dưới ánh sáng khả kiến, mở rộng ứng dụng trong xử lý ô nhiễm nước. Việc tổng hợp và đánh giá hoạt tính của vật liệu C-TiO2/g-C3N4 không chỉ góp phần nâng cao hiệu quả phân hủy kháng sinh mà còn cung cấp cơ sở khoa học cho các nghiên cứu tiếp theo về vật liệu quang xúc tác.

Cơ sở lý thuyết và phương pháp nghiên cứu

Khung lý thuyết áp dụng

Nghiên cứu dựa trên lý thuyết vùng năng lượng của chất bán dẫn, trong đó năng lượng vùng cấm (Eg) quyết định khả năng hấp thụ ánh sáng và hoạt động xúc tác quang. Vật liệu TiO2 có Eg khoảng 3,2 eV, chỉ hoạt động dưới ánh sáng tử ngoại, trong khi g-C3N4 có Eg khoảng 2,7 eV, hấp thụ ánh sáng khả kiến tốt hơn. Tuy nhiên, cả hai vật liệu đều gặp hạn chế do sự tái tổ hợp nhanh của cặp electron-lỗ trống quang sinh, làm giảm hiệu quả xúc tác.

Mô hình lai ghép C-TiO2/g-C3N4 được áp dụng nhằm tận dụng thế khử vùng dẫn âm của C-TiO2 và thế oxy hóa vùng hóa trị dương của g-C3N4, từ đó tăng cường khả năng phân tách electron và lỗ trống, giảm tái tổ hợp và nâng cao hiệu suất quang xúc tác. Các khái niệm chính bao gồm: cơ chế quang xúc tác, vùng năng lượng chất bán dẫn, tái tổ hợp electron-lỗ trống, và gốc tự do hydroxyl (•OH) trong quá trình oxy hóa chất hữu cơ.

Phương pháp nghiên cứu

Nguồn dữ liệu chính là các mẫu vật liệu C-TiO2, g-C3N4 và vật liệu lai ghép C-TiO2/g-C3N4 được tổng hợp trong phòng thí nghiệm. Phương pháp tổng hợp bao gồm thủy nhiệt cho C-TiO2, nhiệt pha rắn cho g-C3N4 và nhiệt pha rắn có hỗ trợ siêu âm cho vật liệu lai ghép. Cỡ mẫu gồm các tỷ lệ khối lượng C-TiO2:g-C3N4 lần lượt là 10%, 20%, 30% và 40%.

Phân tích đặc trưng vật liệu sử dụng các kỹ thuật hiện đại: nhiễu xạ tia X (XRD) để xác định cấu trúc tinh thể; phổ tán xạ năng lượng tia X (EDX) để xác định thành phần nguyên tố; phổ phản xạ khuếch tán tử ngoại khả kiến (UV-Vis DRS) để xác định vùng hấp thụ và năng lượng vùng cấm; phổ quang phát quang (PL) để đánh giá tái tổ hợp electron-lỗ trống; hiển vi điện tử quét (SEM) để quan sát hình thái bề mặt; phổ hồng ngoại (IR) để xác định liên kết hóa học; phổ quang điện tử tia X (XPS) để phân tích trạng thái hóa học; và phương pháp BET để đo diện tích bề mặt và kích thước mao quản.

Phân tích hoạt tính quang xúc tác được thực hiện qua phản ứng phân hủy tetracycline hydrochloride trong dung dịch nước dưới chiếu sáng đèn LED 30 W. Các yếu tố ảnh hưởng như thời gian hấp phụ, pH môi trường và sự có mặt của các chất dập tắt gốc tự do cũng được khảo sát. Dữ liệu thu thập được xử lý bằng các công cụ toán học và mô hình động học Langmuir-Hinshelwood.

Kết quả nghiên cứu và thảo luận

Những phát hiện chính

  1. Đặc trưng vật liệu C-TiO2/g-C3N4 (CTC-x): Giản đồ nhiễu xạ tia X cho thấy vật liệu lai ghép duy trì cấu trúc anatase của TiO2 và cấu trúc polyme melon của g-C3N4, với sự phân bố đồng đều các nguyên tố C, N, Ti và O qua phổ EDX. Diện tích bề mặt riêng của CTC-2 đạt khoảng 85 m²/g, cao hơn so với C-TiO2 (khoảng 60 m²/g), hỗ trợ tăng khả năng hấp phụ chất ô nhiễm.

  2. Khả năng hấp thụ quang: Phổ UV-Vis DRS cho thấy vật liệu CTC-x có vùng hấp thụ mở rộng sang vùng ánh sáng khả kiến với năng lượng vùng cấm giảm từ 3,2 eV (C-TiO2) xuống còn khoảng 2,6 eV (CTC-2). Phổ PL cho thấy cường độ phát quang của CTC-2 giảm 40% so với C-TiO2 và g-C3N4 riêng lẻ, chứng tỏ hiệu quả giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống.

  3. Hoạt tính quang xúc tác phân hủy TC: Vật liệu CTC-2 đạt hiệu suất phân hủy TC lên đến 92% sau 120 phút chiếu sáng, cao hơn đáng kể so với C-TiO2 (khoảng 45%) và g-C3N4 (khoảng 30%). Hằng số tốc độ phân hủy k của CTC-2 gấp 2,5 lần so với C-TiO2. Thời gian cân bằng hấp phụ TC trên CTC-2 là khoảng 30 phút.

  4. Ảnh hưởng của pH và chất dập tắt gốc: Hiệu suất phân hủy TC cao nhất ở pH 6-7, giảm khi pH quá cao hoặc quá thấp do sự thay đổi dạng tồn tại của TC và điện tích bề mặt vật liệu. Sự có mặt của các chất dập tắt gốc tự do như isopropanol làm giảm hiệu quả phân hủy đến 60%, khẳng định vai trò chủ đạo của gốc •OH trong quá trình quang xúc tác.

Thảo luận kết quả

Hiệu quả vượt trội của vật liệu C-TiO2/g-C3N4 là do sự kết hợp hài hòa giữa thế khử vùng dẫn âm của C-TiO2 và thế oxy hóa vùng hóa trị dương của g-C3N4, giúp tăng cường phân tách và kéo dài thời gian sống của cặp electron-lỗ trống quang sinh. Kết quả PL và UV-Vis DRS minh chứng rõ ràng cho sự giảm tái tổ hợp và mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng khả kiến.

So với các nghiên cứu trước đây về TiO2 pha tạp carbon hoặc g-C3N4 đơn lẻ, vật liệu lai ghép CTC-2 thể hiện hiệu suất phân hủy TC cao hơn đáng kể, phù hợp với xu hướng phát triển vật liệu composite nhằm nâng cao hiệu quả quang xúc tác. Biểu đồ Langmuir-Hinshelwood và đồ thị phân hủy TC theo thời gian có thể được sử dụng để minh họa rõ ràng động học phản ứng và hiệu suất phân hủy.

Kết quả cũng cho thấy điều kiện pH và sự hiện diện của các chất dập tắt gốc ảnh hưởng lớn đến hiệu quả quang xúc tác, phù hợp với các cơ chế hóa học đã được công nhận trong lĩnh vực quang xúc tác phân hủy chất hữu cơ.

Đề xuất và khuyến nghị

  1. Tối ưu quy trình tổng hợp vật liệu C-TiO2/g-C3N4: Áp dụng phương pháp nhiệt pha rắn có hỗ trợ siêu âm với tỷ lệ C-TiO2:g-C3N4 khoảng 20% để đạt hiệu suất quang xúc tác tối ưu. Thời gian nung 2 giờ ở 530°C được khuyến nghị để đảm bảo cấu trúc và hoạt tính vật liệu.

  2. Ứng dụng trong xử lý nước thải: Khuyến nghị sử dụng vật liệu CTC-2 trong các hệ thống xử lý nước thải chứa kháng sinh, đặc biệt là tetracycline, với điều kiện pH duy trì trong khoảng 6-7 để tối đa hóa hiệu quả phân hủy.

  3. Nâng cao hiệu quả quang xúc tác: Đề xuất nghiên cứu bổ sung về việc kết hợp vật liệu CTC-2 với các nguồn ánh sáng tự nhiên hoặc đèn LED công suất cao để tăng cường khả năng ứng dụng thực tế, đồng thời khảo sát khả năng tái sử dụng vật liệu qua nhiều chu kỳ.

  4. Mở rộng nghiên cứu: Khuyến khích nghiên cứu thêm về cơ chế phân hủy các loại kháng sinh khác và các hợp chất hữu cơ độc hại trong môi trường nước, nhằm phát triển vật liệu quang xúc tác đa năng, hiệu quả cao.

Đối tượng nên tham khảo luận văn

  1. Nhà nghiên cứu và học viên ngành Hóa học và Vật liệu: Luận văn cung cấp quy trình tổng hợp và phân tích vật liệu quang xúc tác hiện đại, là tài liệu tham khảo quý giá cho các nghiên cứu phát triển vật liệu mới.

  2. Chuyên gia môi trường và kỹ sư xử lý nước: Các kết quả về hiệu quả phân hủy kháng sinh và điều kiện tối ưu giúp thiết kế hệ thống xử lý nước thải hiệu quả, thân thiện môi trường.

  3. Doanh nghiệp sản xuất vật liệu xúc tác và thiết bị xử lý nước: Thông tin về vật liệu C-TiO2/g-C3N4 có thể hỗ trợ phát triển sản phẩm mới, nâng cao hiệu suất xử lý ô nhiễm.

  4. Cơ quan quản lý môi trường và chính sách: Nghiên cứu cung cấp cơ sở khoa học cho việc xây dựng các tiêu chuẩn và chính sách kiểm soát ô nhiễm kháng sinh trong nước, góp phần bảo vệ sức khỏe cộng đồng.

Câu hỏi thường gặp

  1. Vật liệu C-TiO2/g-C3N4 có ưu điểm gì so với TiO2 hoặc g-C3N4 đơn lẻ?
    Vật liệu lai ghép kết hợp ưu điểm của cả hai, mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng khả kiến và giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống, nâng cao hiệu quả quang xúc tác phân hủy chất ô nhiễm.

  2. Phương pháp tổng hợp vật liệu có phức tạp không?
    Phương pháp nhiệt pha rắn có hỗ trợ siêu âm được áp dụng đơn giản, dễ thực hiện trong phòng thí nghiệm với thiết bị phổ biến, phù hợp cho quy mô nghiên cứu và sản xuất nhỏ.

  3. Hiệu quả phân hủy tetracycline đạt được là bao nhiêu?
    Vật liệu CTC-2 đạt hiệu suất phân hủy TC lên đến 92% sau 120 phút chiếu sáng, cao hơn nhiều so với các vật liệu đơn lẻ.

  4. Ảnh hưởng của pH đến hoạt tính quang xúc tác như thế nào?
    Hiệu suất cao nhất ở pH trung tính (6-7), giảm khi pH quá cao hoặc quá thấp do thay đổi dạng tồn tại của TC và điện tích bề mặt vật liệu, ảnh hưởng đến hấp phụ và phản ứng quang xúc tác.

  5. Vật liệu có thể tái sử dụng được không?
    Nghiên cứu cho thấy vật liệu CTC-2 có khả năng tái sử dụng qua nhiều chu kỳ với hiệu suất giảm không đáng kể, phù hợp cho ứng dụng thực tế lâu dài.

Kết luận

  • Đã tổng hợp thành công vật liệu xúc tác quang C-TiO2/g-C3N4 với tỷ lệ tối ưu 20% C-TiO2, có cấu trúc tinh thể ổn định và diện tích bề mặt lớn.
  • Vật liệu lai ghép mở rộng vùng hấp thụ ánh sáng khả kiến, giảm tái tổ hợp electron-lỗ trống, nâng cao hiệu quả phân hủy tetracycline trong môi trường nước.
  • Hiệu suất phân hủy TC đạt đến 92% sau 120 phút chiếu sáng, vượt trội so với vật liệu đơn lẻ.
  • Điều kiện pH và sự có mặt của các chất dập tắt gốc ảnh hưởng rõ rệt đến hiệu quả quang xúc tác, khẳng định vai trò của gốc •OH trong quá trình phân hủy.
  • Đề xuất tiếp tục nghiên cứu ứng dụng thực tế và mở rộng phạm vi phân hủy các chất ô nhiễm hữu cơ khác, đồng thời phát triển vật liệu quang xúc tác đa năng, bền vững.

Luận văn cung cấp nền tảng khoa học vững chắc cho việc phát triển vật liệu quang xúc tác ứng dụng trong xử lý ô nhiễm môi trường nước, góp phần bảo vệ sức khỏe cộng đồng và phát triển bền vững. Các nhà nghiên cứu và chuyên gia được khuyến khích áp dụng và phát triển tiếp các kết quả này trong tương lai.