Luận văn: Đặc trưng nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma

Luận văn thạc sĩ nghiên cứu đặc trưng nhiên liệu hạt nhân và ứng dụng phương pháp phổ gamma để xác định độ giàu Urani một cách chính xác.

• Tác giả: Đặng Đình Ngọc
• Người hướng dẫn: PGS. Bùi Văn Loát
• Trường học: Đại học Quốc gia Hà Nội, Trường Đại học Khoa học Tự nhiên
• Chuyên ngành: Vật lý nguyên tử
• Đề tài: Tìm hiểu một số đặc trưng của nhiên liệu hạt nhân và xác định độ giàu bằng phương pháp gamma
• Loại tài liệu: Luận văn thạc sĩ khoa học
• Năm xuất bản: 2015
• Địa điểm: Hà Nội

Tóm tắt

I. Khái niệm về phương pháp gamma xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân

Phương pháp gamma là một kỹ thuật phân tích không phá hủy mẫu (NDA) được sử dụng rộng rãi trong ngành công nghiệp hạt nhân. Phương pháp này dựa trên việc đo lường các tia gamma phát ra từ các đồng vị urani trong mẫu nhiên liệu. Xác định độ giàu nhiên liệu hạt nhân thông qua phương pháp gamma cho phép các nhà khoa học xác định chính xác hàm lượng U-235 và U-238 mà không làm hủy hoại mẫu. Kỹ thuật này sử dụng đầu dò bán dẫn gecmani siêu tinh khiết (HPGe) để phát hiện và phân tích phổ năng lượng của các tia gamma đặc trưng. Ưu điểm chính là tính chính xác cao, an toàn và có thể áp dụng cho các mẫu có kích thước khác nhau.

1.1. Nguyên tắc cơ bản của phổ kế gamma

Phổ kế gamma bán dẫn hoạt động dựa trên nguyên tắc tương tác giữa tia gamma và vật liệu bán dẫn. Khi tia gamma va chạm với tinh thể gecmani, nó tạo ra các cặp lỗ-điện tử có thể được đo lường. Đầu dò HPGe có độ phân giải năng lượng rất cao, cho phép xác định chính xác năng lượng của từng tia gamma. Dữ liệu được thu thập và xử lý bằng bộ phân tích biên độ nhiều kênh (MCA), tạo ra phổ gamma chi tiết với các đỉnh đặc trưng tương ứng với các đồng vị khác nhau.

1.2. Các đồng vị urani và vạch phổ đặc trưng

U-235 và U-238 là hai đồng vị chính trong nhiên liệu hạt nhân. Mỗi đồng vị phát ra những vạch phổ gamma đặc trưng ở các năng lượng khác nhau. Vạch phổ của U-235 giúp xác định mức độ làm giàu urani, trong khi U-238 được sử dụng làm chuẩn tham chiếu. Bằng cách phân tích tỉ số cường độ của các vạch phổ này, có thể tính toán chính xác tỷ lệ hoạt độ và từ đó suy ra hàm lượng urani trong mẫu.

II. Quy trình thực nghiệm xác định độ giàu

Quy trình xác định độ giàu nhiên liệu bằng phương pháp gamma bao gồm các bước chuẩn bị mẫu, cài đặt thiết bị, đo phổ và xử lý dữ liệu. Trước tiên, mẫu nhiên liệu hạt nhân được chuẩn bị theo tiêu chuẩn nhất định và đặt trong vị trí cố định so với đầu dò bán dẫn gecmani. Hệ phổ kế được hiệu chỉnh và kiểm tra độ phân giải trước khi đo. Thời gian đo phải đủ dài để thu thập đủ dữ liệu thống kê, thường kéo dài từ vài giờ đến vài chục giờ tùy độ chính xác cần thiết. Sau khi đo, dữ liệu phổ được xử lý bằng các phần mềm chuyên dụng để xác định vị trí và cường độ các đỉnh phổ.

2.1. Chuẩn bị mẫu và thiết lập hệ thống đo

Chuẩn bị mẫu là bước quan trọng đầu tiên trong quy trình. Mẫu nhiên liệu được đóng gói an toàn theo các quy định về an toàn bức xạ. Hệ phổ kế gamma BEGe được đặt trong phòng kính chì để giảm tác động của tia gamma từ môi trường. Mẫu được đặt ở khoảng cách tiêu chuẩn từ đầu dò. Các thông số như điện áp hoạt động, nhiệt độ máy dò được điều chỉnh theo khuyến cáo của nhà sản xuất để đảm bảo hiệu suất tối ưu.

2.2. Đo phổ và thu thập dữ liệu

Quá trình đo phổ gamma được thực hiện liên tục trong thời gian xác định trước. Phần mềm MCA ghi lại tất cả các sự kiện phát hiện được, tạo thành phổ gamma chi tiết với số đếm trên trục tung và năng lượng trên trục hoành. Mỗi mẫu được đo nhiều lần để đảm bảo tính nhất quán của kết quả. Sau đó, dữ liệu được lưu trữ và chuẩn bị cho giai đoạn xử lý và phân tích chi tiết.

III. Phương pháp phân tích phổ và tính toán độ giàu

Phân tích phổ gamma là bước quan trọng để xác định hàm lượng urani từ dữ liệu thô. Các chương trình xử lý phổ được sử dụng để xác định vị trí chính xác, diện tích và cường độ của các đỉnh phổ. Mối liên hệ giữa tỉ số khối lượng và tỉ số hoạt độ được thiết lập dựa trên các lý thuyết vật lý hạt nhân. Từ tỉ số cường độ của các vạch phổ đặc trưng của U-235 và U-238, có thể tính toán được tỷ lệ hoạt độ và từ đó suy ra độ giàu urani. Phương pháp này cho phép xác định chính xác hàm lượng urani với sai số rất thấp, thường dưới 5% tùy thuộc vào chất lượng thiết bị và điều kiện đo lường.

3.1. Xác định vị trí và cường độ các đỉnh phổ

Các đỉnh phổ được xác định bằng các thuật toán tìm đỉnh tiên tiến trong phần mềm xử lý. Để tìm các vạch phổ dùng để xác định tỷ số hoạt độ, phần mềm tìm các đỉnh có năng lượng phù hợp với các đồng vị U-235 và U-238 đã biết. Cường độ của mỗi đỉnh được tính bằng cách tích phân diện tích dưới đỉnh sau khi loại bỏ phông nền. Độ chính xác của bước này ảnh hưởng trực tiếp đến kết quả cuối cùng.

3.2. Tính toán tỷ lệ hoạt độ và độ giàu

Tỷ lệ hoạt độ được tính từ tỉ số cường độ bức xạ tia gamma của các đồng vị khác nhau. Sử dụng công thức chuẩn hóa, người ta có thể chuyển đổi từ tỉ số hoạt độ sang tỷ lệ khối lượng của các đồng vị. Kết quả là hàm lượng U-235 trong mẫu, biểu thị bằng phần trăm khối lượng. Các yếu tố như hiệu suất phát hiện, suy giảm tia gamma trong mẫu cũng được tính đến trong quá trình tính toán để tăng độ chính xác.

IV. Ứng dụng và ưu điểm của phương pháp gamma

Phương pháp gamma xác định độ giàu nhiên liệu có nhiều ứng dụng quan trọng trong ngành hạt nhân. Nó được sử dụng để kiểm tra chất lượng nhiên liệu trong các nhà máy điện hạt nhân, xác minh hàm lượng urani trong các mẫu lịch sử, và phục vụ các mục đích kiểm soát vũ khí hạt nhân quốc tế. Ưu điểm chính của phương pháp này là tính không phá hủy, cho phép tái sử dụng mẫu sau khi đo. Phương pháp cũng không yêu cầu chuẩn bị mẫu phức tạp như các phương pháp hóa học. Độ chính xác cao và khả năng áp dụng cho các mẫu không cần tiêu chuẩn hóa. Tuy nhiên, phương pháp vẫn có một số hạn chế như yêu cầu thiết bị đắt tiền, độ phân giải phụ thuộc vào nhiệt độ, và ảnh hưởng của các yếu tố môi trường.

4.1. Ứng dụng trong kiểm soát chất lượng nhiên liệu

Kiểm soát chất lượng nhiên liệu hạt nhân là ứng dụng chính của phương pháp gamma. Các nhà máy điện hạt nhân sử dụng phương pháp này để xác minh độ giàu của urani trước khi đưa vào lò phản ứng. Phương pháp phân tích không phá hủy mẫu giúp đảm bảo rằng tất cả các thanh nhiên liệu đều đáp ứng các tiêu chuẩn kỹ thuật. Ngoài ra, phương pháp cũng được dùng để phát hiện các nhiên liệu giả mạo hoặc bị ô nhiễm, bảo đảm an toàn cho vận hành reactor.

4.2. Lợi thế và hạn chế của phương pháp

Ưu điểm của phương pháp gamma bao gồm độ chính xác cao (sai số dưới 5%), không phá hủy mẫu, thời gian đo nhanh so với các phương pháp khác. Hạn chế chính là chi phí thiết bị lạnh cực kỳ cao, yêu cầu nhân viên được đào tạo chuyên biệt, và độ ổn định của thiết bị phụ thuộc vào nhiệt độ. Ngoài ra, phương pháp không hiệu quả với các mẫu có độ giàu rất thấp hoặc rất cao.

Trích đoạn nội dung tài liệu

Chương 1: Tổng quan về các đặc trưng cơ bản của nhiên liệu hạt nhân. Chương 2: Phương pháp xác định hàm lượngUrani sử dụng phổ kế gamma. Chương 3: Thực nghiệm và kết quả. 2 Luận văn Thạc Đặng Đình CHƢƠNG 1.

TỔNG QUAN VỀ CÁC ĐẶC TRƢNG CƠ BẢN CỦA NHIÊN LIỆU HẠT NHÂN 1. Một số đặc trƣng cơ bản của Urani Dựa trên cơ sở sử dụng năng lượng được giải phóng sau phản ứng phân hạch của một số đồng vị nặng, qua quá trình chuyển hóa sẽ thu được điện năng phục vụ cho nhu cầu của con người. Trong các nguyên tố hóa học, không phải đồng vị nặng nào cũng có thể được sử dụng để làm nhiên liệu hạt nhân. Có những nguyên tố rất nặng nhưng lại không có cơ chế phân hạch tự phát và ngược lại, có những nguyên tố có khả năng phân hạch tự phát và giải phóng một lượng năng lượng rất lớn, nhưng hàm lượng trong tự nhiên lại quá thấp, dẫn đễn chi phí xử lý rất cao và đòi hỏi công nghệ rất phức tạp.

Urani và Thori là hai nguyên tố phóng xạ được quan tâm một cách đặc biệt.Hai nguyên tố này là những loại nhiên liệu quan trọng của ngành công nghiệp năng lượng hạt nhân. Tuy nhiên, hiện nay Urani được lựa chọn là nhiên liệu hạt nhân lý tưởng để phục vụ con người.Việc tìm hiểu, nghiên cứu, phân tích về nguyên tố urani là một điều hết sức cần thiết trong quá trình sử dụng và khai thác nhiên liệu hạt nhân. Đặc điểm hóa học, Urani là nguyên tố kim loại màu xám bạc, bị oxit hóa trong không khí tạo thành một lớp màu đen thuộc nhóm Actini, có số nguyên tử là 92 trong bảng tuần hoàn, được kí hiệu là U. Hiện nay người ta đã phát hiện được 23 đồng vị Urani khác, nhưng phổ biến nhất là các đồng vị 238U và 235U.

Tất cả đồng vị của urani đều không bền và có tính phóng xạ yếu. Urani tự nhiên có 3 đồng vị là: 234 U (0,0055% ); 235U (0,720% ) và 238U ( 99,2745%). Urani có mặt trong tự nhiên với nồng độ thấp khoảng 10-4 % trong đất, đá và nước. Về đặc điểm phóng xạ, urani phân rã rất chậm phát ra các hạt anpha.

Chu kỳ bán rã của 238U là khoảng 4,47 tỉ năm và của 235U là 704 triệu năm, do đó nó được sử dụng để xác định tuổi của Trái Đất. Hiện tại, các ứng dụng của urani chỉ dựa trên các tính chất hạt nhân của nó.235U là đồng vị duy nhất, tồn tại trong tự nhiên, có khả năng phân hạch một cách 3 Luận văn Thạc Đặng Đình tự phát.238U có thể phân hạch bằng nơtron nhanh, và có thể được chuyển đổi thành Plutoni-239 (239Pu), một sản phẩm có thể tự phân hạch được trong lò phản ứng hạt nhân.Đồng vị có khả năng tự phân hạch khác là 233U có thể được tạo ra từ Thori tự nhiên và cũng là vật liệu quan trong trong công nghệ hạt nhân. Trong khi 238U có khả năng phân hạch tự phát thấp, bao gồm cả sự phân hạch bởi nơtron nhanh, thì 235 U và đồng vị 233U có tiết diện hiệu dụng tự phân hạch cao hơn nhiều đối với các neutron chậm. Khi nồng độ đủ lớn, các đồng vị này duy trì một chuỗi phản ứng hạt nhân ổn định.Quá trình này tạo ra nhiệt trong các lò phản ứng hạt nhân.

Trong lĩnh vực dân dụng, urani chủ yếu được dùng làm nhiên liệu cho các nhà máy điện hạt nhân.Ngoài ra, urani còn được dùng làm chất nhuộm màu trong công nghệ sản xuất thủy tinh và xử lý hình ảnh. Chuỗi phân rã Urani tự nhiên: 235 U và 238U đứng đầu hai chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb và 238U - 206Pb. Các chuỗi phân rã phóng xạ 235U - 207Pb, 238U - 206Pb được hệ thống trong các hình 1. Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 235U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 3, với n có giá trị biến đổi từ 51 đến 58.

Các đồng vị phóng xạ thuộc dãy phóng xạ 238U có số khối được mô tả bằng biểu thức: A = 4n + 2, với n là số nguyên biến đổi từ 51 đến 59. Sự phân rã của các đồng vị phóng xạ tự nhiên phát ra các bức xạ alpha () , beta () và gamma (). Năng lượng của bức xạ và chu kỳ bán rã đặc trưng cho đồng vị phóng xạ. Trong ba loại bức xạ nói trên thì tia gamma được sử dụng nhiều nhất vào mục đích phân tích vì: - Việc xác định năng lượng của tia gamma tương đối đơn giản và có thể đạt được độ chính xác cao.

- Sự hấp thụ các tia gamma trong mẫu ít hơn so với sự hấp thụ các tia và . 4 Luận văn Thạc Đặng Đình Hình 1.1: Chuỗi phân rã 238U - 206Pb.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb. 5 Luận văn Thạc Đặng Đình Bảng 1.1: Chuỗi phân rã 238U -206Pb. Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 238 U U1  4,2 4,47 x 109 năm 234 UX1  56% 0,2 24,1 ngày Th 44% 0,1 UX2  90% 0,5 1,18 phút 234 Pa 10%1,2  4,8 2,44 x 105 năm U11 234 U 75% 4,7 7,7 x 104 năm Io 230 Th  25%4,6 93% 4,8 1600 năm - 226  7%4,6 Ra 5,5 2,3824 ngày Em  222 Rn 6,0 3,05 phút RaA  218 Po 0,7 26,8 phút RaB  214 Pb 23% 3,2 19,8 phút RaC  77% 1,7 214 Bi 7,7 1,64 x 104 giây RaC'  214 Po 0,03 22,3 năm RaD 210 Pb 6 Luận văn Thạc Đặng Đình  210 Bi RaE 1,2 5,01 ngày  210 RaF 5,3 138,4 ngày Po  RaG - - 206 Pb Trạng thái bền Bảng 1.2: Chuỗi phân rã 235U - 207Pb.

Đồng Ký hiệu Kiểu phân rã Cường độ(%) và Chu kỳ bán rã vị Năng lượng (MeV) của bức xạ 235 U AcU  4,5 7,04 x 108 năm 231 UY  0,2 25,6 giờ Th -  83% 5,0 3,25 x 104 năm 231 Pa 16% 4,7 -  0,02 21,8 năm 231 Ac RdAc  46% 6,1 18,72 ngày 227 Th 54% 5,8 AcX  76% 5,7 11,4 ngày 223 Ra 24% 5,5 An  84% 6,7 3,96 giây 219 16% 6,3 Rn 7 Luận văn Thạc Đặng Đình 215 Po AcA  7,4 1,78 x 10 -3 giây 211 AcB  20% 0,5 36,1 phút Pb 80% 6,6 AcC  84% 6,6 2,13 phút 211 Bi 16% 6,3 AcC"  1,5 4,76 phút 207 Tl AcD Trạng thái - - 207 Pb bền Có thể nhận thấy rằng, các dãy phóng xạ đều bắt đầu từ các hạt nhân phân rã α có chu kỳ rất lớn so với chu kỳ bán rã của các hạt nhân con cháu trong dãy. Tuổi của các mẫu quặng thực tế rất lớn, cỡ tuổi của Trái Đất, lớn hơn rất nhiều chu kỳ bãn rã của các hạt nhân con, nên cả hai dãy phóng xạ cho đến nay đều xảy ra hiện tượng cân bằng phóng xạ. Khi hiện tượng cân bằng phóng xạ xảy ra, hoạt độ phóng xạ của nguyên tố trong cùng một dãy đều bằng nhau. Ta có phương trình cân bằng phóng xạ sau đây:λ1N1 = λ2N2 = … = λiNi = … = λkNk (1.1) trong đó λi là hằng số phân rã của đồng vị phóng xạ thứ i (i = 1…k) trong dãy phóng xạ liên tiếp; Ni là số hạt nhân phóng xạ của đồng vị phóng xạ thứ i có trong mẫu; còn k là số đồng vị phóng xạ có trong dãy phóng xạ.

Khi hiện tượng phóng xạ xảy ra, nếu biết hoạt độ phóng xạ của hạt nhân nào đó trong dãy sẽ suy ra hoạt độ phóng xạ của hạt nhân khác trong dãy đó và do đó biết được hàm lượng của các nguyên tố trong dãy. Điều này đồng nghĩa với việc đo được hoạt độ phóng xạ của một đồng vị bất kỳ nào trong dãy thì ta có thể suy ra hàm lượng của nguyên tố uran ở đầu dãy đó. Thông thường thì đồng vị được chọn để xác định hàm lượng nguyên tố mẹ là các đồng vị phát ra bức xạ gamma có năng lượng thích hợp, cường độ lớn.Các đồng vị phát ra gamma năng lượng cao thường 8 Luận văn Thạc Đặng Đình là các đồng vị nằm ở cuối dãy phóng xạ.Đối với các bức xạ gamma năng lượng thấp, cường độ nhỏ vẫn có thể được sử dụng để xác định hàm lượng của đồng vị mẹ. Trong cả hai dãy phóng xạ tự nhiên, các nguyên tố phóng xạ ở đầu dãy khi phân rã phóng xạ thì hạt nhân con thường ở trạng thái cơ bản hoặc trạng thái kích thích thấp, do đó các bức xạ gamma do nguyên tố đầu dãy phát ra thường có năng lượng thấp và cường độ nhỏ.

Nhiên liệu Urani Trong tự nhiên tồn tại ba đồng vị của Urani là 238U, 235U và 234U với hàm lượng khá thấp, cỡ vài ppm (10-4 %) trong đất đá dưới dạng hỗn hợp muối Uraninit. Trong đó chủ yếu là 238U, chiếm cỡ 99,2745 % trên tổng số các đồng vị Uranium, 235 U chiếm 0,720 % và 234U (con cháu của 238U) chỉ chiếm khoảng 0,0055 %. Trong các đồng vị tự nhiên này của Urani thì chỉ có 235U mới có khả năng tự phân hạch hoặc phân hạch gây bởi nơtron năng lượng thấp, nơtron nhiệt. Quá trình sản xuất nhiên liệu hạt nhân bắt đầu từ công đoạn sàng lọc tách chiết từ các mẫu đất, đá, quặng Uraninit để có được hỗn hợp Urani hàm lượng cao.

Tuy nhiên đây chưa phải nhiên liệu hạt nhân.Urani khi được sử dụng làm nhiên liệu hạt nhân phải đạt được một tiêu chí quan trọng, đó là hàm lượng 235U phải đủ lớn để duy trì được phản ứng phân hạch dây chuyền của các hạt nhân. Chính vì vậy mà người ta đã phân loại các vật liệu Urani thành các dạng là: Urani tự nhiên, Urani nghèo, Urani giàu và siêu giàu, trong đó cơ sở để phân loại chính là hàm lượng 235U trong tự nhiên (0,72 %). Khái niệm giàu hay nghèo là nói đến tỉ lệ 235U trong một mẫu hỗn hợp Urani ít hơn hay nhiều hơn so với Urani tự nhiên.Nếu hàm lượng 235U trong mẫu trên mức 0,72 % thì được coi là đã làm giàu. Tuy nhiên trong các vật liệu Urani đã làm giàu có thể chia làm 2 loại chính: độ giàu thấp (3-4%) dùng làm nhiêu liệu cho các lò phản ứng hạt nhân và độ giàu cao (90%) dùng làm vũ khí hạt nhân Quá trình làm giàu Urani 9 Luận văn Thạc Đặng Đình Quá trình làm giàu bắt đầu từ những sản phẩm Urani công nghiệp, đó là các dạng oxit của Urani chứa các trạng thái oxi hóa từ thấp đến cao của Urani.