Tổng Hợp Vật Liệu Dạng Oxit Trên Nền Carbon Felt Từ MIL-100(Fe,Mn) Ứng Dụng Làm Catot Cho Fenton Điện Hóa

• Tác giả: Nguyễn Thị Hoa
• Người hướng dẫn: TS. Nguyễn Trung Dũng
• Trường học: Học viện Kỹ thuật Quân sự
• Chuyên ngành: Công nghệ Hóa học
• Đề tài: Tổng Hợp Vật Liệu Oxit Từ MIL-100(Fe,Mn) Ứng Dụng Làm Catot Trong Xử Lý Ô Nhiễm Nước
• Loại tài liệu: Đồ án tốt nghiệp
• Năm xuất bản: 2021
• Địa điểm: Hà Nội

• MỞ ĐẦU
• 1. CHƯƠNG 1: TỔNG QUAN
• 1.1. Tổng quan về xanh methylen (MB)
• 1.2. Cấu tạo, tính chất và ứng dụng của xanh methylen
• 1.3. Các phương pháp xử lý xanh methylen
• 1.4. Phương pháp Fenton điện hóa (EF)
• 1.4.1. Giới thiệu về phương pháp Fenton điện hóa
• 1.4.2. Phát triển xúc tác dị thể trên bề mặt CF làm catot trong Fenton điện hóa
• 1.4.3. Oxit lưỡng kim Fe, Mn từ MIL-100(Fe,Mn)
• 1.4.4. Giới thiệu về MIL-100(Fe), MIL-100(Mn). Phương pháp tổng hợp MIL-100(Fe), MIL-100(Mn) và MIL-100(Fe, Mn). Ứng dụng các vật liệu dạng oxit Fe, Mn trên cơ sở MOFs trong Fenton điện hóa
• 2. CHƯƠNG 2: NỘI DUNG VÀ PHƯƠNG PHÁP NGHIÊN CỨU
• 2.1. Đối tượng nghiên cứu
• 2.2. Mục tiêu nghiên cứu
• 2.3. Nội dung nghiên cứu
• 2.4. Hóa chất, dụng cụ và thiết bị
• 2.5. Phương pháp nghiên cứu
• 2.5.1. Tổng hợp vật liệu oxit lưỡng kim Fe,Mn-Cxốp/CF từ MIL-100(Fe,Mn)
• 2.5.2. Các phương pháp xác định đặc trưng của vật liệu
• 2.5.2.1. Kính hiển vi điện tử quét (SEM)
• 2.5.2.2. Phương pháp quét thế tuần hoàn (CV)
• 2.5.2.3. Phương pháp đo tổng trở (EIS)
• 2.5.2.4. Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)
• 2.5.2.5. Phổ nhiễu xạ tia X (XRD)
• 2.5.2.6. Phổ hồng ngoại FT-IR
• 2.5.2.7. Phép đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA)
• 2.5.3. Phân huỷ Xanh Methylen (MB) trong hệ Fenton điện hoá
• 2.5.4. Phương pháp xử lý số liệu
• 3. CHƯƠNG 3: KẾT QUẢ VÀ THẢO LUẬN
• 3.1. Nghiên cứu đặc trưng cấu trúc oxit Fe,Mn-Cxốp/CF
• 3.1.1. Kính hiển vi điện tử quét (SEM)
• 3.1.2. Quét thế vòng tuần hoàn (CV)
• 3.1.3. Phổ tán sắc năng lượng tia X (EDX)
• 3.1.4. Phương pháp nhiễu xạ tia X (XRD)
• 3.1.5. Phổ hồng ngoại (FT-IR)
• 3.1.6. Phổ đo phân tích nhiệt trọng lượng (TGA)
• 3.2. Nghiên cứu khả năng xử lý Xanh Methylen bằng quá trình Fenton điện hóa
• 3.2.1. Ảnh hưởng của nồng độ kim loại trong oxit Fe,Mn-Cxốp/CF
• 3.2.2. Ảnh hưởng của các hệ xúc tác
• 3.2.3. Ảnh hưởng của mật độ dòng
• 3.2.4. Ảnh hưởng của pH
• 3.2.5. Ảnh hưởng của hàm lượng Methylen Blue ban đầu
• 3.2.6. Ảnh hưởng của anion
• 3.2.7. Nghiên cứu khả năng tái sử dụng của catot oxit Fe,Mn-Cxốp/CF. So sánh với các nghiên cứu khác
• 3.2.8. Nghiên cứu cơ chế phản ứng. Nhận diện gốc tự do
• 3.2.9. Đề xuất cơ chế phản ứng
• 3.2.10. Con đường phân hủy của MB
• TÀI LIỆU THAM KHẢO

I. Tổng Quan Vật Liệu Oxit Từ MIL 100 Fe Mn Giới Thiệu Chung

Vật liệu oxit từ đang thu hút sự chú ý lớn trong lĩnh vực xử lý ô nhiễm nước nhờ khả năng hấp phụ và phân hủy chất ô nhiễm hiệu quả. Đặc biệt, việc sử dụng MIL-100(Fe) và MIL-100(Mn) làm tiền chất để tổng hợp vật liệu oxit hứa hẹn mang lại nhiều ưu điểm vượt trội. Các vật liệu MOF (Metal-Organic Framework) như MIL-100(Fe,Mn) có cấu trúc xốp, diện tích bề mặt lớn, tạo điều kiện thuận lợi cho quá trình xử lý ô nhiễm nước. Nghiên cứu này tập trung vào việc tổng hợp và ứng dụng vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) làm catot trong quá trình Fenton điện hóa để phân hủy chất ô nhiễm hữu cơ trong nước. Theo nghiên cứu, việc sử dụng vật liệu này có thể giúp giảm chi phí và tăng hiệu quả xử lý so với các phương pháp truyền thống.

1.1. Vật Liệu MIL 100 Fe Mn Cấu Trúc và Tính Chất

MIL-100(Fe) và MIL-100(Mn) là các vật liệu MOF có cấu trúc ba chiều, độ xốp cao và diện tích bề mặt lớn. Cấu trúc này tạo điều kiện cho việc hấp phụ và tương tác với các chất ô nhiễm. MIL-100(Fe) chứa các ion sắt (Fe) có khả năng hoạt hóa H2O2 trong phản ứng Fenton, tạo ra các gốc tự do hydroxyl (•OH) mạnh mẽ. MIL-100(Mn) cũng có khả năng tương tự, với các ion mangan (Mn) đóng vai trò trung tâm. Sự kết hợp giữa Fe và Mn trong MIL-100(Fe,Mn) có thể tạo ra hiệu ứng hiệp đồng, nâng cao hiệu quả xử lý ô nhiễm.

1.2. Ứng Dụng Vật Liệu MOF Trong Xử Lý Ô Nhiễm Nước

Vật liệu MOF ngày càng được ứng dụng rộng rãi trong xử lý ô nhiễm nước nhờ khả năng tùy chỉnh cấu trúc và tính chất. Chúng có thể được sử dụng để hấp phụ kim loại nặng, thuốc trừ sâu, dược phẩm và các chất hữu cơ khó phân hủy. Ngoài ra, MOF còn có thể được sử dụng làm chất xúc tác quang (photocatalyst) hoặc chất xúc tác trong các quá trình oxy hóa nâng cao (AOPs). Việc sử dụng MIL-100(Fe,Mn) làm tiền chất để tổng hợp vật liệu oxit kết hợp ưu điểm của cả MOF và oxit kim loại, mở ra tiềm năng lớn trong xử lý nước thải công nghiệp.

II. Thách Thức Xử Lý Ô Nhiễm Nước Vai Trò Vật Liệu Catot

Ô nhiễm nguồn nước là một vấn đề cấp bách trên toàn cầu, đe dọa sức khỏe con người và hệ sinh thái. Các chất ô nhiễm mới nổi (emerging contaminants) như microplastics, nanoparticles, chất gây rối loạn nội tiết (endocrine disruptors), kháng sinh, và thuốc nhuộm ngày càng xuất hiện nhiều trong nước thải. Các phương pháp xử lý truyền thống thường không hiệu quả đối với các chất này. Việc phát triển các vật liệu catot mới, hiệu quả cao là rất quan trọng để giải quyết thách thức này. Vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) hứa hẹn là một giải pháp tiềm năng, đặc biệt khi được sử dụng trong quá trình Fenton điện hóa.

2.1. Các Chất Ô Nhiễm Mới Nổi Trong Nước Mối Nguy Hại

Sự xuất hiện của các chất ô nhiễm mới nổi trong nguồn nước đặt ra những thách thức lớn đối với công nghệ xử lý. Các chất này thường có nồng độ thấp nhưng lại có độc tính cao và khả năng gây ảnh hưởng lâu dài đến sức khỏe con người và môi trường. Việc loại bỏ chúng đòi hỏi các vật liệu và quy trình xử lý tiên tiến, có khả năng phân hủy chất ô nhiễm hiệu quả và triệt để. Các phương pháp như hấp phụ, quang xúc tác dị thể, và Fenton điện hóa đang được nghiên cứu và phát triển để giải quyết vấn đề này.

2.2. Yêu Cầu Đối Với Vật Liệu Catot Trong Xử Lý Ô Nhiễm

Vật liệu catot đóng vai trò quan trọng trong quá trình Fenton điện hóa, ảnh hưởng trực tiếp đến hiệu quả xử lý ô nhiễm. Một vật liệu catot lý tưởng cần có các đặc tính sau: tính dẫn điện tốt, diện tích bề mặt lớn, tính ổn định hóa học cao, khả năng tái sử dụng tốt, và chi phí sản xuất thấp. Ngoài ra, vật liệu cần có khả năng xúc tác quá trình tạo ra H2O2 tại bề mặt điện cực, tăng cường hiệu quả phân hủy chất ô nhiễm.

III. Phương Pháp Tổng Hợp Vật Liệu Oxit Từ MIL 100 Fe Mn Hiệu Quả

Việc tổng hợp vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) đòi hỏi quy trình kiểm soát chặt chẽ để đảm bảo cấu trúc và tính chất mong muốn. Phương pháp thủy nhiệt kết hợp với nung trong môi trường N2 là một lựa chọn phổ biến. Quá trình này cho phép tạo ra vật liệu oxit có diện tích bề mặt lớn, độ xốp cao và từ tính tốt. Các yếu tố như nhiệt độ, thời gian, tỷ lệ Fe/Mn và môi trường nung có ảnh hưởng lớn đến cấu trúc và tính chất của vật liệu. Việc tối ưu hóa các yếu tố này là rất quan trọng để đạt được hiệu quả xử lý ô nhiễm cao nhất.

3.1. Quy Trình Thủy Nhiệt và Nung Trong Môi Trường N2

Quy trình thủy nhiệt thường được sử dụng để tổng hợp MIL-100(Fe,Mn). Sau đó, vật liệu được nung trong môi trường N2 để chuyển đổi thành oxit kim loại. Quá trình nung giúp loại bỏ các chất hữu cơ trong cấu trúc MOF, tạo ra cấu trúc xốp và tăng cường tính chất từ của vật liệu. Nhiệt độ và thời gian nung cần được kiểm soát cẩn thận để tránh làm mất cấu trúc xốp và giảm diện tích bề mặt.

3.2. Ảnh Hưởng Của Tỷ Lệ Fe Mn Đến Tính Chất Vật Liệu

Tỷ lệ Fe/Mn trong MIL-100(Fe,Mn) có ảnh hưởng lớn đến tính chất từ, tính xúc tác, và hiệu quả xử lý ô nhiễm của vật liệu oxit. Việc điều chỉnh tỷ lệ này cho phép tối ưu hóa khả năng tạo ra các gốc tự do hydroxyl (•OH) trong quá trình Fenton điện hóa. Nghiên cứu cho thấy rằng tỷ lệ Fe/Mn tối ưu có thể khác nhau tùy thuộc vào loại chất ô nhiễm và điều kiện phản ứng.

IV. Ứng Dụng Vật Liệu Oxit Từ MIL 100 Fe Mn Làm Catot Fenton Điện Hóa

Vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) có tiềm năng lớn trong việc ứng dụng làm catot trong quá trình Fenton điện hóa để xử lý ô nhiễm nước. Quá trình này kết hợp ưu điểm của cả phản ứng Fenton và điện hóa, cho phép phân hủy chất ô nhiễm hiệu quả ở điều kiện nhẹ. Vật liệu catot có vai trò quan trọng trong việc tạo ra H2O2 và thúc đẩy quá trình oxy hóa. Việc sử dụng vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) có thể giúp tăng cường hiệu quả phân hủy chất ô nhiễm, giảm chi phí và giảm thiểu tác động đến môi trường.

4.1. Cơ Chế Phản Ứng Fenton Điện Hóa Với Catot Oxit

Trong quá trình Fenton điện hóa, vật liệu catot có vai trò quan trọng trong việc tạo ra H2O2 thông qua quá trình khử oxy. H2O2 sau đó phản ứng với các ion Fe(II) hoặc Mn(II) trên bề mặt vật liệu để tạo ra các gốc tự do hydroxyl (•OH), có khả năng phân hủy chất ô nhiễm. Vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) có thể cung cấp các vị trí hoạt động cho cả quá trình khử oxy và phản ứng Fenton, tăng cường hiệu quả xử lý.

4.2. Hiệu Quả Xử Lý Các Chất Ô Nhiễm Khác Nhau

Vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) đã được chứng minh là có hiệu quả trong việc xử lý nhiều loại chất ô nhiễm khác nhau, bao gồm thuốc nhuộm, dược phẩm, thuốc trừ sâu, và chất hữu cơ khó phân hủy. Hiệu quả xử lý phụ thuộc vào nhiều yếu tố, bao gồm loại chất ô nhiễm, nồng độ, pH, nhiệt độ, và mật độ dòng điện. Việc tối ưu hóa các yếu tố này là rất quan trọng để đạt được hiệu quả xử lý cao nhất.

V. Nghiên Cứu Thực Nghiệm Đánh Giá Hiệu Quả Xử Lý Xanh Methylen

Nghiên cứu thực nghiệm đã được tiến hành để đánh giá hiệu quả của vật liệu oxit Fe,Mn-Cxốp/CF trong việc xử lý xanh methylen (MB) bằng quá trình Fenton điện hóa. Kết quả cho thấy rằng vật liệu này có khả năng phân hủy MB hiệu quả, với hiệu suất loại bỏ cao trong điều kiện tối ưu. Nghiên cứu cũng đánh giá ảnh hưởng của các yếu tố như nồng độ kim loại, mật độ dòng điện, pH, và nồng độ MB đến hiệu quả xử lý. Khả năng tái sử dụng của vật liệu cũng được đánh giá, cho thấy tiềm năng ứng dụng thực tế của vật liệu này.

5.1. Ảnh Hưởng Của Các Thông Số Đến Hiệu Quả Xử Lý MB

Nghiên cứu đã chỉ ra rằng pH có ảnh hưởng lớn đến hiệu quả xử lý MB. pH tối ưu thường nằm trong khoảng 3-4, nơi phản ứng Fenton diễn ra hiệu quả nhất. Mật độ dòng điện cũng ảnh hưởng đến tốc độ tạo ra H2O2 và hiệu quả phân hủy MB. Nồng độ MB ban đầu cũng ảnh hưởng đến hiệu suất loại bỏ, với hiệu suất giảm khi nồng độ tăng.

5.2. Khả Năng Tái Sử Dụng Của Vật Liệu Catot Oxit

Khả năng tái sử dụng là một yếu tố quan trọng để đánh giá tính khả thi của vật liệu catot trong ứng dụng thực tế. Nghiên cứu cho thấy rằng vật liệu oxit Fe,Mn-Cxốp/CF có thể được tái sử dụng nhiều lần mà không giảm đáng kể hiệu quả xử lý MB. Điều này cho thấy tiềm năng ứng dụng lâu dài của vật liệu này trong xử lý ô nhiễm nước.

VI. Kết Luận và Triển Vọng Vật Liệu Oxit Cho Xử Lý Nước Bền Vững

Vật liệu oxit từ MIL-100(Fe,Mn) hứa hẹn là một giải pháp tiềm năng cho xử lý ô nhiễm nước bền vững. Việc sử dụng vật liệu này làm catot trong quá trình Fenton điện hóa cho phép phân hủy chất ô nhiễm hiệu quả, giảm chi phí và giảm thiểu tác động đến môi trường. Nghiên cứu trong tương lai nên tập trung vào việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp, đánh giá hiệu quả xử lý đối với nhiều loại chất ô nhiễm khác nhau, và nghiên cứu cơ chế phản ứng chi tiết để nâng cao hiệu quả và tính bền vững của công nghệ.

6.1. Hướng Nghiên Cứu Tối Ưu Hóa Vật Liệu và Quy Trình

Các hướng nghiên cứu trong tương lai bao gồm việc tối ưu hóa quy trình tổng hợp để tạo ra vật liệu có diện tích bề mặt lớn hơn, độ xốp cao hơn, và tính xúc tác tốt hơn. Nghiên cứu cũng nên tập trung vào việc phát triển các phương pháp tái sinh vật liệu hiệu quả để kéo dài tuổi thọ và giảm chi phí vận hành. Ngoài ra, việc nghiên cứu cơ chế phản ứng chi tiết sẽ giúp hiểu rõ hơn về vai trò của các ion Fe và Mn trong quá trình phân hủy chất ô nhiễm.

6.2. Đánh Giá Ảnh Hưởng Môi Trường và Tính Bền Vững

Việc đánh giá ảnh hưởng môi trường và tính bền vững của công nghệ là rất quan trọng để đảm bảo rằng giải pháp xử lý ô nhiễm không gây ra các vấn đề mới. Nghiên cứu nên tập trung vào việc đánh giá độc tính của vật liệu, khả năng xử lý bùn thải, và tiêu chuẩn nước thải sau xử lý. Ngoài ra, việc so sánh chi phí và hiệu quả của công nghệ với các phương pháp xử lý khác sẽ giúp đánh giá tính cạnh tranh và khả năng ứng dụng thực tế.