Luận văn thạc sĩ: Nghiên cứu xúc tác nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa ethanol trong môi trường kiềm

• Tác giả: Võ Chí Cường
• Người hướng dẫn: PGS. Nguyễn Trường Sơn
• Trường học: Đại học Bách Khoa - ĐHQG - HCM
• Chuyên ngành: Kỹ thuật hóa học
• Đề tài: Nghiên cứu xúc tác nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa ethanol trong môi trường kiềm
• Loại tài liệu: luận văn thạc sĩ
• Năm xuất bản: 2022
• Địa điểm: TP. Hồ Chí Minh

• LỜI CẢM ƠN
• LỜI CAM ĐOAN
• 1. CHƯƠNG 1: MỞ ĐẦU
• 1.1. Giới thiệu
• DANH MỤC BẢNG BIỂU
• DANH MỤC HÌNH ẢNH
• DANH MỤC CÁC TỪ VIẾT TẮT
• DANH MỤC CÁC CÔNG TRÌNH ĐÃ CÔNG BỐ
• TÀI LIỆU THAM KHẢO
• 2. CHƯƠNG 2: MỤC ĐÍCH CỦA NGHIÊN CỨU
• 3. CHƯƠNG 3: PIN NHIÊN LIỆU
• 3.1. Tổng quan về pin nhiên liệu
• 3.2. Pin nhiên liệu dùng ethanol trực tiếp
• 3.3. Ứng dụng của pin nhiên liệu
• 4. CHƯƠNG 4: VẬT LIỆU XÚC TÁC ANODE CHO PIN NHIÊN LIỆU OXY HÓA CỒN TRỰC TIẾP
• 4.1. Xúc tác anode cho pin nhiên liệu oxy hóa cồn trực tiếp
• 4.2. Xúc tác trên cơ sở palladium cho pin nhiên liệu cồn trực tiếp
• 5. CHƯƠNG 5: PHƯƠNG PHÁP TỔNG HỢP VẬT LIỆU NANO KIM LOẠI
• 5.1. Phương pháp khử hóa học
• 5.2. Phương pháp thế Galvanic
• 5.3. Phương pháp thế Galvanic kết hợp vi sóng
• 6. CHƯƠNG 6: NHỮNG NGHIÊN CỨU LIÊN QUAN
• 6.1. Hóa chất và thiết bị
• 6.2. Quy trình tổng hợp vật liệu
• 6.2.1. Cấu trúc 1-D thiếc
• 6.2.2. Cấu trúc 1-D trang trí/vỏ-lõi palladium-thiếc
• 6.2.3. Quy trình phân tán vật liệu lên chất mang carbon đen Vulcan XC-72
• 6.2.4. Quy trình tổng hợp hạt nano palladium (PdNPs) làm mẫu so sánh
• 6.3. Phương pháp xác định các đặc trưng cấu trúc của vật liệu
• 6.3.1. Xác định hình thái bằng kính hiển vi điện tử truyền qua
• 6.3.2. Xác định cấu trúc và thành phần pha bằng phương pháp nhiễu xạ tia X
• 6.3.3. Xác định thành phần nguyên tố bằng phương pháp phổ tán xạ năng lượng tia X
• 6.4. Khảo sát các tính chất điện hóa của vật liệu
• 6.4.1. Hệ điện hóa ba điện cực
• 6.4.2. Khảo sát khả năng xúc tác cho EOR bằng phương pháp quét thế vòng tuần hoàn
• 6.4.3. Khảo sát độ bền theo thời gian bằng phương pháp đo dòng – thời gian
• 6.4.4. Khảo sát khả năng chịu đầu độc bởi khí CO bằng phương pháp CO stripping
• 6.4.5. Khảo sát khả năng truyền điện tích bằng phổ tổng trở điện hóa EIS
• 6.5. Khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố đến quá trình tổng hợp cấu trúc 1-D thiếc
• 6.5.1. Mục đích khảo sát
• 6.5.2. Yếu tố khảo sát
• 6.6. Khảo sát ảnh hưởng của các yếu tố đến quá trình tổng hợp cấu trúc 1-D trang trí/vỏ-lõi PdSn
• 6.6.1. Mục đích khảo sát
• 6.6.2. Yếu tố khảo sát
• 6.7. Khảo sát hoạt tính xúc tác điện hóa của cấu trúc 1-D PdSn dùng làm xúc tác cho quá trình oxy hóa ethanol trong môi trường kiềm
• 6.7.1. Mục đích khảo sát
• 6.7.2. Phương pháp phổ tổng trở điện hóa
• 7. CHƯƠNG 7: KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC YẾU TỐ ĐẾN QUÁ TRÌNH TỔNG HỢP CẤU TRÚC 1-D THIẾC
• 7.1. Ảnh hưởng của nhiệt độ phản ứng
• 7.2. Ảnh hưởng của nồng độ chất hoạt động bề mặt
• 7.3. Ảnh hưởng của giá trị pH
• 7.3.1. Phân tích hình thái bề mặt vật liệu bằng phương pháp chụp ảnh TEM
• 7.3.2. Phân tích cấu trúc vật liệu bằng phương pháp XRD
• 8. CHƯƠNG 8: KHẢO SÁT ẢNH HƯỞNG CỦA CÁC YẾU TỐ ĐẾN QUÁ TRÌNH TỔNG HỢP CẤU TRÚC 1-D TRANG TRÍ/VỎ-LÕI PALLADIUM-THIẾC
• 8.1. Khảo sát tỉ lệ Pd:Sn
• 8.1.1. Phân tích cấu trúc vật liệu bằng phương pháp XRD
• 8.1.2. Phân tích thành phần nguyên tố của vật liệu bằng phương pháp EDS
• 8.1.3. Phân tích hình thái bề mặt vật liệu bằng phương pháp chụp ảnh TEM
• 8.1.4. Khảo sát khả năng xúc tác điện hóa cho EOR trong môi trường kiềm
• 8.2. Khảo sát thời gian vi sóng
• 8.2.1. Phân tích hình thái bề mặt vật liệu bằng phương pháp chụp ảnh TEM
• 8.2.2. Khảo sát khả năng xúc tác điện hóa cho EOR trong môi trường kiềm
• 8.3. Khảo sát độ bền theo thời gian
• 8.4. Khảo sát số chu kì bật-tắt
• 8.4.1. Phân tích hình thái bề mặt vật liệu bằng phương pháp chụp ảnh TEM
• 8.4.2. Khảo sát khả năng xúc tác điện hóa cho EOR trong môi trường kiềm
• 9. CHƯƠNG 9: KHẢO SÁT HOẠT TÍNH ĐIỆN HÓA CỦA XÚC TÁC TRONG MÔI TRƯỜNG KIỀM
• 9.1. Khảo sát khả năng truyền điện tích bằng phương pháp phổ tổng trở
• 9.2. Khảo sát ảnh hưởng của nhiệt độ đến kết quả phổ tổng trở
• 9.3. Khảo sát ảnh hưởng của điện thế đến kết quả phổ tổng trở
• 9.4. Kiểm tra độ bền xúc tác bằng phương pháp CO stripping
• 10. CHƯƠNG 10: KẾT LUẬN VÀ KIẾN NGHỊ

I. Tổng quan về nghiên cứu

Nghiên cứu này tập trung vào việc phát triển xúc tác nano thiếc palladium nhằm cải thiện hiệu suất của phản ứng oxy hóa ethanol trong môi trường kiềm. Việc sử dụng xúc tác nano đã trở thành xu hướng trong lĩnh vực hóa học, đặc biệt là trong các ứng dụng năng lượng tái tạo như pin nhiên liệu. Mục tiêu chính của nghiên cứu là tổng hợp vật liệu PdSn với cấu trúc lõi thiếc và lớp phủ palladium, qua đó nâng cao khả năng xúc tác cho phản ứng oxy hóa ethanol. Các phương pháp tổng hợp được áp dụng bao gồm khử hóa học và phản ứng thay thế Galvanic, với sự hỗ trợ của vi sóng nhằm tối ưu hóa cấu trúc và hoạt tính của xúc tác. Nghiên cứu này không chỉ đóng góp vào lý thuyết về xúc tác nano mà còn mở ra hướng đi mới cho việc sử dụng ethanol như một nguồn năng lượng sạch.

II. Phương pháp tổng hợp vật liệu

Quá trình tổng hợp xúc tác nano thiếc palladium được thực hiện qua hai giai đoạn chính. Đầu tiên, thanh nano thiếc (SnNRs) được tổng hợp bằng phương pháp khử hóa học trong môi trường nước ở nhiệt độ thấp. Sự kiểm soát các thông số như pH, nồng độ chất hoạt động bề mặt và nhiệt độ phản ứng là rất quan trọng để tạo ra các thanh nano với kích thước và hình dạng mong muốn. Sau đó, phản ứng Galvanic giữa SnNRs và ion Pd2+ được thực hiện để tạo ra PdSn-NRs. Việc sử dụng vi sóng trong giai đoạn này đã giúp tăng cường tốc độ phản ứng và cải thiện cấu trúc của vật liệu. Kết quả cho thấy việc điều chỉnh tỉ lệ Pd và Sn có ảnh hưởng lớn đến hiệu suất xúc tác của vật liệu, với tỉ lệ 1Pd:4Sn cho kết quả tốt nhất.

III. Đánh giá hoạt tính xúc tác

Sau khi tổng hợp, vật liệu PdSn-NRs được phân tán trên vật liệu carbon đen Vulcan XC-72 và tiến hành khảo sát hoạt tính điện hóa trong môi trường kiềm. Các phương pháp như quét thế vòng tuần hoàn (CV), đo dòng - thời gian (Chronoamperometry - CA) và phổ tổng trở (EIS) đã được sử dụng để đánh giá khả năng xúc tác cho phản ứng oxy hóa ethanol. Kết quả cho thấy vật liệu PdSn-NRs có khả năng xúc tác vượt trội, với cường độ dòng điện đạt 4904 mA, cho thấy khả năng loại bỏ các chất trung gian gây ngộ độc xúc tác tốt hơn so với các mẫu palladium nguyên chất. Điều này chứng tỏ rằng việc tối ưu hóa cấu trúc xúc tác có thể dẫn đến những cải tiến đáng kể trong hiệu suất của phản ứng oxy hóa ethanol.

IV. Ý nghĩa và ứng dụng thực tiễn

Nghiên cứu về xúc tác nano thiếc palladium cho phản ứng oxy hóa ethanol trong môi trường kiềm không chỉ mang lại những hiểu biết mới về hóa học vật liệu mà còn có những ứng dụng thực tiễn quan trọng. Việc phát triển các vật liệu xúc tác hiệu quả cho pin nhiên liệu ethanol trực tiếp có thể góp phần vào việc giảm thiểu ô nhiễm môi trường và cải thiện hiệu suất năng lượng. Nghiên cứu này mở ra hướng đi mới cho việc sử dụng ethanol như một nguồn năng lượng tái tạo, đồng thời cung cấp nền tảng cho các nghiên cứu tiếp theo trong lĩnh vực xúc tác nano và năng lượng sạch.