Chương 1: T ng quan về sản xuất đồng vị phóng xạ trong lò hạt nhân nghiên cứu Chương 2: Tính toán quá trình sản xuất Iodine – 125 từ khí Xenon – 124 chiếu xạ bởi dòng nơtron nhiệt trong lò phản ứng Chương 3: Kết quả tính toán và bàn luận 14 Chƣơng 1 – TỔNG QUAN VỀ SẢN XUẤT ĐỒNG VỊ PHÓNG XẠ TRONG LÒ HẠT NHÂN NGHIÊN CỨU Đồng vị phóng xạ có những ứng dụng rộng rãi trong một số lĩnh vực như y học, công nghiệp và nghiên cứu. Sản xuất đồng vị phóng xạ, hợp chất đánh dấu, nguồn phóng xạ đáp ứng nhu cầu của các ngành kinh tế, kỹ thuật đã trở thành các chương trình cấp quốc gia của hầu hết các nước thành viên Nguyên tử năng quốc tế (IAEA). Chỉ có hai công cụ để sản xuất các đồng vị phóng xạ nhân tạo là lò phản ứng hạt nhân và máy gia tốc. Đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản ứng chiếm một tỷ lệ lớn hơn nhiều đồng vị phóng xạ sản xuất trên máy gia tốc.
Vì lò phản ứng có khả năng chiếu xạ mẫu có khối lượng, thể tích lớn, nhiều hốc chiếu đồng thời. Trong khi đó, máy gia tốc chỉ dùng để sản xuất các đồng vị không thể sản xuất trong lò phản ứng hoặc các đồng vị đòi hỏi các tính chất đặc biệt. Quá trình sản xuất đồng vị phóng xạ bao gồm một số bước cơ bản sau: - Chế tạo bia (Target) - Chiếu xạ bia trong lò phản ứng hoặc trên máy gia tốc - Vận chuyển bia đã chiếu xạ đến phòng thí nghiệm phóng xạ - Xử lý hóa học bia đã chiếu xạ, thu sản phẩm mong muốn - Kiểm tra chất lượng sản phẩm theo yêu cầu của mục đích sử dụng - Đóng gói, vận chuyển đến nơi sử dụng. Tất cả các bước đều cần các chuyên gia được đào tạo chuyên sâu về Vật lý hạt nhân, Hóa - dược phóng xạ, an toàn bức xạ và điện tử - điều khiển tự động.
Các cơ sở sản xuất đều cần có hạ tầng thiết kế, xây dựng thích hợp và trang thiết bị chuyên dụng như Hotcell, tay máy (manipulator), Robot, máy t ng hợp tự động (Synthesizer), các máy ghi đo, theo dõi, cảnh báo bức xạ và các máy kiểm tra chất lượng tích hợp đầu đo phóng xạ. Lập trình tính toán trình bày trong luận văn này là dự báo tích lũy ròng của các đồng vị Iodine - 125, Iodine - 126 và Iodine - 127 được sản sinh từ phản ứng hạt 15 nhân 124Xe (n,γ)125Xe. Số liệu tính toán thu được không những cho phép dự báo sự ảnh hưởng đồng thời của các thông số điều khiển; Dự báo điều kiện tối ưu cho sản xuất mà còn giảm thiểu rủi ro, giảm chi phí thực hành, xử lý, mẫu nóng. Đó là ý nghĩa khoa học và ý nghĩa thực tiễn của đề tài luận văn này.
Sản xuất đồng vị trong lò nghiên cứu Theo tài liệu của IAEA [7], hiện tại có 278 lò nghiên cứu đang hoạt động trong đó có 73 lò được sử dụng thường quy cho sản xuất đồng vị. Số này được phân làm 2 loại: - Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể (Swimming Pool Reactor): Dùng Uranium giàu làm thanh nhiên liệu và nước nhẹ để làm chậm và tải nhiệt. Lò nghiên cứu hạt nhân Đà Lạt thuộc loại này với cấu hình vùng hoạt chứa 104 bó thanh nhiên liệu trong đó có 98 bó HEU (Highly Enriched Uranium) có độ giàu Uranium - 235 là 36% và 6 bó LEU (Low Enriched Uranium) có độ giàu Uranium - 235 là 19,75% [4]. - Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng (Tank Type Reactor): Dùng nhiên liệu Uranium tự nhiên và nước nặng (D2O) làm chậm và tải nhiệt, phân rã.
Đồng vị phóng xạ được sản xuất bằng cách đưa vật liệu bia phù hợp vào dòng nơtron trong lò với 1 khoảng thời gian thích hợp. Trong các lò phản ứng dạng bể, lõi lò nhỏ và có thể nhìn thấy cũng như tiếp cận từ đỉnh trên của bể. Vật liệu bia được hàn kín trong viên nang (capsules); gắn lên giá gá chuyên dụng và hạ xuống vị trí định trước trong vùng lõi để chiếu xạ. Trong các lò phản ứng loại này, việc chiếu mẫu, nạp mẫu và xả mẫu được thực hiện thuận lợi, bằng các dụng cụ đơn giản.
Mẫu nóng (mẫu đã được chiếu xạ) được chuyển vào các bình chứa (container) có che chắn bức xạ chuyên dụng và vận chuyển đến phòng thí nghiệm xử lý đồng vị phóng xạ. Trong lò phản ứng dạng thùng (tank type reactor) t hợp chiếu xạ chứa 1 lượng lớn mẫu bia và được hạ vào vùng chiếu bằng giá đỡ chuyên dụng. Vùng chiếu là hotcell được gắn tay máy để thuận tiện cho quá trình nạp và xả bia sau khi chiếu xạ. 16 Sản xuất đồng vị có chất lượng cao và hoạt độ riêng cao phụ thuộc vào bia cũng như điều kiện chiếu xạ.1: Lò nghiên cứu nước nhẹ dạng bể Hình 1.2: Lò nghiên cứu nước nặng dạng thùng 17 1.
Phản ứng hạt nhân Các yếu tố xác định dạng phản ứng hạt nhân đang diễn ra và tốc độ sản xuất sản phẩm là: - Năng lượng và thông lượng của chùm nơtron - Tiết diện kích hoạt của phản ứng mong muốn. - Đặc tính của vật liệu bia 1. Năng lượng của nơtron trong trường lò Nơtron là hạt trung hòa về điện, do đó nó không bị tác động bởi các eletron trong nguyên tử hay bởi các điện tích dương của hạt nhân. Kết quả là nơtron vượt qua đám mây eletron và tương tác trực tiếp với hạt nhân.
Nói cách khác, nơtron va chạm với hạt nhân, không phải với nguyên tử. Nơtron được chia làm 3 loại như sau: Hình 1.3: Thông lượng nơtron trong trường lò - Nơtron nhiệt: Là nhóm các nơtron có trạng thái cân bằng nhiệt với các phân tử, nguyên tử của môi trường xung quanh. Phân bố năng lượng của nhóm nơtron này được biểu diễn bằng phân bố Maxell. Nơtron nhiệt có năng lượng khoảng 0,025 eV ở nhiệt độ 200C.
18 - Nơtron trên nhiệt (epithemal): Là nhóm nơtron có năng lượng trung bình nằm trong khoảng KeV, có ph phân bố năng lượng theo định luật 1/E. - Nơtron nhanh: là nhóm nơtron có năng lượng cao; cỡ 1 MeV, có phân bố năng lượng giống như phân bố của nơtron phân hạch. Ba loại nơtron này có mật độ và vị trí khác nhau trong vùng hoạt của lò: lõi lò có tỷ lệ nơtron nhanh cao. Tỷ lệ này càng ra xa lõi càng giảm.
Các loại tương tác của nơtron v i v t ch t Do không mang điện tích nên khi đi vào môi trường vật chất thì nơtron tương tác rất yếu với các electron. Tương tác của nơtron chủ yếu là với hạt nhân. Tương tác của nơtron với vật chất thông qua 2 quá trình là tán xạ và hấp thụ, trong đó bao gồm các quá trình tán xạ đàn hồi, tán xạ không đàn hồi và các phản ứng hạt nhân. - Tán xạ đàn hồi: Khi một hạt nơtron chuyển động tới và va chạm với một hạt nhân bia thì có sự trao đ i động năng giữa chúng tuân theo định luật bảo toàn năng lượng và xung lượng.
Nếu thế năng của hệ không thay đ i, thì động năng sẽ được bảo toàn trong suốt quá trình va chạm. Hiện tượng này được gọi là tán xạ đàn hồi. Trong trường hợp này, nơtron được gọi là bị tán xạ đàn hồi bởi hạt nhân. Quá trình tương tác hạt nhân tương ứng được ký hiệu là (n,n).
- Tán xạ không đàn hồi: Quá trình này giống quá trình tán xạ đàn hồi, ngoại trừ hạt nhân chuyển sang trạng thái kích thích. Vì hạt nhân giữ lại một phần năng lượng nên đây là tương tác thu nhiệt. Tán xạ không đàn hồi được ký hiệu là (n,n’). Hạt nhân ở trạng thái kích thích phân rã, phát ra tia γ.
Các tia γ hình thành trong tán xạ không đàn hồi trong trường hợp này được gọi là tia γ không đàn hồi. - Chiếm bức xạ: Hạt nơtron tới bị bắt và hình thành hạt nhân hợp phần. Do khối lượng của hạt nhân hợp phần này nhỏ hơn t ng khối lượng của các hạt nhân ban đầu và hạt tới nên photon hay còn gọi là tia gamma tức thời được phát ra với năng lượng chính bằng t ng năng lượng liên kết của nơtron với động năng của nơtron tới, hiện tượng như vậy thường được gọi là hiện tượng bắt phóng xạ hay phản ứng (n,γ), hạt nhân con không bền và thường phân rã β. 19 + Phản ứng loại (n,γ): Chủ yếu các đồng vị phóng xạ sản xuất trong lò phản ứng là sản phẩm của loại phản ứng này.
Phản ứng này như là sự bắt giữ bức xạ và chủ yếu với nơtron nhiệt. Ví dụ: 59 Co 27 + n 60 Co + γ (σ = 36barn) 191 191 77 Ir + n 7 Ir + γ (σ = 370barn) Với loại phản ứng này, sản phẩm là chính nguyên tố nằm trong bia chiếu vì vậy không thể tách ra bằng phương pháp hóa học. Do đó hoạt độ riêng phụ thuộc vào thông lượng nơtron trong chùm chiếu. + Phản ứng loại (n,γ) β- : Trong một số trường hợp, phản ứng loại này sản xuất ra đồng vị sống rất ngắn; nó phân rã bởi bức xạ beta tạo ra một đồng vị khác.
Ví dụ 130 131 52 Tc + n 5 Tc*+ γ (σ = 67 mnbarn) 131 * 52Tc β- + 131 5I Sản phẩm có thể tách bằng phương pháp hóa học khỏi bia. Điều đó cho chúng ta khả năng thu được các đồng vị có hoạt độ riêng rất cao và không chứa chất mang. + Phản ứng đa tầng: Đây là loại phản ứng bắt nơtron liên tiếp. + Phản ứng loại (n,p): Phản ứng loại này thường được biết với cái tên là phản ứng ngưỡng.
Nó xảy ra với nơtron nhanh có năng lượng vượt một giá trị ngưỡng nhất định. Ví dụ: 58 58 28 Ni + n 27 Co + p (σ = 4,8 barn) 32 32 16S+n 15 P+p (σ = 165 mnbarn) Sản phẩm cũng có thể tách hóa học khỏi vật liệu bia và thu được ở dạng không chất mang và hoạt độ riêng cao. 20 + Phản ứng loại (n,α): Phản ứng loại này cũng gọi là phản ứng ngưỡng; trong một số trường hợp nó cũng xảy ra với nơtron nhiệt. Sản phẩm có thể được tách hóa học khỏi bia và thu được hoạt độ riêng rất cao.
Ví dụ: 10 7 5B+n 3Li + α +2,310MeV (σ = 3840 barn) 6 3 3 Li + n 1 H + α +4,78MeV (σ = 980 barn) - Phản ứng phân hạch: Các nơtron va chạm với hạt nhân có thể làm cho hạt nhân vỡ ra. Đó là sự phân chia hạt nhân và là nguồn gốc cơ bản của năng lượng hạt nhân trong các ứng dụng thực tế.
